Technischer Bericht NTB 13-04

Langzeit-Degradation von organischen Polymeren unter SMA-Tiefenlagerbedingungen

Résumé

Technical Report NTB 13-03

Redox properties of iron-bearing clays and MX-80 bentonite – Electrochemical and spectroscopic characterization

Résumé

Afin de pouvoir évaluer les réactions rédox dans des environnements naturels ou artificiels tels que des dépôts profonds pour déchets radioactifs, il est particulièrement important de caractériser les propriétés rédox des minéraux contenant du fer en fonction de la présence ou de l'absence de Fe2+. Dans le cadre de cette étude, nous avons élaboré une méthode électro­chimique faisant intervenir des médiateurs de transfert d'électrons organiques solubles, ce qui nous a permis de mesurer les propriétés rédox de minéraux argileux contenant du fer, de la bentonite MX-80 et de différentes combinaisons de minéraux argileux, d'oxydes de fer et de Fe2+ dissous. Par le biais de procédés d'oxydation et de réduction électrochimiques, il a été possible d'étudier le comportement donneur et accepteur d'électrons de la smectite ferrugi­neuse SWa-1, de la montmorillonite du Wyoming SWy-2 et de la bentonite MX-80 dans un milieu au pH 7.5. On a constaté que l'ensemble du fer structural des minéraux argileux avait une activité rédox, au contraire du fer présent dans d'autres phases de la bentonite MX-80, qui n'ont pas été précisément définies. Les matériaux étudiés avaient une activité rédox couvrant un spectre très large de valeurs E_H, à savoir que le rapport Fe2+/Fetotal variait de 0 to 100 % entre +600 and -600 mV (SHE). Les propriétés rédox dépendaient beaucoup des structures transmissives liées aux modifications structurales des minéraux, comme l'a montré la comparaison des minéraux argileux dans leur état original et après des cycles répétés de réduction/réoxydation. Toutefois, on a constaté moins de modifications structurales irréver­sibles dans les matériaux dont la teneur totale en fer était plus basse, comme dans le cas de la bentonite MX-80 et de la SWy-2. Les systèmes qui contenaient au départ des mont­morillonites (SWy-2 ou MX-80), de la goethite et du Fe²⁺ dissous étaient aussi capables de tamponner un potentiel rédox E_H de l'ordre de 0 et -300 mV. Quel que soit l'état d'oxydation du fer, les minéraux contenant du fer ont une activité rédox qui couvre un large spectre. Ils peuvent donc être pris en compte comme tampons rédox ayant une influence sur le comportement des radionucléides et métaux à activité rédox dans les dépôts géologiques pour déchets radioactifs.

Technical Report NTB 13-02

An Assessment of the Impact of the Long Term Evolution of Engineered Structures on the Safety-Relevant Functions of the Bentonite Buffer in a HLW Repository

Résumé

Dans le concept de stockage géologique de la Nagra pour les éléments combustibles usés et les déchets de haute activité vitrifiés, la bentonite – en tant que composante des barrières ouvragées et matériau de remblayage des galeries – joue un rôle important pour la sûreté du dépôt, ceci notamment en raison de sa faible conductivité hydraulique et de ses propriétés de gonflement. Ces caractéristiques doivent perdurer tout au long de la période considérée dans les analyses de sûreté. Bien qu’il soit possible d’utiliser les analogues naturels pour démontrer la stabilité de la bentonite dans l’environnement d’un dépôt en couches géologiques profondes, certains processus sont toutefois susceptibles d’affecter ses performances sur le long terme, comme par exemple les gradients de température en rapport avec la chaleur dégagée par les colis de déchets, mais aussi les interactions chimiques avec des matériaux instables du point de vue thermodynamique (le ciment et l’acier).

Le présent rapport est consacré aux interactions potentielles, dans un dépôt géologique pour éléments combustibles usés et déchets de haute activité situé dans les argiles à Opalinus, de différents composants des barrières ouvragées avec la bentonite: conteneur en acier, éléments de soutènement (revêtement en béton, treillis d’armature et cintres en acier, etc.), mais aussi élé­ments en relation avec l’exploitation du dépôt (rails). Ces interactions non-linéaires entrainent des réactions telles que transport de fluides, échanges d’ions, dissolution et trans­formations minérales, qui sont fortement liées les unes aux autres et induisent des modifications des propriétés physiques de la bentonite, telles que la pression de gonflement, la perméabilité et la porosité. Même si, du point de vue chimique, la bentonite n’interagit pas de la même manière avec l’acier et les matériaux cimentaires, les modifications s’effectueront selon une échelle de temps comparable du fait que les principaux processus (dissolution de la montmorillonite dans un environnement alcalin, formation de zéolithes et de phyllosilicates) se déroulent à la même vitesse. Bien que l’on étudie ces modifications sur une période de un million d’années, il est possible que l’évolution du champ proche se fasse plus rapidement, en raison de contraintes de transfert de masse (valeurs de porosité s’abaissant jusqu’au niveau zéro) ou de bilans massiques (réactifs épuisés). Du fait de la durée de certains de ces processus, ils ne peuvent pas tous être étudiés par le biais d’expériences de laboratoire conventionnelles. Ceci signifie que les résultats de simulations transport/réaction publiées ont joué un rôle important dans l’évaluation des principales caractéristiques sur les périodes prises en compte dans l’analyse de sûreté.

Cette étude suggère que, si l’on estime de manière optimiste l’altération de la bentonite sur 100 000 ans, limitée par des contraintes de transfert de masse (valeurs de porosité s’abaissant jusqu’au niveau zéro), il se formera une fine couche d’altération (0.05 m d’épaisseur, 1 % du volume total de bentonite) autour du conteneur, produite en partie par la redistribution thermique des minéraux et des solutés aqueux, et par l’interaction du conteneur en acier avec la bentonite. Cette fine zone sera caractérisée par une porosité et une pression de gonflement nulles (la montmorillonite sera complètement altérée), mais sa conductivité hydraulique sera restée la même (on suppose que des fissures éventuelles compenseront l’impact de la baisse de porosité). Du point de vue minéralogique, on considère que cette zone consistera en une fine couche de calcite, de gypse / anhydrite et de magnétite autour du conteneur, la montmorillonite de la bentonite altérée étant remplacée par des silicates de fer tels que la cronstedtite, la berthièrine et la chlorite. Cette zone altérée interne sera entourée par un anneau de 0.68 m (92 % du volume total) de bentonite intacte.

L’interaction potentielle des structures métalliques autres que le conteneur avec la bentonite est relativement faible. Même si, pour la transformation de la montmorillonite en chlorite, on utilise une contrainte de bilan massique sans limites cinétiques ou de transfert de masse, seulement 2 % du volume total de bentonite autour du conteneur seraient transformés à l’issue d’une réaction avec ces structures. Si l’on retire les rails avant la fermeture du dépôt, ce chiffre s’abaisse à 1 %  du volume total.

A la limite extérieure de la bentonite, l’altération du remblayage et du scellement proche du revêtement en béton est, de manière optimiste, estimé à 0.02 m d’épaisseur (4 % du volume total) 100 000 ans après la fermeture du dépôt (il faut remarquer que cette évaluation n’est pas réaliste du fait qu’il n’y pas de béton à l’interface du scellement). On estime que la conductivité hydraulique de cette zone aura diminué par rapport à l’état initial. La porosité et la pression de gonflement de cette zone vont probablement tomber à zéro sur une période allant de quelques centaines à un millier d’années en raison de l’altération de la montmorillonite. La composition minéralogique de cette zone sera probablement caractérisée par une séquence de calcite, des minéraux C-(A)-S-H, des zéolithes de calcium, des argiles de type sépiolite et saponite, les minéraux C-S-H étant localisés dans la zone la plus proche de l’interface avec le ciment, et tandis que d’autres minéraux tels que les zéolithes et les argiles apparaitront dans la zone proche du conteneur.

Le revêtement en béton lui-même peut se dégrader (transformation de la portlandite et de gel C‑S-H en ettringite), entrainant une augmentation significative de la porosité. Les simulations de réaction / transport indiquent que sur 100 000 ans, la porosité pourra augmenter de quelques pourcents, en se basant sur une évaluation optimiste de la dégradation.

Il n’y a pas de conteneurs à proximité du scellement. En revanche, on trouve des cintres et un treillis d’armature, des tirants d’ancrage et des rails – tous ces éléments étant en acier. Sur la base des contraintes de bilan massique décrites plus haut pour la transformation de mont­morillonite en chlorite, on estime qu’un maximum de 5 % du volume de bentonite pourrait être transformé en silicates non gonflants. Si l’on retire les rails avant la fermeture, ce chiffre s’abaisse à 4 % du volume total.  

Pour obtenir une évaluation pessimiste de l’altération de la bentonite 100 000 ans après la fermeture du dépôt, on pose comme hypothèse que le processus de corrosion a conduit à la dégradation complète du conteneur en oxyhydroxydes de fer et que, dans la bentonite qui l’entoure, la  montmorillonite s’est complètement transformée en silicates de fer non gonflants, tels que  la cronstedtite, la berthièrine et la chlorite (évaluation du bilan massique). On considère que suite à cette transformation, ni la porosité, ni la conductivité hydraulique de la bentonite ne seront affectées; en revanche, la pression de gonflement tombera à zéro. On estime que cette zone altérée aura une épaisseur de 0.45 m et s’étendra jusqu’à la zone de bentonite altérée par l’interaction avec le revêtement en béton.

