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Technical Report NTB 92-13

Characterisation of PWR Cladding Hulls from Commercial Reprocessing

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  • version papier, anglais
    30,00 CHF

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Dans le cadre du programme de caractérisation "COQUENSTOCK" de la C.E. et de la collaboration CEA-Nagra, l'IPS a reçu 2 kg de débris de coques et pièces métalliques associées provenant de l'usine de retraitement UP2-400 à la Hague pour réaliser ses propres investigations radiochimiques.

Les matériaux contaminés et activés provenaient d'un élément de combustible du réacteur à eau sous pression d'Obrigheim (Allemagne) présentant un taux de combustion moyen de 30 GWd/tU. Le combustible de l'élément cisaillé avait été dissous dans un appareillage statique et rincé.

En raison de leur signification pour les analyses de sûreté d'un dépôt final, l'accent des travaux s'est porté sur la détermination des isotopes α et des concentrations d'actinides ainsi que de leur distribution spatiale à la surface extérieure et intérieure des gaines de combustible.

L'activité principale des déchets de gainages est due à la présence de produits d'activation typiques de l'inconel et de l'acier inoxydable utilisés pour les pièces de structure des éléments de combustible. Après une durée de refroidissement de 5 ans, la dose γ de ces pièces de structure est en moyenne de plus d'un facteur 30 comparée à celle des coques en zircaloy-4 (Table a, page IV). Les activités dues au Co-60 varient toutefois considérablement et reflètent les différences de teneur en Co-59 des matériaux de structure avant irradiation. En ce qui concerne les coques en zircaloy, c'est le Sb-125 issu de l'étain, un élément d'alliage du zircaloy, et les produits de fission qui dominent (Table b, page V). Ces derniers contaminent aussi de façon significative les éléments de structure dans le bain de dissolution.

Les analyses isotopiques, après dissolution chimique des gaines de zircaloy, ont livré des teneurs en uranium entre 400 et 2'150 mg U/kg Zry, la moyenne étant de 1'130 ppm. Pour toutes ces concentrations on trouve un rapport de poids Pu/U relativement constant de 1:85. Il faut en outre relever la constance de la composition isotopique de l'U et du Pu, malgré des taux de combustion axiaux légèrement variables (facteur de forme = 1.15). De plus, la composition isotopique du Pu sur le zircaloy indique une tendance que l'on n'attendrait guère d'un combustible adhérent non-dissout, ce qui conduit à considérer les processus de déposition durant la dissolution du combustible comme déterminants pour la contamination α des coques.

Les mesures de spectrométrie α ont montré qu'en sus des isotopes du Pu les radionucléides Am-241 et Cm-244 contribuent pour plus de 30 % à l'activité α globale moyenne de 6,7 mCi/kg Zry (= 250 MBq/kg Zry) (Table b, page V).

La distribution des activités à l'extérieur et à l'intérieur des gaines en zircaloy a été étudiée par autoradiographie α et spectrométrie de masse à ions secondaires (SIMS). Les surfaces de zircaloy sont contaminées sans lacunes, à l'intérieur comme à l'extérieur. La surface extérieure présente une contamination relativement régulière résultant du processus de dissolution et de rinçage, alors que l'on relève souvent sur la face côté combustible des zones de très forte contamination. On remarque que ces dépôts a très concentrés, qui sont des résidus piégés et séchés, apparaissant particulièrement sur les coques fortement déformées, sont relativement peu adhérents.

Des analyses qualitatives par SIMS de profils en profondeur ont montré que l'uranium n'était pratiquement présent qu'en surface et, dans une très faible mesure seulement, dans la fine couche d'oxyde. Les produits de fission, par contre, pénètrent plus loin dans la face intérieure en raison de leur énergie de recul. Cette activité β et γ implantée non-négligeable ne peut guère être éliminée par rinçage. La contamination primaire alpha sur la surface intérieure a été largement éliminée par l'efficace procédée de dissolution du combustible. Un processus de rinçage plus approprié, tenant compte de la déformation des gaines et de la surface partiellement rugueuse, pourrait permettre aussi d'éliminer une bonne partie de la contamination secondaire produite dans le dissolveur. Sur la surface extérieure, la distribution des concentrations est presque homogène et correspond à ce que l'on peut attendre d'une contamination uniquement secondaire.

Le mécanisme de contamination des produits de fission étant différent en partie de celui des actinides, il est compréhensible qu'il n'existe qu'une très faible corrélation entre eux. Il en résulte que le Cs-137 se prête plutôt mal comme nucléide significatif pour la caractérisation de débris de coques en ce qui concerne les matériaux fissiles adhérents.

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