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Technical Report NTB 02-09

Assessment of Porewater Chemistry in the Betonite Backfill for the Swiss SF/HLW Repository

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  • version papier, anglais
    20,00 CHF

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La composition des eaux interstitielles dans le remplissage de bentonite influe de manière importante sur la mobilité des radionucléides par le biais des phénomènes de solubilité et de sorption. L'objectif de cette étude était d'obtenir une composition de référence pour les eaux interstitielles de la bentonite utilisée dans le dépôt suisse pour déchets de haute activité et d'estimer les incertitudes relatives à cette composition. Les mécanismes de tamponnage acidebase et les variables correspondantes – pH et pCO2 – ont fait l'objet d'une attention particulière.

Des données provenant d'expériences récentes effectuées à des rapports élevés solide/eau ont été analysées par le biais d'un modèle d'équilibre chimique classique en utilisant deux ensembles de constantes différents pour les réactions de sorption. Un modèle thermodynamique optimisé a ensuite été appliqué aux conditions du dépôt. On a de plus effectué une analyse de sensibilité pour identifier les paramètres géochimiques critiques et quantifier leur effet sur la composition de l'eau interstitielle. L'évolution dans la durée de la composition de l'eau est étudiée à l'aide de deux modèles différents, l'un basé sur les cycles d'échange d'eau, l'autre sur le processus de diffusion. Pour déduire la composition de référence, un modèle redox basé sur l'équilibre entre la magnétite et le Fe2+ dissous a été intégré au modèle de réaction argile/eau. Les incertitudes relatives aux pH, Eh, et aux principales concentrations d'anions (Cl-, SO4 2-, CO3 2-) ont été estimées. L'étude présente enfin les données disponibles sur les éléments traces.

Deux compositions extrêmes ont été modélisées, avec un pCO2 fixé respectivement à 10-3.5 et 10-1.5 bar, ce qui a fourni les limites nécessaires pour les pH et Eh. Une troisième composition, calculée pour un pCO2 intermédiaire fixé à 10-2.2 bar, est censée représenter les conditions les plus probables régnant dans le dépôt. Elle est par conséquent définie comme la composition de référence de l'eau interstitielle. Les trois compositions sont de type Na-(Ca-Mg-)-Cl-(SO4) et ont une force ionique d'environ 0.3 M.

Les principaux résultats de cette étude de modélisation peuvent être résumés de la façon suivante:

  • L'incertitude importante relative aux valeurs de pCO2 dans la roche d'accueil influe de manière considérable sur le pH de l'eau interstitielle de la bentonite avec, en conséquence, un large spectre de valeurs (entre 6.9 et 7.8).
  • Selon les calculs effectués, les conditions redox sont réductrices à tous les pCO2 envisagés et entraînent des potentiels d'oxydation situés entre -280 et -130 mV.
  • La composition des eaux interstitielles restera probablement stable sur de longues périodes, en particulier du fait de sa similarité avec les eaux contenues dans les argiles à Opalinus environnantes.

Les modèles thermodynamiques conventionnels, tels qu'ils sont appliqués dans cette étude et dans d'autres études d'analyse de la sûreté, ne prennent pas en compte certains processus physico-chimiques complexes propres aux argiles gonflantes fortement compactées (par exemple l'osmose ou la réduction de la porosité externe). D'autres expériences et le développement de nouvelles méthodologies sont nécessaires pour comprendre ces processus et les intégrer aux modèles géochimiques. Nous avons toutefois effectué des calculs complémentaires avec un modèle affiné, de façon à prendre en compte les effets de l'exclusion des anions et de la réduction de la porosité. Les résultats montrent que ces processus ne modifient pas la composition des eaux interstitielles de manière significative. Ceci nous permet d'avancer que la composition de référence des eaux interstitielles obtenue constitue une base de travail réaliste, pouvant être utilisée dans le cadre d'une analyse de la sûreté.

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