De même, toujours selon une estimation pessimiste, on considère que le remblayage et le scellement en contact avec le revêtement en béton auront encore une épaisseur de 0.2 m (35 % du volume total de bentonite) 100 000 ans après la fermeture du dépôt. On estime que, dans cette zone, la porosité et la conductivité hydraulique originales ne seront pas modifiées, mais qu’en raison de la transformation de la montmorillonite, la pression de gonflement deviendra nulle. La composition minéralogique de cette zone sera probablement caractérisée par une séquence de calcite, des minéraux C-(A)-S-H, des zéolithes de calcium, de la sépiolite et de la saponite. Les minéraux C-S-H se formeront dans la zone la plus proche du ciment, tandis que les autres minéraux tels que les zéolithes et les argiles seront présents dans une zone plus éloignée. Une zone d’échange d’ions (Ca – Na), de quelques dizaines de cm d’épaisseur, se formera dans la montmorillonite à l’avant de la zone de réactions de dissolution-précipitation minérales. Dans le cas d’un revêtement en béton OPC, on estime que la masse de bentonite altérée augmentera d’un facteur de 2.5, l’épaisseur des zones d’altération étant multipliée par un facteur allant de 2.5 à 3 pour les diamètres de galeries considérés (~ 60 % du volume total de bentonite).

100 000 ans après la fermeture du dépôt, on considère – de façon pessimiste – que le revêtement en béton aura perdu toutes ses capacités physiques en raison de sa dégradation.   Toutefois, il est possible que subsiste une zone comportant de l’ettringite, de la calcite et de la tobermorite.

On estime que, un million d’années après la fermeture du dépôt, la barrière de bentonite sera dans un état similaire à celui qu’elle avait atteint au bout de 100 000 ans, avec toutefois des produits cristallins de dégradation de l’argile et du béton en plus grandes quantités.

On prévoit que les interactions entre un conteneur en cuivre et la bentonite se limiteront à de faibles quantités d’échange de cations dans la montmorillonite (Cu – Na), ce qui n’entrainera pas de modifications des caractéristiques importantes pour la sûreté du dépôt sur l’ensemble de sa durée de vie.

Technischer Bericht NTB 13-01

Standortunabhängige Betrachtungen zur Sicherheit und zum Schutz des Grundwassers – Grundlagen zur Beurteilung der grundsätzlichen Bewilligungsfähigkeit einer Oberflächenanlage für ein geologisches Tiefenlager

Résumé

Technical Report NTB 12-07

Geochemical Synthesis for the Effingen Member in Boreholes at Oftringen, Gösgen and Küttigen

Résumé

Technical Report NTB 12-06

Canister Design Concepts for Disposal of Spent Fuel and High Level Waste

Résumé

Dans le cadre de la planification à long terme d’un stockage pour éléments combustibles irradiés (ECI) et déchets de haute activité (DHA), la Nagra passe actuellement en revue différentes options relatives au choix des matériaux et à la conception des conteneurs utilisés pour le stockage. La solution finalement retenue devra respecter un certain nombre d’exigences, parmi lesquelles la nécessité d’assurer un confinement sans perte d’intégrité sur un minimum de 1000 ans. L’un des matériaux envisagés pour les conteneurs est l’acier au carbone, du fait de son taux de corrosion relativement bas dans les conditions du stockage, mais aussi en raison du niveau de maturité avancé des techniques de construction et de fabrication. D’autres matériaux et concepts font l’objet d’études parallèles.

La présente étude avait pour objectif la conception de conteneurs en acier au carbone pour ECI et DHA et la présentation des arguments relatifs à chacune des options. Les concepts obtenus abordent l’ensemble des principaux aspects de la fabrication des conteneurs, du soudage et des inspections, la performance à court terme (manutention et opérations de stockage) et à long terme (corrosion et comportement structurel à l’issue des opérations de stockage). Cette étude visait également à utiliser le processus de conception pour identifier les lacunes à combler avant la mise au point de concepts plus détaillés.

En premier lieu, une série d’exigences de conception a été établie sur la base des exigences de sûreté à long terme (un confinement sans perte d’intégrité assuré sur un minimum de 1000 ans) et des exigences relatives à la sûreté en exploitation (une conception robuste nécessaire pour la sécurité des manipulations lors des opérations de stockage et de récupération éventuelle). Sur la base du calcul du blindage contre les rayonnements, on a posé comme hypothèse que le débit de dose à la surface des conteneurs serait trop élevé pour autoriser une manutention directe, et qu’il faudrait par conséquent recourir à une cellule de haute activité et à une manipulation à distance pour remplir les conteneurs et procéder au scellement final. Les principales exigences relatives aux conteneurs ont été hiérarchisées et placées dans le contexte d’une méthodologie de conception globale. On a ensuite élaboré des concepts de conteneurs, d’une part pour ECI, en prenant pour référence un conteneur de combustible pour REB, et d’autre part pour DHA, en postulant deux colis de déchets de haute activité vitrifiés par conteneur. Les processus de corrosion et de dégradation, les mécanismes de défaillance, la tolérance aux erreurs de fabrication, ainsi que d’autres questions relatives à la performance structurelle ont été étudiés au regard des conceptions de soudage proposées, des possibilités d’inspection et des procédés de fabrication. Différentes solutions ont été envisagées pour respecter les exigences fixées pour les conteneurs.

Les concepts qui résultent de cette étude comprennent une description de la forme géométrique, des dimensions, des matériaux, des options disponibles pour le soudage, la fabrication et l’inspection des conteneurs et des structures internes. La corrosion, la dégradation des matériaux, la performance structurelle, de même que les questionnements liés au soudage, aux inspections et à la fabrication sont détaillés pour chacune des options envisagées et il est démontré comment les différents concepts répondent aux exigences fixées pour les conteneurs. L’un des avantages de l’étude a été que le processus de conception et l’analyse des performances ont permis de définir dans quels domaines des travaux seront nécessaires en préalable à l’élaboration de concepts détaillés et de prototypes de conteneurs. Les thématiques à traiter en priorité sont la conception du scellement, le procédé de soudage, l’approche utilisée pour le détensionnement après soudage, ainsi que la taille de défaut maximale admissible et le facteur de sûreté relatif à la probabilité de propagation des fissures.

Technical Report NTB 12-05

Comparison of Sorption Measurements on Argillaceous Rocks and Bentonite with Predictions Using the SGT-E2 Approach to Derive Sorption Data Bases

Résumé

Au cours de l'étape 1 du plan sectoriel « Dépôts en couche géologiques profondes », quatre roches d'accueil potentielles ont été identifiées. Il s'agit d'une part des argiles à Opalinus (pour les dépôts destinés aux déchets de haute activité (DHA) et aux déchets de faible et de moyenne activité (DFMA) et d'autre part du 'Dogger brun' ('Brauner Dogger'), des Couches d'Effingen et des formations marneuses de l'Helvétique (dépôt DFMA seulement).Pour les analyses de sûreté préliminaires, des bases de données de sorption sont requises pour chacune de ces roches d'accueil potentielles, comprenant toutes les combinaisons possibles des différentes compositions minéralogiques et chimiques des eaux interstitielles. Des bases de données de sorption sont également nécessaires pour les formations rocheuses « encaissantes » situées en dessous de la couche des argiles à Opalinus, ainsi que pour la bentonite compactée utilisée comme remblais dans le dépôt profond pour DHA.

Une méthode détaillée a été mise au point pour l'élaboration de bases de données de sorption génériques pour les formations argileuses (et la bentonite) à partir de données de sorption expérimentales obtenues pour l'illite (et la montmorillonite), l'hypothèse que le degré de sorption est fortement lié à la teneur en phyllosilicates type 2:1 et en appliquant une série de facteurs de conversion qui prennent en compte la spéciation des radionucléides dans les différentes eaux interstitielles.

Etant donnée la relative nouveauté de cette méthode, il s'agissait de trouver un moyen d'en démontrer la validité, la robustesse et le degré de fiabilité des valeurs de sorption dérivées. A cet effet, et c'est l'objet du présent rapport, on a comparé des valeurs de sorption dérivées selon cette procédure à celle obtenues expérimentalement.

Des isothermes de sorption ont été mesurées pour des métaux Cs(I), Co(II), Ni(II), Eu(III), Th(IV) and U(VI), pour des roches de différentes compositions minéralogiques et dans différentes eaux interstitielles. Au final, 53 isothermes ont été mesurées. Pour chaque isotherme, la valeur de sorption a été calculée à des concentrations traces par le biais de la méthode décrite et comparée à la valeur obtenue expérimentalement.

Cette comparaison détaillée montre que la méthode utilisée est applicable aux différentes formations argileuses ainsi qu'à la bentonite et que les valeurs obtenues ont un haut degré de fiabilité.

Technical Report NTB 12-04

Sorption Data Bases for Argillaceous Rocks and Bentonite for the Provisional Safety Analyses for SGT-E2

Résumé

Au cours de l'étape 1 du plan sectoriel « Dépôts en couche géologiques profondes », quatre roches d'accueil potentielles ont été identifiées. Il s'agit d'une part des argiles à Opalinus (pour les dépôts destinés aux déchets de haute activité (DHA) et aux déchets de faible et de moyenne activité (DFMA) et d'autre part du 'Dogger brun' ('Brauner Dogger'), des Couches d'Effingen et des formations marneuses de l'Helvétique (dépôt DFMA seulement). Afin d'effectuer les analyses de sûreté provisoire, des bases de données de sorption sont nécessaires pour chacune de ces roches d'accueil, en tenant compte des différentes combinaisons possibles des différentes compositions minéralogiques et chimiques des eaux interstitielles. De plus, des bases de données de sorption sont requises pour les couches situées en dessous de la couche des argiles à Opalinus ainsi que pour la bentonite compactée prévue pour la barrière ouvragée dans le dépôt profond pour les DHA.

