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Technical Report NTB 00-04

The Interaction of Radiolysis Products and Canister Corrosion Products and the Implications for Spent Fuel Dissolution and Radionuclide Transport in a Repository for Spent Fuel

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  • version papier, anglais
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Ce rapport traite de la libération de radioéléments à partir du système de barrières techniques d’un dépôt pour combustible usagé en milieu géologique profond. Les modèles quantitatifs présentés servent à étayer les concepts, modèles et valeurs de paramètres à utiliser dans les futures évaluations de performance de la Cédra. Dans le concept d’entreposage de la Cédra, le combustible usagé sera placé dans des fûts massifs en acier, ou en cuivre avec un revêtement interne d’acier. Ces fûts sont conçus pour confiner complètement les radioéléments pendant au moins 1000 ans. Si un fût venait à s’endommager et que de l’eau entrait en contact avec le combustible, il s’ensuivrait une libération rapide de la «fraction de libération instantanée», ainsi qu’une libération beaucoup plus lente des radioéléments incorporés dans la matrice du combustible, au cours de la dissolution de cette dernière. Les processus qui affectent la dissolution de la matrice comprennent l’endommagement du revêtement de «Zircaloy», la radiolyse de l’eau au contact du combustible, avec la production d’oxydants radiolytiques pouvant réagir avec le combustible, ainsi que la production de Fe2+ et H2 par corrosion du fût, pouvant mobiliser des oxydants radiolytiques mais aussi diminuer la libération de U(IV) lors de la dissolution du combustible.

Les conséquences de l’endommagement du revêtement de «Zircaloy» sont discutées dans le rapport. On en conclut que les oxydants produits dans les minces pellicules d’eau entourant les boulettes de combustible auraient de la peine à s’échapper par diffusion à travers le revêtement endommagé. Ce fait sert de base à un modèle de dissolution du combustible usagé, dans lequel on admet que tous les oxydants radiolytiques qui ne se combinent pas avec des réducteurs radiolytiques réagissent avec la surface du combustible. Pour appliquer ce modèle, il est nécessaire de disposer d’une valeur ou d’une fourchette de valeurs pour la production effective des oxydants issus de la radiolyse, exprimées comme valeurs-G effectives, suffisamment prudentes pour les besoins d’évaluation de la performance. Le rapport passe en revue les résultats d’expériences en laboratoire et les constats d’analogues naturels. Il en conclut qu’une valeur raisonnablement pessimiste pour les calculs d’évaluation de la performance peut être fixée à 0.01 molécules H2O2 pour 100 eV.

S’ils ne sont pas mobilisés par les réducteurs à l’intérieur du fût, les éléments tels que le Fe2+, les oxydants radiolytiques et l’U(IV) issus de la dissolution du combustible peuvent migrer du fût endommagé vers le tampon de bentonite environnant. Les minéraux réducteurs présents dans la bentonite, tels que la pyrite et la sidérite, seront attaqués par ces oxydants, formant une région oxydante entourée d’un front redox. A l’intérieur de cette région, la solubilité de quelques radioéléments représentatifs pour les analyses de sécurité peut s’accroître, et l’adsorption peut diminuer. Il est donc important, pour l’évaluation de la performance, d’estimer la pénétration maximale probable du front redox.

Pour l’évaluation de la mobilisation par le Fe2+, la corrosion de l’acier dur (riche en carbone) est passée en revue, et un modèle est présenté pour la libération du Fe2+ à partir d’un fût d’acier se corrodant. Du Fe2+ est libéré lorsque le fer se transforme en magnétite par corrosion, mais le fer peut être rendu passif par la formation d’une couche de maghémite sur la magnétite. Ce modèle est incorporé à une évaluation de la migration du front redox à partir d’un fût endommagé soit en un point, soit sur le pourtour par une fissure. Ce dernier cas de figure est plus réaliste, compte tenu du type de fût envisagé. La production d’oxydants radiolytiques décroît avec le temps, tandis que la production du Fe2+ commence par décroître pour croître ensuite à cause de la formation de dépôts de corrosion à grande surface. En fin de compte, tous les oxydants produits seront probablement mobilisés. Le moment où la production de Fe2+ dépasse pour la première fois celle des oxydants radiolitiques correspond au moment du maximum d’extension de la région oxydante.

Le rapport présente les calculs de pénétration du front redox pour différents types de combustible (combustibles UO2 et MOX avec un éventail de sous-produits de combustion) et différentes hypothèses sur la nature des réducteurs contenus dans la bentonite, ainsi que différentes durées de vie des fûts. On en conclut que la mobilisation des oxydants radiolytiques par le Fe2+ issu de la corrosion des fûts est un mécanisme important pour la limitation de l’extension de la région oxydante, mais qu’il est également important de savoir si l’on peut en compte toute la capacité de la pyrite contenue dans la bentonite à servir de mobilisateur supplémentaire des oxydants radiolytiques.

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