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Technical Report NTB 14-11

Geochemical Evolution of the L/ILW Near-field

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  • version papier, anglais
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D'importantes quantités de matériaux cimentaires (mortier, béton) sont utilisées dans les dépôts en profondeur destinés aux déchets de faible et de moyenne activité (DFMA) et dans les cavernes de stockage pour les déchets de moyenne activité à vie longue (DMAVL). Ces matériaux sont employés dans le cadre du conditionnement des déchets, de l'aménagement des cavernes de stockage (revêtement en béton projeté) et du remblayage des structures souterraines. L'inventaire des déchets dans un tel dépôt est caractérisé par une grande variété de matériaux organiques et anorganiques. La présente étude décrit l'évolution géochimique, dans l'espace et dans le temps, du champ proche composé de matériaux cimentaires (ci-dessous «champ proche»), ainsi que ses interactions avec les barrières techniques et la roche d'accueil avoisinante.

Les différents stades de l'évolution, spatiale et temporelle, du champ proche sont fonction de nombreux facteurs interconnectés, aussi bien internes qu'externes. L'évolution de la saturation joue en l'occurrence un rôle central pour de nombreux processus. Une désaturation partielle ou totale des cavernes de stockage, de certaines zones de la roche d'accueil et des systèmes de barrières dans les galeries d'accès ralentit, voire empêche le transport des substances dissoutes dans la phase aqueuse et limite ainsi les réactions chimiques. La saturation en eau dépend de différents facteurs: afflux d'eau interstitielle provenant de la roche d'accueil, transport de gaz partiellement dissous dans l'eau entre le champ proche et la roche d'accueil voisine ainsi qu'à l'intérieur du système aménagé de transport des gaz («Engineered Gas Transport System») et enfin transport de l'humidité durant la phase gazeuse. La dégradation bactérienne de déchets organiques et la corrosion anoxique des métaux génèrent non seulement des gaz, mais nécessitent également de l'eau. En outre, les réactions minérales aboutissant à la dégradation de matériaux cimentaires peuvent tantôt consommer, tantôt dégager de l'eau. A noter que de telles réactions nécessitent dans tous les cas un minimum d'humidité dans la phase gazeuse (à l'instar de la production de gaz biochimique) afin qu'une pellicule d'eau puisse se former sur la surface minérale, permettant aux substances dissoutes de réagir entre elles.

La description générale de la dégradation du ciment faite dans la présente étude ne s'écarte guère des observations antérieures. On escompte que la géochimie du champ proche passera par différents stades.

Le premier stade correspond à l'hydratation des minéraux du ciment. L'eau interstitielle se caractérise par un pH élevé (13 ou supérieur) et des teneurs élevées en hydroxydes alcalins dissous. Cette phase ne devrait pas durer très longtemps, surtout en cas de transport advectif.

Au deuxième stade, le pH de l'eau interstitielle est ramené à une valeur de 12.5 environ, par équilibrage avec le portlandite (Ca(OH)2). Les concentrations d'hydroxydes alcalins dissous sont réduites par des processus de transport et/ou des réactions minérales. Cette phase durera très longtemps, surtout dans des situations où la porosité est réduite à l'interface ciment-argile et/ou en présence d'un régime de transport diffusif.

Au troisième stade, la portlandite aura été épuisée par les réactions avec des silicates/aluminates de la roche d'accueil ou des déchets réactifs. Le pH de l'eau interstitielle baissera à environ 11, voire en dessous, par équilibrage avec les calcium-silicate-hydrates (C-S-H). A noter que la composition des phases C-S-H se déplacera en direction d'un rapport inférieur Ca/Si (appauvrissement de Ca(OH)2 dans les phases C-S-H, jusqu'à atteindre Ca/Si < 0.84).

A un stade très avancé, on parviendra à un pH presque neutre, par la formation de carbonates, de minéraux argileux ou de zéolithes.

L'évolution géochimique du champ proche subit l'influence de différents processus. Sont considérés comme importants les interactions avec la roche d'accueil et avec les déchets stockés, la dégradation des matériaux cimentaires par le biais de réactions alcali-silice et la carbonation.
Les échanges diffusifs et advectifs entre les eaux interstitielles des matériaux cimentaires et de la roche d'accueil entraînent des réactions minérales et des modifications du pH de ces eaux. Ces réactions ont été étudiées à l'aide de modèles numériques. En partant des interfaces entre les matériaux, on escompte que les minéraux argileux de la roche d'accueil seront dissous sur quelques dm dans 100 000 ans (période considérée pour l'analyse de sûreté d'un dépôt pour DFMA). En cas de flux d'eau importants les minéraux seront éventuellement dissous jusqu'à 1 m et ils peuvent être transformés en d'autres minéraux (zéolithes). La transformation minérale n'influe pas sur la capacité de sorption de la roche d'accueil caractérisée par des écoulements lents et un régime de transport dominé par la diffusion. L'influence sur la capacité de sorption de roches d'accueil fissurées est prise en compte dans les analyses de sûreté provisoires pour SGT E2.