Dans un précédent rapport, Bradbury et al. (2010) ont décrit une méthode pour l'élaboration de bases de données de sorption génériques pour les formations argileuses et la bentonite compactée. La teneur en phyllosilicates type 2:1 (illite, smectite, interstratifiés illite/smectite) ainsi que la composition chimique des eaux interstitielles, qui contrôle la spéciation des radionucléides dans la phase aqueuse, sont considérées comme les facteurs clés influant sur le degré de sorption. La base de données de sorption repose principalement sur des valeurs de sorption obtenues pour l'illite (ou montmorillonite dans le cas de la bentonite), qui ont été converties par le biais de facteurs de conversion aux conditions génériques définies pour les différentes roches argileuses. Ces facteurs ont été utilisés pour prendre en compte des différences de minéralogie, de valeurs pH et de la spéciation. Finalement, un facteur de conversion Laboratoire → Roche a été utilisé pour convertir les données de sorptions obtenues à partir d'expériences en suspension, aux conditions in situ de la roche argileuse intacte. Cette approche a été utilisée afin d'élaborer des bases de données de sorption pour les différentes roches argileuses ainsi que pour la bentonite compactée en prenant en compte les différentes compositions minéralogiques et chimiques des eaux interstitielles.

La confiance dans la validité et robustesse de cette approche est accrue par des études supplémentaires: (i) les valeurs de sorption obtenues par cette approche ont été comparées aux valeurs des bases de données pour les argiles à Opalinus et la bentonite utilisé dans le Entsorgungsnachweis (Bradbury & Baeyens 2010), (ii) des isothermes sur la bentonite et les argiles à Opalinus ont été calculées avec cette approche en considérant des compositions d'eaux interstitielles réalistes et ont été comparées aux valeurs de sorption obtenues expérimentalement (Bradbury & Baeyens 2011), et finalement (iii) les résultats de calculs obtenues par cette approche ont été comparées à des valeurs de sorption mesurées (Baeyens et al. 2014). Dans tous les cas les résultats obtenus dans les différents exercices de comparaison sont en accord avec les valeurs obtenues en utilisant l'approche décrite.

Dans certains cas la teneur en phyllosilicates était trop faible pour appliquer cette approche. Cependant des bases de données de sorption ont été élaborées en considérant seulement la rétention par la calcite. La procédure est décrite dans ce rapport.

Par ailleurs, ce rapport décrit une méthode permettant de dériver des bases de données de sorption pour une roche d'accueil altérée par des solutions hyperalcalines provenant d'un dépôt à forte composante cimentaire. Il fournit ensuite les bases de données correspondantes pour les Couches d'Effingen et les formations marneuses de l'Helvétique.

Technical Report NTB 12-03

Effective Diffusion Coefficients and Porosity Values for Argillaceous Rocks and Bentonite: Measured and Estimated Values for the Provisional Safety Analyses for SGT-E2

Résumé

Au cours de l'étape 2 du plan sectoriel «Dépôts en couche géologiques profondes», des analyses préliminaires de sûreté doivent être effectuées. Parmi les données d'entrée nécessaires figurent notamment des paramètres géochimiques décrivant le transport et le retardement des radionucléides dans les potentielles roches d'accueil envisagées et dans la bentonite compactée. Le présent rapport fournit une série complète de paramètres de diffusion pour toutes les roches d'accueil et formations encaissantes, ainsi que pour la bentonite compactée.

La diffusion de l'eau tritiée (HTO), de ³⁶Cl^- et de ²²Na⁺ a été étudiée sur des échantillons provenant des Couches d'Effingen (Effinger Schichten), du 'Dogger brun' ('Brauner Dogger') ainsi que sur des formations marneuses de l'Helvétique en utilisant la technique de through-diffusion, décrite en détail dans Van Loon & Soler (2004). Les analyses relatives aux Argiles à Opalinus sont résumées dans ce rapport. Ces mesures ont fourni des valeurs pour les coefficients effectifs de diffusion et les porosités accessibles à la diffusion. La tendance générale, ^NaD_e > ^HTOD_e > ^ClD_e concorde avec le comportement attendu pour ces trois éléments (Glaus et al. 2010), à savoir qu'on observe une mobilité accrue pour les cations échangeurs d'ions en raison des effets de diffusion de surface (Gimmi & Kosakowski 2011), tandis que les anions sont ralentis par exclusion anionique en raison des surfaces argileuses chargées négativement, les espèces anioniques sont repoussées, avec pour conséquence une porosité accessible inférieure à la porosité totale (Van Loon et al. 2007).

L'effet de la composition de l'eau interstitielle sur la diffusion de HTO, ³⁶Cl^- et ²²Na⁺ dans les Argiles à Opalinus a également été étudié. Pour une force ionique située entre 0.17 M et 1 M (0.17 M ≤ I ≤ 1.07 M), aucun effet significatif sur le coefficient effectif de diffusion n'a été constaté. Dans le cas de ³⁶Cl^-, aucun effet sur la porosité accessible n'a été observé. La porosité accessible aux anions équivaut à 50 – 60 % de la porosité totale, indépendamment de la force ionique de l'eau interstitielle. On ne dispose pas de données expérimentales pour les autres roches d'accueil. Toutefois, on peut supposer que là non plus, on n'observera pas d'effet significatif. Des analyses détaillées seront effectuées à l'avenir.

Les données sur la diffusion ont été comparées avec les données accessibles dans la littérature et provenant de mesures sur différentes roches sédimentaires telles que des craies, des roches argileuses ou des calcaires. Pour toutes ces données, une seule version modifiée de la formule d'Archie (formule d'Archie étendue) a pu être utilisée. Pour les valeurs de porosité allant jusqu'à environ 0.1, la formule d'Archie classique était applicable. Pour les valeurs de porosité inférieures à 0.1, les données s'écartaient de cette formule, dans la mesure où la diminution de De en fonction de la porosité était plus lente. Ce phénomène peut s'expliquer par des modifications supplémentaires de la tortuosité en rapport avec les valeurs de porosité. Dans les roches de faible densité, présentant par conséquent des valeurs de porosité élevées, la microstructure de la roche est de type «château de cartes». Plus la densité augmente, plus les feuillets sont orientés dans une direction spécifique, perpendiculaire à l'axe de compactage. Dès que les feuillets sont orientées plus ou moins à l'horizontale, une baisse de densité supplémentaire n'a plus d'effet, ni sur leur orientation, ni sur la tortuosité. Le seuil de densité correspondant à ce phénomène est d'environ 2500 kg m^-3, soit une valeur de porosité de 0.1.

La version étendue de la formule d'Archie (e-Archie) constitue la base de la procédure servant à estimer les coefficients effectifs de diffusion dans les analyses de sûreté. Le coefficient de diffusion des radionucléides dans l'eau porale libre et la porosité déterminante pour le transport sont des paramètres d'entrée importants. Bien que les coefficients de diffusion dans l'eau porale libre soit différents pour chaque radionucléide, on a choisi de considérer deux groupes principaux avec, pour l'un, un coefficient de diffusion dans l'eau porale libre de (20.0 ± 2.5) × 10^-10 m² s^-1 et pour l'autre, de (7.5 ± 2.5) × 10^-10 m² s^-1. Les porosités devant être utilisées ont été spécifiées par la Nagra, et proviennent principalement de mesures effectuées sur des carottes provenant de forages dans les roches d'accueil. La porosité totale avait été déterminée à partir de mesures de la densité apparente et granulométrique des roches. Les valeurs pour les porosités accessibles aux anions ont été fixées sur la base du constat que, pour la plupart des roches, 50 % environ de la porosité totale est accessible aux anions.

Dans le cas des cations subissant un échange cationique, l'augmentation de la diffusion de surface a nécessité une correction des valeurs, en utilisant la méthode mise au point par Gimmi & Kosakowski (2011). Un facteur de correction a été calculé à partir de la mobilité surfacique des cations et des valeurs de sorption (K_d) calculées par Baeyens et al. (2014). Les valeurs de référence des coefficients effectifs de diffusion ainsi que les valeurs maximales et minimales ont été multipliées par ces facteurs de correction. Pour la plupart des roches argileuses étudiées, les facteurs de correction utilisés allaient de 1 à un maximum de 30, selon la valeur de sorption du cation. Les valeurs les plus élevées ont été calculées pour le Cs⁺, dont on sait qu'il est affecté par l'augmentation de la diffusion de surface dans les roches argileuses (Appelo et al. 2010, Melkior et al. 2005, Melkior et al. 2007). Pour les formations marneuses de l'Helvétique, les facteurs de correction allaient de 30 à 400, en raison des rapports de capacité (κ) bien plus élevés, qui sont directement proportionnels à la porosité de transport réciproque des roches argileuses.

Dans la mesure où les roches d'accueil sont situées à des profondeurs très différentes selon les régions d'implantation, il n'a pas été possible de fixer une température unique pour l'ensemble des formations prises en compte. Par conséquent une fourchette de températures a été définie pour chaque roche d'accueil potentielle. Les effets de la température sur la diffusion ont été évalués en utilisant l'équation bien connue d'Arrhenius, avec une énergie d'activation moyenne pour la diffusion de 22.9 kJ mole^-1 (Van Loon et al. 2005a).

Un tableau des coefficients effectifs de diffusion a été compilé pour chaque roche d'accueil. Ces tableaux contiennent une valeur de référence pour une température de 25 °C, qui a été calculée pour la porosité de référence en utilisant la courbe maîtresse e-Archie. Des valeurs maximale et minimale ont été estimées en combinant la courbe e-Archie supérieure avec la valeur supérieure de la porosité, et la courbe e-Archie inférieure avec la valeur inférieure de la porosité. Seul l'effet pour la limite supérieure de température a été pris en compte et une incertitude combinée pour la porosité et la température a été estimée par propagation d'erreur. L'incertitude ainsi calculée a été ajoutée à la valeur de référence pour 25 °C.

Technical Report NTB 12-01

The Long Term Geochemical Evolution of the Nearfield of the HLW Repository

Résumé

Le travail présenté dans ce rapport se concentre sur l'évolution spatio-temporelle du champ proche d'un dépôt de stockage pour déchets de haute activité (DHA) situé dans les Argiles à Opalinus.

