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Technical Report NTB 17-04

An evaluation of sulphide fluxes in the near field of a HLW repository

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  • version papier, anglais
    20,00 CHF

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Selon le concept de référence actuel pour un dépôt géologique profond destiné aux déchets et haute activité (DHA) en Suisse, les éléments combustibles usés et les déchets vitrifiés seront stockés dans des conteneurs en acier. Ceux-ci seront entourés par un matériau de remplissage visant à maintenir un mode de transport diffusif et à retenir les radionucléides relâchés suite à la perte d'intégrité des conteneurs. Par ailleurs, des conditions hydrogéochimiques favorables dans le matériau de remplissage ont pour corollaire un faible taux de corrosion de l’acier et, de ce fait, une longue durée de vie des conteneurs. Il est en outre possible d’appliquer un revêtement de cuivre sur le haut des conteneurs en acier. Du fait de son taux de corrosion négligeable dans l’eau sans oxygène, un revêtement de cuivre prolonge la durée de vie des conteneurs de manière significative. Si l’on utilise un tel revêtement, il sera nécessaire de surveiller la présence de sulfures dans le champ proche du conteneur, car ceux-ci exacerbent les phénomènes de corrosion du cuivre. Le présent rapport étudie les flux de sulfures dans le champ proche en fonction du matériau de remplissage et de ses propriétés.

Les flux de sulfures dépendent des conditions hydrogéochimiques dans le champ proche, elles-mêmes étant pour une grande part déterminées par le matériau de remplissage. Dans le présent rapport, trois types de champ proche sont postulés: un remplissage de bentonite correctement mis en place, un remplissage de bentonite mis en place de façon imparfaite et un remplissage composé d’Argile à Opalinus concassée. Afin de calculer les flux de sulfures en direction du conteneur, on a utilisé deux modèles différents: d’une part un modèle de transport simplifié où l’on modélise le transport par diffusion vers le conteneur des sulfures produites par la réduction microbienne des sulfates et, d’autre part, un modèle de transport réactif où la concentration des sulfures est déterminée par l’ensemble de l’environnement chimique du champ proche (pH, Eh, Fe, activité microbienne, …), avant que les sulfures ne soient transportés par diffusion vers le conteneur. On a posé comme hypothèse un processus de corrosion en une seule étape, basé sur la stoechiométrie de la réaction de corrosion simplifiée. Ceci signifie que les profondeurs de corrosion calculées présentées ici correspondent à une valeur moyenne.

Les deux modèles montrent que les profondeurs de corrosion potentielles après 1'000'000 ans sont les plus basses (0.08 – 0.2 mm) dans le cas d’un remplissage de bentonite correctement mis en place, suivi du remplissage de bentonite mis en place de façon imparfaite (1.3 - 2 mm) et du remplissage composé d’Argile à Opalinus concassée (3.1 – 3.4 mm). Les valeurs les plus faibles proviennent du modèle de transport réactif, les valeurs les plus hautes du modèle simplifié. A l’aide du modèle simplifié, on a pu observer la sensibilité des flux de sulfures à différents paramètres (p.ex. solubilité des sulphures, coefficient de diffusion des anions, présence de pyrite oxydée dans la zone perturbée par les excavations, concentration de gypse dans la bentonite). Les principal paramètres s’est avéré être la solubilité des sulfures, le coefficient de diffusion des sulfures et sulfates.

Outre leur rôle dans le calcul des flux de sulfures et de leur impact sur la corrosion, les modèles ont également démontré l’importance de la limite de solubilité des sulfures. Du fait de la présence de fer dans le champ proche (provenant de la goethite dans la bentonite ou de la sidérite dans l’Argile à Opalinus), la précipitation des minéraux du sulfure de fer est très probable, ce qui limitera les sulfures en solution. Le pH et l’Eh du champ proche, qui sont liés à la limite de solubilité, ont aussi un impact sur les sulfures en solution. A l’aide du modèle de transport réactif, on a étudié plusieurs cas particuliers entrainant une variation du pH ou de l’Eh (comme la production de H2 par corrosion anoxique de l’acier utilisé pour la construction, la présence d’un revêtement de ciment ou encore l’activité microbienne entrainant une baisse de pH) (voir annexes). Dans aucun de ces cas on n’a observé de profondeurs de corrosion supérieures à celles des cas de référence.

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