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Technical Report NTB 97-08

Coprecipitation of radionuclides: basic concepts, literature review and first applications

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La coprécipitation de radionucléides dans les phases solides d'altération n'a pas été jusqu'à présent prise en compte quantitativement dans les analyses de sûreté pour les dépôts de déchets nucléaires. Pourtant, ce processus est considéré comme un mécanisme majeur limitant la concentration des radionucléides en solution. Ceci est du à une méconnaissance des phases solides contrôlant la coprécipitation et des valeurs des paramètres nécessaires pour la décrire.

Ce rapport introductif donne des connaissances de base à ce sujet et inclut une analyse détaillée des données expérimentales accessibles dans la littérature. En particulier, les expériences sur la coprécipitation des métaux en trace avec la calcite ont été largement considéré, puisque ce minéral est l'un des principaux produits d'altération du ciment dans le dépôt final de déchets de basse et moyenne activité. Cette recherche a permis de mettre au point une banque de données contenant des coefficients de partage qui permettent de décrire de manière empirique la distribution des éléments traces entre la calcite et la solution et donc de quantifier le processus de coprécipitation.

Pour beaucoup de radioéléments importants, ces coefficients de partage ne sont pas connus sur la base de données de laboratoire. Donc, ils ont été déduits à l'aide de techniques d'estimation. Ces techniques s'appuient sur des corrélations empiriques, permettant de relier l'incorporation des métaux en trace dans la calcite (mesurée par des expériences de laboratoire) avec des propriétés spécifiques des métaux coprécipités (comme le rayon ionique, les propriétés d'adsorption et les produits de solubilité des carbonates purs des métaux en trace). En combinant ces corrélations avec des données géochimiques indépendantes il est alors possible d'extraire les coefficients de partage spécifiques des radioéléments, qui sont ensuite utilisés dans la modélisation quantitative.

Un modèle préliminaire a été développé afin de déterminer le rôle potentiel que la coprécipitation des radionucléides pourrait jouer pendant l'altération du ciment dans le dépôt pour déchets de basse et moyenne activité planifié à Wellenberg. Les résultats de la modélisation montrent qu'une proportion importante de l'inventaire de certains radionucléides sera incorporée dans la calcite secondaire produite pendant l'altération du ciment. Ceci permettrait ainsi de réduire largement la concentration en solution de ces radionucléides. Ces calculs confirment le potentiel remarquable de la coprécipitation comme mécanisme limitant la solubilité des radionucléides. La prise en compte de ces processus dans les analyses de sûreté futures devrait donc diminuer considérablement les doses.

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