Le champ proche d'un tel site de stockage comprend principalement le combustible nucléaire irradié, les déchets vitrifiés, les conteneurs (pour les besoins de ce rapport, on considère qu'ils sont en acier au carbone), la bentonite compactée et un revêtement en béton projeté. Pendant la période d'un million d'années considérée dans les analyses de sureté, ces composants vont interagir chimiquement les uns avec les autres, ce qui pourra modifier leurs propriétés de rétention.

Pour commencer et comme point de référence, les Argiles à Opalinus, la bentonite, le revêtement en béton (minéralogies et chimies des eaux) ainsi que le conteneur en acier sont brièvement décrits dans leur état initial.

Les processus susceptibles d'influencer l'évolution du dépôt dans le temps et dans l'espace – et qui opèrent souvent à différentes échelles temporelles – sont: l'interaction du revêtement en béton avec la bentonite compactée et les Argiles à Opalinus, les gradients de température engendrés par la chaleur issue des déchets à haute activité, les changements minéralogiques induits dans la bentonite par les interactions avec les produits de corrosion des conteneurs en acier et finalement, la dissolution du combustible irradié et des déchets de haute activité vitrifiés. Les conséquences de ces processus, en fonction du temps, sur l'efficacité à long terme des barrières ouvragées ont été estimées, notamment au regard de la solubilité des radionucléides et des propriétés de sorption, de diffusion et de gonflement de la bentonite.

Les principales conclusions sont les suivantes: l'interaction avec le revêtement en béton (dont on suppose qu'il a une épaisseur de 15 cm) affectera la bentonite sur une profondeur bien inférieure à 13 cm sur une échelle de temps s'élevant à un million d'années, entrainant la production d'argiles, d'hydroxydes, de carbonates, de silicate de calcium hydraté et d'aluminosilicates. La pression de gonflement et la capacité de rétention en seront diminuées, mais demeureront supérieures à zéro.

Les résultats des études expérimentales et de modélisation suggèrent que les altérations provoquées par les transitoires thermiques en période de post-fermeture auront des répercussions sur les propriétés de gonflement et de rétention de la bentonite. Toutefois, ces processus n'affectent pas la moitié extérieure de l'épaisseur de bentonite et celle-ci pourra encore assumer pleinement son rôle de tampon.

On considère que les propriétés de sorption ainsi que la pression de gonflement de la bentonite ne seront pas altérées par la dissolution du combustible irradié et des déchets vitrifiés. Cependant, il sera nécessaire d'étudier les effets potentiels du bore, libéré par les déchets de haute activité vitrifiés, sur la complexation des cations à hautes charges.

Des études récentes suggèrent que le Fe²⁺ libéré lors de la corrosion des conteneurs en acier peut entrainer une altération de la montmorillonite à des températures inférieures à 100 °C, conduisant à la formation de smectites riches en Fe ou d'argiles non-gonflantes et de chlorites. Du fait que les smectites riches en Fe ont des propriétés similaires à la montmorillonite qu'elles remplacent, le processus n'aura pas de conséquences significatives sur les propriétés de rétention et de gonflement du champ proche, qui maintiendra sa fonction de barrière. En revanche, s'il y a formation d'argiles non-gonflantes ou de chlorites, on doit s'attendre à des modifications significatives, avec une diminution de la pression de gonflement et de la capacité de sorption.

La libération de fer à partir des conteneurs corrodés est un processus lent. Des estimations basées sur les taux de corrosion indiquent que 100'000 à 200'000 ans seront nécessaires à une corrosion complète des conteneurs et à la transformation de la montmorillonite correspondante. La situation décrite ici constitue un scénario de type "worst case". D'autres phases ferrifères telles que la magnétite ou la sidérite sont stables dans ce type d'environnement et diminuent l'accessibilité de Fe²⁺ pour la transformation de la montmorillonite. Ceci signifie que des quantités considérables de bentonite seront encore disponibles un million d'années après la fermeture du dépôt de stockage.

Technischer Bericht NTB 11-01

Vorschläge zur Platzierung der Standortareale für die Oberflächenanlage der geologischen Tiefenlager sowie zu deren Erschliessung

Résumé

La procédure pour la sélection des sites destinés à accueillir les dépôts en couches géologiques profondes pour évacuer les déchets radioactifs produits en Suisse se déroule selon les exigences arrêtées dans la législation sur l'énergie nucléaire, à savoir dans le cadre d'une procédure de plan sectoriel comprenant trois étapes. Les sites à proprement parler seront fixés à l'issue de la troisième étape de la procédure de sélection (plan sectoriel «Dépôts en couches géologiques profondes»), par l'octroi d'une autorisation générale selon la loi sur l'énergie nucléaire (LNu).

La première étape s'est achevée le 30 novembre 2011 avec la décision du Conseil fédéral relative à l'inscription dans le plan sectoriel des six régions d'implantation géologiques proposées par la Société coopérative nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Nagra) afin d'approfondir l'évaluation dans le cadre de l'étape 2. Dans sa décision, l'Exécutif a également défini les périmètres de planification à l'intérieur desquels les installations de surface des dépôts profonds doivent être aménagées.

Dans le cadre de la deuxième étape du plan sectoriel, au moins deux sites d'implantation seront sélectionnés, aussi bien pour le dépôt destiné aux déchets faiblement et moyennement radio-actifs (dépôt DFMA) que pour le dépôt devant accueillir les déchets hautement radioactifs (dépôt DHA). Ces sites feront l'objet d'études géologiques approfondies au cours de la troisième étape. Pour chacun d'entre eux, il convient de désigner au moins une aire d'implantation pour l'installation de surface et un corridor pour y accéder.

La Nagra a pour tâche, au début de cette deuxième étape, de soumettre à l'Office fédéral de l'énergie (OFEN), à l'intention des organes de participation dans les régions concernées, des propositions d'aires d'implantation pour les installations de surface et les voies d'accès. Le présent rapport et le volume d'annexes documentent ces propositions. Par ailleurs, les con-séquences qu'un projet de dépôt pourra avoir sur l'environnement, l'économie et la société vont faire l'objet – toujours au cours de la deuxième étape du plan sectoriel – d'une étude d'impact socio-économico-écologique réalisée sous l'égide de l'OFEN. Les présents volumes contiennent également les données demandées par l'OFEN à la Nagra pour la compilation des chapitres généraux (c'est-à-dire non liés à un site particulier) de l'étude d'impact socio-économico-écologique.

Pour examiner les propositions de la Nagra détaillées dans le volume d'annexes, il est utile de disposer d'informations générales sur les dépôts en profondeurs et de connaissances sur le mode de fonctionnement des différentes installations. Le présent rapport général, indépendamment de considérations sur des régions potentielles, donne un aperçu des installations et de leurs fonctions respectives pour le dépôt DFMA et le dépôt DHA, du déroulement de l'exploitation ainsi que des conséquences liées à la construction et à l'exploitation. Le rapport

• résume le cadre légal et le programme d'évacuation (qui fournit une description des étapes nécessaires pour le stockage en profondeur des déchets radioactifs), puis récapitule les principaux résultats de l'étape 1,
• décrit (pour éclairer le contexte de l'installation de surface et des voies d'accès) la fonction des dépôts en profondeur et les éléments de l'installation dans son ensemble, indépendamment de tout site spécifique,
• décrit l'infrastructure de surface, en particulier les différentes zones de l'installation de surface pour les dépôts DFMA et DHA et pour un éventuel dépôt combiné (dans ce dernier cas, une installation de surface commune permettra l'accès à deux dépôts séparés pour DFMA et DHA),
• décrit dans leurs grandes lignes les possibilités d'agencement de l'installation de surface et des voies d'accès qui la relient au réseau existant (rail, route),
• fournit des données générales concernant l'impact potentiel en surface, sur l'aire d'implantation, de la construction et l'exploitation d'un dépôt profond,
• détaille les critères et indicateurs utilisés par la Nagra lors de l'élaboration des propositions pour le choix de l'aire où l'installation de surface pourra être implantée à l'intérieur du périmètre de planification,
• fournit les informations demandées par l'OFEN à la Nagra pour la partie générale de l'étude d'impact socio-économico-écologique (aspects économiques). Dans les cas où ces données diffèrent selon la région d'implantation, elles sont détaillées dans le volume d'annexes (volume des déblais de percement).

Le volume d'annexes contient les propositions de la Nagra relatives à la localisation des aires d'implantation pour l'installation de surface sur les six périmètres de planification potentiels et pour les voies d'accès. Il comprend une introduction générale et une brève présentation des régions d'implantation, suivies des fiches individuelles contenant les propositions pour la localisation des aires d'implantation.

Dans ces fiches se trouvent d'une part une présentation de la situation géographique, d'autre part un bref descriptif rédigé sur la base d'une grille identique élaborée à partir d'une série de critères et d'indicateurs. Ces critères et indicateurs, qui ont également servi à sélectionner et caractériser les aires d'implantation potentielles, ont été fixés en fonction des objectifs suivants :

• la sûreté et la faisabilité technique
• la compatibilité spatiale et environnementale
• l'intégration du site au sein de la région.

Les propositions d'aires d'implantation doivent en premier lieu servir de base de discussion pour la collaboration entre la Nagra et les régions concernées. Il est essentiel que les régions tirent parti de la marge de manœuvre dont elles disposent pour préserver leurs intérêts. La collaboration mise en place leur permet notamment de présenter leurs propres propositions.