Par la suite, une zone se formera où l'eau interstitielle présentera un pH légèrement supérieur à la normale (8 – 9), mais où ne surviendra encore aucune modification minéralogique significative. Dans le cas d'un régime de transport diffusif, cette zone s'étendra sur quelques mètres autour du dépôt. Si le régime de transport est advectif, que les flux d'eau sont plus importants et la porosité de la roche d'accueil est très basse, elle peut atteindre plus de mille mètres en direction des flux. A l'intérieur du dépôt lui-même, la portlandite pourrait, dans le cas d'un régime essentiellement diffusif, être dissoute jusqu'à une distance de 2 m de l'interface avec la roche d'accueil. Derrière le front de dissolution, le pH de l'eau interstitielle baisse. Le troisième stade de dégradation du béton est alors atteint. Si des flux d'eau plus importants devaient atteindre les cavernes par certains lithofaciès de la roche d'accueil, il est possible que le front de dissolution de la portlandite progresse de quelques mètres en aval d'ici à 100'000 ans. Derrière le front, les matériaux cimentaires seront entièrement dégradés avec le temps.

Si le béton contient des adjuvants à l'acide silicique, les matériaux cimentaires peuvent être dégradés par la réaction alcali-silice. Dans ce cas, ces adjuvants interagissent avec la portlandite pour former des phases C-S-H. Ce processus se traduit par une baisse du pH de l'eau interstitielle et aboutira à long terme à une dissolution totale des matériaux cimentaires. On connaît encore mal le déroulement à long terme de cette réaction. Sur la base de vitesses de réactions connues, on peut toutefois avancer que la dégradation du ciment par ce processus pourrait avoir lieu assez rapidement, c'est-à-dire en l'espace de quelques centaines, voire un millier d'années.

La dégradation des déchets organiques dans un dépôt comprenant des matériaux cimentaires se fera probablement par méthanogenèse, processus libérant du CO2 et du CH4. Au vu des conditions de vie défavorables (pH élevé), l'activité microbienne, nécessaire à la dégradation, sera très faible. Le CO2 dégagé dégradera par carbonation le matériau cimentaire entourant les déchets. Il n'est pas vraiment possible de prédire quel sera le taux de dégradation des déchets organiques. Ce processus dépend en effet du pH, mais aussi de facteurs difficilement quantifiables, par exemple de la présence d'eau et de différents nutriments tels que le phosphore et l'azote. Ces facteurs ont un effet limitatif sur la dégradation microbiologique. Sur la base des connaissances actuelles, on escompte que les matériaux organiques de faible poids moléculaire seront dégradés en l'espace de 1'500 ans environ. Il y a par contre une grande incertitude concernant les taux de dégradation des substances organiques de poids moléculaire élevé. On estime que leur dégradation prendra au moins quelques milliers d'années, mais plutôt jusqu'à quelques dizaines voire des centaines de milliers d'années. L'influence de la complexation des radionucléides dans un milieu contenant du ciment est prise en compte dans l'établissement de la base de données de sorption, sur laquelle se fonde l'analyse de sûreté provisoire.

Certains déchets anorganiques réagiront avec les matériaux environnants, à condition qu'il y ait de l'eau en quantités suffisantes. Dans ce contexte, il convient de relever la corrosion anoxique des métaux (acier compris), laquelle peut dégager de grandes quantités de H2. Les produits de corrosion (p. ex. la rouille) peuvent à leur tour favoriser la dégradation des matériaux cimentaires environnants. La condition préalable est encore une fois une phase aqueuse permettant le transport des substances dissoutes.

La description générale de la dégradation du ciment diffère peu des travaux antérieurs. Les déductions concernant le transport des radionucléides (rétention) et leur solubilité restent par conséquent inchangées. Il est dès lors recommandé de conserver les principes appliqués jusqu'ici pour décrire la solubilité et la sorption des radionucléides (concept de coefficient de distribution). De même, on considère le transport colloïdal des radionucléides comme très peu vraisemblable, du fait que la chimie de l'eau interstitielle dans la roche d'accueil et le champ proche induit une très faible stabilité colloïdale, signifiant de très basses concentrations en colloïdes.

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