Technischer Bericht NTB 10-01

Beurteilung der geologischen Unterlagen für die provisorischen Sicherheitsanalysen in SGT Etappe 2 - Klärung der Notwendigkeit ergänzender geologischer Untersuchungen

Résumé

La démarche menant à la sélection des sites de stockage géologiques pour toutes les catégories de déchets radioactifs en Suisse est définie dans la conception générale du plan sectoriel « Dépôts en couches géologiques profondes » (OFEN 2008). La procédure prévue aboutira, en trois étapes successives, au choix des sites où les dépôts géologiques nécessaires seront implantés. La troisième étape du plan sectoriel débouchera pour chacun des types de dépôts sur une procédure de demande d'autorisation générale. Dans l'autorisation générale seront définis le site et les caractéristiques générales du dépôt. Au cours de l'étape 1, la Nagra a proposé plusieurs régions d'implantation géologiques sur la base de critères relevant de la sûreté et de la faisabilité technique. Dans leurs différents avis et rapports d'expertise, les autorités fédérales ont approuvé ces propositions. C'est sur cette base que le Conseil fédéral prendra sa décision, attendue en 2011. Après avoir soumis les propositions de régions d'implantation, la Nagra a commencé à préparer l'étape 2 du plan sectoriel. L'objectif de cette étape est, à l'intérieur de chaque région d'implantation et périmètre de planification approuvé par le Conseil fédéral à l'issue de l'étape 1, d'élaborer des propositions pour la réalisation des infrastructures de surface et d'identifier des sites d'implantation potentiels. Ceci sera effectué dans le cadre d'un processus participatif, en collaboration avec les régions d'implantation et les cantons concernés. Par ailleurs, la Nagra doit réaliser pour chaque site une analyse préliminaire de sûreté, ainsi qu'une étude comparative de la sûreté des sites. Sur cette base et en tenant compte des résultats des analyses d'impact socio-économique et écologique, la Nagra devra proposer au moins deux sites pour chacun des types de dépôt. Au cours de l'étape 3, ces sites feront l'objet de recherches plus approfondies sur le terrain, afin que les demandes d'autorisation générales pour les deux types de sites reposent sur une base scientifique solide.

Pour atteindre les objectifs de l'étape 2, les connaissances disponibles sur la géologie de chaque site doivent permettre de procéder aux analyses préliminaires de sûreté. La conception générale du plan sectoriel stipule donc qu'en préparation de l'étape 2, la Nagra doit déterminer suffisamment tôt, avec l'IFSN, si des recherches complémentaires sont nécessaires en vue de la réalisation des analyses préliminaires de sûreté. C'est au regard de cette exigence que le présent rapport documente, à l'attention de l'IFSN, l'évaluation scientifique et technique de l'état des connaissances. L'évaluation est axée sur l'état des connaissances relatives à la géologie; elle a été réalisée sur la base de processus et de paramètres pertinents pour la sûreté et la faisabilité technique.

L'évaluation de l'état des connaissances a pour objectif de vérifier si des données supplémentaires (que l'on obtiendrait par exemple par le biais de nouvelles investigations) mèneraient à une décision différente concernant la sélection des sites à étudier de manière approfondie au cours de l'étape 3 du plan sectoriel. Afin d'obtenir, comme il est exigé à l'étape 2, un classement des sites basé sur des critères de sûreté, on fait intervenir d'une part les intervalles de doses caractéristiques déterminés par le biais de calculs de doses, d'autre part l'évaluation de la faisabilité technique, ainsi que les résultats de l'appréciation qualitative. Pour déterminer l'état des connaissances, on a par conséquent effectué des calculs numériques permettant d'obtenir les intervalles de doses, on a étudié la faisabilité technique et procédé à une évaluation de l'appréciation qualitative. Les calculs numériques permettent de déterminer, pour les différents types de sites dans les régions d'implantation géologiques envisagées, l'évolution des doses pour une large palette de situations, qui couvrent non seulement l'évolution prévue (situation de référence), mais aussi les incertitudes inhérentes aux différents processus et paramètres. Ceci permet d'obtenir, comme l'exige le plan sectoriel, les intervalles de doses caractéristiques pour chacun des types de dépôts dans les différentes régions d'implantation et d'estimer si ceux-ci permettent bien, comme l'exige le plan sectoriel, de déterminer d'une part si le site est apte à accueillir un dépôt sur la base de critères de sûreté et d'autre part si les régions d'implantation sont comparables sur le plan de la sûreté. L'état des connaissances est jugé suffisant s'il est possible d'affirmer sans ambigüité la sûreté du site, ceci malgré l'amplitude très large des variations de paramètres - une mesure qui vise à prendre en compte les incertitudes - étant entendu que ces affirmations ne seront pas modifiées lorsque les incertitudes et l'amplitude des variations de paramètres seront plus faibles à l'issue des recherches effectuées à l'avenir. Ce rapport concerne également l'état des connaissances au regard de l'évaluation de la faisabilité technique. Ici aussi, on évalue l'importance des incertitudes dans les processus et paramètres concernés. L'analyse de l'état des connaissances montre que, si l'on tient compte des recherches en cours ou planifiées par la Nagra depuis 2008, l'état des connaissances est suffisant pour les analyses préliminaires de sûreté et l'étude comparative de la sûreté des sites. Les études réalisées montrent, pour toutes les régions d'implantation, qu'il est possible d'effectuer des affirmations claires et sans ambigüités concernant d'une part l'aptitude des sites à accueillir un dépôt du point de vue de la sûreté et d'autre part l'équivalence des sites sur le plan de la sûreté - ceci malgré l'amplitude des variations de paramètres qui permettent de prendre en compte les incertitudes. Les études indiquent également que la faisabilité technique est assurée. Cela signifie que des recherches supplémentaires, complétant celles qui ont déjà été prévues par la Nagra, ne sont pas nécessaires pour effectuer les analyses de sûreté prévues à l'étape 2 du plan sectoriel.

Ce rapport présente également les travaux en cours ou planifiés par la Nagra au cours de l'étape 2 du plan sectoriel. Ceux-ci vont vraisemblablement contribuer à réduire, du moins partiellement, les incertitudes évoquées dans le présent rapport, et par là l'amplitude des variations de paramètres. Ces travaux concernent la géométrie (y compris les structures) des roches d'accueil et de la zone de confinement géologique, ainsi que la compilation d'informations sur les gisements de matières premières et l'état géologique actuel dans les différentes régions d'implantation, les propriétés des roches d'accueil et de la zone de confinement géologique (y compris au regard de la sorption), les conditions hydrogéologiques ainsi que l'évolution à long terme. Les recherches menées depuis le dépôt des dossiers relatifs à l'étape 1 du plan sectoriel, de même que les investigations en cours ou planifiées, comprennent des campagnes de reconnaissance complémentaires (participation à de nouveaux forages effectués par d'autres organismes, sismique, cartographie), des analyses de données, des recherches en laboratoire (y compris l'examen des carottes provenant des nouveaux forages) et diverses études. En complément de ces travaux plus spécifiquement axés sur la géologie, la Nagra poursuit des recherches dans une gamme étendue de domaines, dont les résultats serviront aux analyses préliminaires de sûreté, à l'évaluation de la faisabilité technique et à l'étude comparative de la sûreté des sites. Parmi ces domaines de recherche, on peut citer en particulier l'architecture du stockage ainsi que les mécanismes de production et de relâchement des gaz.

L'état des connaissances sera de nouveau évalué par les autorités au cours de l'étape 2, lorsque la Nagra leur aura soumis les analyses préliminaires de sûreté et l'étude comparative de la sûreté des sites. L'examen des autorités contribuera au processus de sélection des sites sur lesquels, à l'étape 3 du plan sectoriel, on devra réaliser des campagnes de reconnaissance géologiques supplémentaires afin d'obtenir les informations détaillées qui permettront d'élaborer les demandes d'autorisations générales pour le site de DFMA et celui de DHA. Si cela s'avère nécessaire, il sera possible, à l'étape 3 du plan sectoriel, de mener des recherches sur le terrain sur plus de deux sites pour chaque type de dépôt. Ceci est compatible avec les exigences de la conception générale du plan sectoriel.

Technical Report NTB 09-08

Physico-Chemical Characterisation Data and Sorption Measurements of Cs, Ni, Eu, Th, U, Cl, I and Se on MX-80 Bentonite

Résumé

Le présent rapport décrit les travaux qui ont été réalisés au LES sur la bentonite MX-80 dans le cadre des analyses de sûreté préalables à la réalisation de dépôts en profondeur pour les déchets radioactifs en Suisse. Il a semblé important, notamment dans la perspective de l’étape 2 du Plan sectoriel pour les dépôts en couches géologiques profondes, de présenter sous forme synthétique l’ensemble des informations et résultats accumulés au cours des années, qu’ils soient issus d’études internes ou de publications extérieures. Le rapport donne un bref aperçu des caractéristiques physico-chimiques et de la chimie de l’eau interstitielle déterminés pour la bentonite MX-80. Il présente ensuite les résultats d’un vaste programme d’expérimentation sur la sorption de Cs(I), Ni(II), Eu(III), Th(IV), U(VI), Cl(-I), I(-I) et Se(IV) sur ce matériau. Pour K(I), Ca(II) et Sr(II) figurent également des valeurs de sorption déduites des études de modélisation concernant la chimie de l’eau interstitielle.

Technical Report NTB 09-07

Comparison of the reference Opalinus Clay and MX-80 bentonite sorption data bases used in the Entsorgungsnachweis with sorption data bases predicted from sorption measurements on illite and montmorillonite

Résumé

Au cours de l’étape 2 du plan sectoriel «Dépôts en couches géologiques profondes», des analyses préliminaires de sûreté seront réalisées pour chacun des sites d'implantation potentiels proposés pour le stockage en couches géologiques des déchets de haute activité (DHA), ainsi que des déchets de faible et de moyenne activité (DFMA). Les roches d’accueil potentielles sont les argiles à Opalinus, le 'Brauner Dogger' ('Dogger brun'), les Couches d’Effingen et les formations marneuses de l’Helvétique. Afin d’effectuer les analyses de sûreté prévues, des bases de données de sorption sont nécessaires pour chacune des roches d’accueil potentielles.

Dans un précédent rapport, Bradbury et al. (2010) ont décrit une méthode pour l’élaboration de bases de données de sorption génériques pour les formations argileuses. Dans ce rapport, la teneur en phyllosilicates type 2:1 (illite, smectite, interstratifiés illite/smectite) est présentée comme le principal facteur influant sur le degré de sorption. Le deuxième facteur influant sur la sorption est la composition chimique des eaux interstitielles, qui contrôle la spéciation des radionucléides dans la phase aqueuse. La base de données de sorption repose principalement sur des valeurs de sorption obtenues pour l’illite. Par le biais de facteurs de conversion, on a ajusté ces valeurs aux conditions génériques définies pour les différentes roches argileuses, en prenant en compte les différences de minéralogie, de valeurs pH et de spéciation. Un facteur de conversion Laboratoire→Roche a été utilisé pour les données de sorption obtenues à partir d’expériences en suspension, de façon à les convertir aux conditions in situ de la roche argileuse intacte. Il est prévu d’appliquer cette méthode dans l’étape 2 du plan sectoriel afin d’élaborer des bases de données de sorption pour les différentes roches argileuses (argiles à Opalinus, 'Brauner Dogger', Couches d’Effingen et formations marneuses de l’Helvétique).

L’utilisation de cette méthode pour élaborer des bases de données de sorption étant relativement récente, il était nécessaire d’accroître le degré de confiance en cette approche et d’en vérifier l’applicabilité. On a par conséquent décidé de comparer les valeurs de sorption obtenues par cette méthode aux valeurs d’une base de données utilisée pour les argiles à Opalinus dans le cadre de l’étude de faisabilité «Entsorgungsnachweis» (Nagra, 2002).

Lors d’un deuxième test, l’applicabilité de cette méthode a été vérifiée pour la bentonite MX-80. Le même procédé à été utilisé pour convertir les valeurs de sorption expérimentales obtenues pour la montmorillonite en valeurs de sorption pour la MX-80. La base de données de sorption pour la MX-80 ainsi élaborée a été comparée à celle utilisée pour le projet «Entsorgungsnachweis» (Nagra, 2002).

En conclusion, les comparaisons détaillées effectuées tant pour les argiles à Opalinus que pour la MX-80 ont permis de démontrer de manière convaincante que la méthode utilisée ici pouvait être appliquée à d’autres formations argileuses pour lesquelles il existe peu ou pas de données expérimentales de sorption.

Technical Report NTB 09-06

The Nagra Research, Development and Demonstration (RD&D) Plan for the Disposal of Radioactive Waste in Switzerland

Résumé

La Nagra a pour mission de planifier en Suisse des dépôts géologiques sûrs permettant de stocker tous les types de déchets radioactifs produits sur le territoire national. Deux types de dépôts sont prévus, l’un pour les déchets de faible et de moyenne activité (DFMA) et l’autre pour les éléments combustibles usés, les déchets de haute activité vitrifiés et les déchets de moyenne activité à vie longue (AC/DHA/DMAL). Du fait que le processus qui conduira à la réalisation des dépôts se déroulera par étapes sur plusieurs dizaines d’années, il est nécessaire de disposer d’un plan de recherche-développement-démonstration («plan RD&D») global permettant de planifier les travaux scientifiques et techniques. Le plan a pour fonction principale d’établir – sur la base des différentes prescriptions, contraintes et hypothèses de conception – les objectifs, l’envergure, la nature et le calendrier des futures activités de RD&D.

Le chapitre 1 présente the objectifs généraux du rapport et un bref rappel historique. En 2006, une décision du gouvernement fédéral a établi que la Nagra, avec son projet Entsorgungsnachweis («démonstration de la faisabilité du stockage»), avait démontré que l’évacuation en Suisse des AC/DHA/DMAL était techniquement réalisable. Sur la base d’études antérieures et d’expertises des autorités de sûreté, le Conseil fédéral avait déjà reconnu la faisabilité globale d’une évacuation sûre des DFMA. A la suite de la décision concernant l’étude de faisabilité Entsorgungsnachweis, le gouvernement fédéral a approuvé en avril 2008 le plan sectoriel «Dépôts en couches géologiques profondes», qui définit la procédure de sélection des sites d’implantation. La «conception générale» du plan sectoriel décrit les objectifs concrets visés par la Confédération, ainsi que les modalités selon lesquelles on sélectionnera les sites d’implantation appropriés pour les DFMA et les AC/DHA/DMAL, qui feront ultérieurement l’objet d’une demande d’autorisation générale. La planification globale présentée ici est basée sur les propositions effectuées par la Nagra dans le cadre de l’étape 1 du plan sectoriel, qui doit aboutir à la sélection de domaines d’implantation géologiques appropriés.

Le chapitre 2 présente les conditions globales de planification pour la réalisation des dépôts pour DFMA et AC/DHA/DMAL, en particulier le cadre temporel envisagé, les types et quantités de déchets ainsi que la stratégie adoptée pour garantir la sûreté des dépôts. Le calendrier prévisionnel prend en compte la procédure du plan sectoriel, la demande d’autorisation générale, la construction et l’exploitation des laboratoires de recherche souterrains sur les sites d’implantation, la demande d’autorisation de construire suivie de la construction des dépôts et enfin la demande d’autorisation d’exploiter les installations. Selon les prévisions actuelles, le dépôt des DFMA pourrait être en activité à partir d’environ 2035, celui des AC/DHA/DMAL aux alentours de 2050. La période d’emmagasinage des déchets sera suivie d’une phase d’observation (dont la durée a été fixée à 50 ans pour les besoins de la planification), à la fin de laquelle on soumettra une demande d’autorisation de fermeture. Ce chapitre comprend en outre un aperçu des différents types et quantités de déchets produits par les centrales nucléaires, ainsi que par la médecine, l’industrie et la recherche. Il décrit enfin les concepts de sûreté pour les deux types de dépôts.

Le chapitre 3 est consacré à la méthodologie et à la procédure utilisées pour planifier les activités de RD&D. Il présente les différents types de prescriptions et de contraintes qui gouvernent la nature et la répartition dans le temps du programme et des activités de RD&D: le cadre légal, réglementaire et politique, les exigences émanant des producteurs de déchets, les recommandations effectuées par les autorités, les attentes de la société et enfin les contraintes techniques et liées à la sûreté. Ce cadre prescriptif détermine les questions à traiter dans le programme de RD&D, de même que la nature et le calendrier des diverses activités scientifiques et techniques.

Le chapitre 4 présente brièvement les questions à clarifier pour les AC/DHA/DMAL, identifiées par la Nagra dans le cadre du projet Entsorgungsnachweis, ainsi que les recommandations effectuées par les autorités lors de l’examen officiel exigé par le gouvernement fédéral. Les activités de RD&D nécessaires pour la planification d’un dépôt pour DFMA sont également énumérées. Pour chacune des technologies intervenant dans la réalisation des dépôts, le stade de développement est évoqué dans le contexte de l’avancement technologique du domaine correspondant au niveau international.

Le chapitre 5 décrit le cadre stratégique qui prévaut lors de la conception des deux types de dépôts. Le calendrier de réalisation, de même que les concepts de dépôts nécessaires à un stockage sûr des déchets, sont conditionnés par la définition des types de déchets, leurs caractéristiques et le cadre légal et réglementaire en matière d’évacuation. La sûreté à long terme des dépôts doit être garantie par une succession de barrières de sûreté passives, dont l’efficacité est également partagée entre les barrières ouvragées et la géologie environnante. Les concepts de dépôts en couches géologiques profondes prévoient: i) un dépôt principal dont les galeries seront comblées et scellées lorsque les déchets auront été emmagasinés, ii) des zones expérimentales, où l’on recueillera les données nécessaires sur les caractéristiques de la roche d’accueil, afin de confirmer la sûreté à long terme du dépôt et la faisabilité technique, iii) un dépôt pilote où le comportement des déchets, du matériau de comblement et de la roche d’accueil feront l’objet d’une surveillance jusqu’à la fin de la phase d’observation et où l’on compilera les données permettant de confirmer la sûreté du dépôt en vue de sa fermeture. Les roches d’accueil présentant des caractéristiques favorables doivent être sélectionnées au sein de domaines géotectoniques stables et suffisamment étendus, de façon à ce que les barrières géologiques contribuent de manière efficace à la sûreté du dépôt.

La procédure de plan sectoriel est ensuite détaillée afin de montrer ses implications pour le programme de RD&D de la Nagra à chacune des étapes de la sélection des sites d’implantation et lors de la demande d’autorisation générale. Pour l’étape 1, qui correspond à la sélection de domaines géologiques appropriés, on décrit la démarche qui a abouti à la proposition des six domaines d’implantation géologiques pour le dépôt de DFMA («Schaffhouse-Sud», «Weinland zurichois», «Nord des Lägeren», «Bözberg», «Pied sud du Jura» et «Wellenberg») et les trois domaines d’implantation géologiques pour le dépôt de AC/DHA/DMAL («Weinland zurichois », «Nord des Lägeren», «Bözberg»). L’étape 2 doit aboutir à la sélection d’au moins deux sites d’implantation pour les dépôts de DFMA et AC/DHA/DMAL. Elle sera suivie de l’étape 3, où un site sera sélectionné pour chacun des dépôts en vue de la demande d’autorisation générale. Les exigences précises formulées dans le plan sectoriel, alliées aux résultats obtenus lors des programmes de recherche antérieurs, ont permis de définir avec une assez grande précision les activités de RD&D et les principaux rapports nécessaires à chacune des étapes précédant la demande d’autorisation générale.

Pour les étapes ultérieures – à savoir la construction et l’exploitation du laboratoire souterrain sur les sites s’implantation choisis, la construction des dépôts, leur exploitation et enfin leur fermeture –, les travaux à effectuer sont décrits dans leurs grandes lignes. Ceci permet de spécifier le niveau de maturité scientifique et technique requis à chaque étape, pour une répartition appropriée des études de RD&D dans le temps et une gestion efficace des ressources.

Le chapitre 6 fournit un aperçu des travaux de RD&D à effectuer dans les prochains 5 à 10 ans, c’est-à-dire avant la demande d’autorisation générale, et indique les objectifs à atteindre, l’état actuel des connaissances et les thèmes de recherche principaux pour chacun des domaines, à savoir:

Technical Report NTB 09-05

Critical Review of Welding Technology for Canisters for Disposal of Spent Fuel and High Level Waste

Résumé

La Nagra – Société coopérative nationale pour le stockage des déchets radioactifs – est responsable du stockage de tous les types de déchets nucléaires produits en Suisse. La stratégie à long terme de la Nagra prévoit l’aménagement de deux dépôts en profondeur, l’un pour les éléments combustibles irradiés (ECI), les déchets de haute activité (DHA) et les déchets de moyenne activité à vie longue (DMAL), l’autre pour les déchets de faible et de moyenne activité (DFMA). D’ici à une dizaine d’années, la Nagra entend présenter des demandes d’autorisation générales pour ces dépôts. La documentation accompagnant ces requêtes devra démontrer que la sûreté à long terme peut être assurée et que tous les facteurs déterminants pour la construction, l’exploitation et la fermeture des installations ont été pris en considération. La Nagra a chargé TWI de procéder à un examen critique des techniques de soudage pour le scellement des conteneurs pour DHA et ECI en acier au carbone, l’un des matériaux envisagés à ce jour. Les informations contenues dans le présent rapport seront utilisées en liaison avec un document déjà publié sur la sélection des matériaux. Ce rapport constitue une étape préliminaire pour la conception des conteneurs destinés aux ECI et aux DHA.

Objectif

L’objectif de la présente étude était de passer en revue toutes les techniques de soudage existantes pouvant être utilisées pour sceller des conteneurs en acier au carbone destinés aux ECI et aux DHA en vue du stockage final. L’examen a porté sur les variables suivantes:

Travaux effectués

L’étude des techniques de soudage potentielles a commencé par une étude de faisabilité effectuée par des experts de TWI sur les procédés envisageables. Un certain nombre de critères ont été définis pour exclure d’emblée les procédés clairement inadaptés à cet usage. L’étape suivante a consisté en des recherches bibliographiques sur tous les procédés restants. Il s’agissait en premier lieu d’identifier des applications antérieures de ces procédés pour les matériaux et les épaisseurs envisagés, en particulier dans des domaines où la sûreté est primordiale (industrie nucléaire, récipients sous pression). Une fois les informations pertinentes réunies, chaque procédé a été analysé séparément par un ingénieur de TWI spécialisé et expérimenté dans ce domaine particulier. Les résultats ont ensuite été examinés lors d’une réunion destinée à définir les avantages et les inconvénients de chaque technique et à choisir les procédés à retenir pour la suite des travaux. Ces derniers ont alors été étudiés plus en détail, notamment quant aux impacts métallurgiques prévus et aux techniques d’inspection non destructives.

Conclusions

Technical Report NTB 09-04

A Review of the Possible Effects of Hydrogen on Lifetime of Carbon Steel Nuclear Waste Canisters

Résumé

En Suisse, la Société coopérative nationale pour le stockage des déchets radioactifs (Nagra) est chargée de développer une méthode efficace pour le stockage sûr des déchets de haute activité vitrifiés (DHA) et des assemblages combustibles usés (AC). Parmi les matériaux envisagés pour les conteneurs de stockage figure l'acier au carbone. Ces conteneurs à parois épaisses, d'un diamètre d'environ 1 m et d'une longueur d'environ 3 m (DHA) ou d'environ 5 m (AC) seront placés dans des galeries horizontales et entourés d'un remplissage de bentonite. Les directives de l'autorité de sûreté exigent que les conteneurs assurent le confinement des radionucléides sur une durée de 1000 ans, mais la Nagra souhaite garantir cette fonction sur plus de 10.000 ans. L'eau interstitielle dans l'environnement des conteneurs est d'origine marine avec 0.1-0.3 M Cl^-. En raison de la présence d'hydrogène résultant des réactions de corrosion, il est nécessaire d'estimer la probabilité d'une fissuration assistée par l'hydrogène et d'effectuer des recommandations sur les mesures à prendre pour éliminer cette probabilité.

Dans cette perspective, on a analysé les principaux rapports détaillant l'évolution du milieu ambiant et les taux de corrosion qui en résultent pour les conteneurs de stockage, en étudiant particulièrement les conséquences du processus sur la concentration d'hydrogène absorbé par l'acier. Des calculs simples portant sur la diffusion et l'accumulation d'hydrogène dans le compartiment interne du conteneur scellé indiquent que la pression atteinte au cours de la période considérée équivaut à celle du gaz présent à l'extérieur du conteneur (estimée à environ 10 MPa). Ceci est une donnée importante, car il n'est pas possible de traiter la surface interne de la soudure effectuée lors du scellement du conteneur. Les théories actuelles relatives à la fissuration assistée par l'hydrogène ont été passées en revue. Il en ressort que les phénomènes mécaniques et les modèles correspondants ne sont pas suffisamment maîtrisés pour autoriser des prédictions quantitatives dans le cadre de l'application envisagée. Dès lors, le présent rapport se borne à identifier les conditions et valeurs limites prévalant lors de la fissuration et d'estimer la probabilité selon laquelle ces conditions et valeurs limites pourraient être dépassées au cours de la durée de vie du conteneur. L’analyse de ces données permet de conclure qu’une fissuration est extrêmement improbable. Ce rapport fournit des recommandations quant au choix de la composition de l'acier, de son traitement et des procédés de soudure, afin d'éliminer autant que possible la probabilité de fissuration dans le cadre des conditions présumées pour le conteneur de stockage.

Technical Report NTB 09-03

Sorption Data Bases for Generic Swiss Argillaceous Rock Systems

Résumé

En Suisse, la procédure de sélection des sites pour le stockage géologique des déchets de haute activité (DHA), ainsi que de faible et moyenne activité (DFMA), a été définie par l’Office fédéral de l’énergie (OFEN) dans la Conception générale du plan sectoriel «Dépôts en couches géologiques profondes». Au cours de l’étape 2 du plan sectoriel, des sites potentiels seront identifiés au sein des régions d’implantation sélectionnées à l’étape 1 en raison du contexte géologique favorable. Les roches d’accueil jugées adéquates sont les argiles à Opalinus, le «Brauner Dogger» («Dogger brun»), les Couches d’Effingen et les formations marneuses de l’Helvétique. Pour les analyses préliminaires de sûreté requises par la procédure de sélection, on a notamment besoin de données sur la rétention des radionucléides par la roche d’accueil. Ce rapport décrit une méthode pour élaborer une base de données de sorption générique («GR-SDB») pour des roches argileuses. Cette méthode sera utilisée pour compiler les bases de données de sorption spécifiques aux roches d’accueil potentielles.

La teneur en phyllosilicates est présentée comme le principal facteur influant sur la sorption dans les roches argileuses. Ces minéraux sont particulièrement aptes à retenir les métaux par le biais de mécanismes d’échange cationique et de complexation de surface. D’une façon générale, le degré de sorption est directement lié à la teneur en phyllosilicates (du type 2:1: illite, smectite, interstratifiés illite/smectite). C’est ce paramètre qui traduit le mieux le potentiel de sorption d’un assemblage de minéraux donné. Par conséquent, les valeurs de sorption obtenues pour l’illite ont été utilisées en priorité comme données d’entrée pour la base de données de sorption générique.

Un second facteur ayant un impact sur la sorption est la composition chimique des eaux interstitielles. Dans ce rapport, des compositions d’eaux interstitielles génériques ont été choisies à partir d’une compilation de données analytiques des eaux souterraines de différentes formations géologiques suisses. Afin de couvrir la plage de force ionique (I) et de pH des eaux souterraines suisses pour les différentes roches argileuses, cinq eaux souterraines génériques ont été définies pour chaque type de roche en combinant des valeurs faibles, intermédiaires et élevées de force ionique et de pH.

Les bases de données de sorption génériques pour les conditions in situ ont été élaborées en utilisant des facteurs de conversion (CF). Ces facteurs permettent de convertir les valeurs de sorption obtenues pour l’illite en valeurs de sorption représentatives de la minéralogie et de la chimie des eaux définies pour les conditions génériques données. Les facteurs de conversion sont utilisés pour ajuster les valeurs de sorption en fonction de la minéralogie (CF_min), des valeurs pH (CF_pH) et de la spéciation (CF_spec) des radionucléides. Un facteur de conversion Laboratoire→Roche (CF_Lab→Field) a été introduit afin d’ajuster les données de sorption provenant d’expériences en suspension («en batch») aux conditions in situ de la roche intacte.

Dans les analyses de sûreté, on utilise la roche calcaire pour représenter une roche argileuse altérée par des réactions chimiques telles que la perturbation alcaline, et qui a ainsi perdu ses propriétés de sorption. On part du principe que la teneur en phyllosilicates de la roche calcaire est très faible et que seule la rétention par la calcite entre en ligne de compte. Pour la calcite, il existe très peu de données de sorption expérimentales et les mécanismes de rétention sont encore mal compris. Toutefois en confrontant les valeurs de sorption (log Rd) au rayon ionique des métaux respectifs, on trouve entre ces deux mesures une corrélation linéaire acceptable. Cette corrélation linéaire est utilisée afin de compléter le peu de données expérimentales qu’on trouve dans la base de données de sorption pour les roches calcaires.

Technical Report NTB 09-02

A Review of Materials and Corrosion Issues Regarding Canisters for Disposal of Spent Fuel and High-level Waste in Opalinus Clay

Résumé

Le projet "Entsorgungsnachweis", dont les résultats ont été présentés par la Nagra au Conseil Fédéral en décembre 2002, évalue la faisabilité du stockage sûr des assemblages combustibles usés (AC), des déchets de haute activité vitrifiés issus du retraitement (DHA) et des déchets de moyenne activité à vie longue dans les Argiles à Opalinus d'un site d’implantation situé dans le nord de la Suisse. Pour le stockage des AC/DHA, la Nagra propose d'utiliser des conteneurs en acier au carbone ou, comme alternative, des conteneurs en cuivre avec insert en fonte. Dans sa prise de position, le Conseil Fédéral a confirmé que la Nagra avait démontré avec succès la faisabilité technique du stockage géologique des AC/DHA. Toutefois, le choix de l’acier pour les conteneurs a été remis en question par certains experts, qui se demandaient notamment si l'hydrogène généré par la corrosion de l'acier en contact avec la bentonite pourrait affecter négativement la fonction barrière des Argiles à Opalinus. Les experts recommandaient en outre d'évaluer d'autres matériaux, voire d'autres concepts de construction.

Pour répondre à ces questions, la Nagra a chargé un groupe d'experts internationaux, le "Container Materials Review Board" (CMRB), de passer en revue l’information scientifique disponible sur les matériaux susceptibles de convenir aux conteneurs AC/DHA dans les conditions de stockage envisagées. En s'appuyant sur l’état actuel des connaissances, le CMRB devait recommander à la Nagra les matériaux qui répondaient le mieux aux exigences posées. Il devait en particulier prendre en compte les processus de défaillance dus à la corrosion et aux contraintes susceptibles d’affecter l'intégrité et la durée de vie des conteneurs ou d’entraver le bon fonctionnement des barrières géologiques du fait de la génération d’hydrogène. La faisabilité de la fabrication, du scellement et de l'inspection des conteneurs devait également être assurée. En outre, on a demandé au CMRB d’identifier les aspects de la performance à long terme et de la sécurité des conteneurs devant être l’objet d’études complémentaires, puis d’effectuer les recommandations correspondantes à l'intention de la Nagra.

Dans son appréciation du comportement des conteneurs sur le plan de la corrosion, le CMRB distingue quatre phases durant lesquelles les conditions ambiantes passent progressivement du stade aérobe/sec à celui de anaérobe/humide. Pour chacune des phases, les mécanismes princepaux affectant l'acier ont été identifiés et examinés de façon critique, notamment les effets dus aux radiations, aux produits de réaction solides, à l'activité microbienne, ainsi que les éventuelles défaillances induites par les contraintes. La performance d'autres matériaux pour conteneurs a également été évaluée. Dans ses conclusions, le CMRB confirme que les arguments présentés par la Nagra sont convaincants et que l'usage de conteneurs en acier – dans le cadre d'un système multi-barrières où les Argiles à Opalinus font office de barrière géologique – est un concept viable pour le stockage géologique sûr des AC/DHA, si l’on part du principe que les maximums acceptables proposés par la Nagra pour les taux de génération d’hydrogène sont confirmés par les recherches futures. Certain aspects ayant trait au comportement à long terme des conteneurs en acier demandent à être clarifiés et étudiés plus en détail par la Nagra, mais le CMRB n'a trouvé aucun problème majeur qui invaliderait l'utilisation de conteneurs en acier dans le cadre du système multi-barrières proposé. Le CMRB estime que le programme de recherche poursuivi par la Nagra est dans son ensemble bien dirigé, efficace et crédible. Etant donné l'horizon de la planification pour la mise en service d'un dépôt géologique en profondeur en Suisse, le programme proposé par la Nagra pour le développement d'un conteneur en acier paraît réaliste. Tout en poursuivant les études concernant l’évolution du champ proche et ses conséquences sur les processus de corrosion de l'acier, la Nagra devrait dès maintenant mettre en place un programme global visant à évaluer les solutions technologiques concernant la fabrication, les procédés de soudure, le traitement de surface et l'atténuation des contraintes pour des conteneurs à parois épaisses en acier.

Technical Report NTB 09-01

Topics and processes dealt with in the IP FUNMIG and their treatment in the Safety Case of geologic repositories for radioactive waste

Résumé

Le projet intégré FUNMIG avait pour objectif l'amélioration de la base de connaissances existante concernant les processus biogéochimiques de la géosphère qui sont susceptibles d'avoir un impact significatif sur la sûreté des dépôts de déchets radioactifs. Le projet impliquait pour une grande part des interactions entre les équipes chargées de l'acquisition des données (recherche) et celles chargées de leur utilisation (organisations européennes de gestion des déchets radioactifs). Il s'agissait d'encourager l'utilisation des résultats des travaux de recherche dans l'évaluation des performances et, plus généralement, dans la démonstration de la sûreté des dépôts de déchets radioactifs. À cette fin, une procédure adaptée a été définie. Les caractéristiques, évènements et processus (FEP) pertinents pour les trois types de roche d'accueil (argileuse, cristalline, saline) envisagés ont ainsi été collectés parmi les catalogues reconnus à l'échelle internationale, puis affectés aux 108 tâches de recherche au moyen d'une procédure normalisée. Le résultat principal de ce travail a été la constitution d'un outil spécifique à chaque roche d'accueil (tableau d'évaluation des tâches), dans lequel une évaluation de la pertinence et des bénéfices des résultats était proposée, tant du point de vue de l'évaluation des performances que de la recherche. La quasi-totalité des données générées par le projet FUNMIG est associée aux groupes de FEP «mécanismes de transport» et «retard» relatifs à la sûreté du dépôt.

Sur un plan plus général, une grande partie du travail au sein du projet FUNMIG a permis d'apporter crédit et confiance aux modèles simplifiés d'évaluation des performances en matière de transport et de retard, utilisés pour les calculs de transport de radionucléides (RN) à travers la roche d'accueil. Certaines des études portant sur les processus de retard (processus couplés sorption-rédox au niveau de l'interface eau-minéral) ont fourni de précieuses données valables pour les trois types de roches étudiées dans le cadre du projet intégré. Cependant, la plupart des études ont permis d'améliorer la connaissance des caractéristiques et des processus spécifiques à l'une ou l'autre roche d'accueil, en précisant que ce travail concernait surtout les roches cristallines et argileuses. Pour ces deux types de roche d'accueil, le projet FUNMIG a largement contribué à une meilleure compréhension sur le plan conceptuel, à la fois par l'apport de nouvelles données expérimentales à différentes échelles physiques et par le développement de nouvelles approches de modélisation.

Parmi les accomplissements importants du projet FUNMIG figurent, entre autres: pour les roches d'accueil argileuses, l'effort systématique d'étude et de comparaison des processus de diffusion et de sorption à différentes échelles et pour différents types d'argiles, à l'aide de diverses méthodes, a permis d'accroître considérablement la base de connaissance à disposition pour les démonstrations de sûreté futures. Pour les roches cristallines, des données précieuses ont pu être collectées sur la génération, le transport et la filtration de l'argile colloïdale depuis le champ proche, ainsi que sur son impact sur le transport de radionucléides en conditions réalistes. Les résultats des études sur les colloïdes organiques et biofilms, notamment sur leur interaction avec les radionucléides, se sont avérés intéressants pour les démonstrations de sûreté qui seront menées dans l'avenir sur les roches d'accueil salines. Sur le plan de l'évaluation des performances, les recherches futures devront s'attacher à résoudre les problèmes suivants: (i) la question de l'irréversibilité de la sorption des radionucléides sur les colloïdes des zones cristallines fracturées, (ii) un modèle global rendant compte de la diffusion des cations et anions dans les argiles à différentes échelles et (iii) l'application des modèles mécanistiques de retard pour les radionucléides à forte capacité de sorption dans les roches argileuses et cristallines intactes.

Une importante leçon tirée de l'interaction entre les équipes de recherche et d'évaluation des performances a été la nécessité de conduire une procédure d'évaluation similaire pour la tâche proposée avant le démarrage du travail de recherche. À cet égard, les procédures développées au cours du projet FUNMIG s'avéreront utiles pour la planification de projets intégrés futurs.

Technical Report NTB 08-12

Corrosion of carbon steel under anaerobic conditions in a repository for SF and HLW in Opalinus Clay

Résumé

L’acier au carbone est l’un des matériaux envisagés par la Nagra pour les conteneurs destinés au stockage des déchets de haute activité et des éléments combustibles usés dans un dépôt en couches géologiques profondes situé dans les Argiles à Opalinus. A l’issue d’une brève période aérobie, le conteneur se trouvera dans des conditions anaérobies pour la plus grande part de sa durée d’utilisation. Le taux de corrosion anaérobie est important non seulement pour estimer la durée de vie du conteneur, mais aussi pour déterminer le taux de production d’hydrogène.

Un choix d’études réalisées dans le cadre de différents programmes d’évacuation des déchets radioactifs ont été consultées et complétées si nécessaire par des expériences émanant d’autres applications et des démonstrations apportées par les analogues archéologiques.

Le taux de corrosion de l’acier au carbone décroît en fonction du temps en raison de la formation d’un film protecteur à la surface de l’acier. Des différences ont été observées selon que l’environnement comportait ou non de la bentonite compactée. Dans un environnement sans argile compactée, la réaction de corrosion se ralentit progressivement au cours d’une période d’environ six mois jusqu’à atteindre un état stable en apparence, le taux de corrosion à long terme étant de l’ordre de 0.1 μm par an. Le film de surface se compose alors de magnétite doublée à l’intérieur d’une couche de type spinelle. Dans les systèmes d’argiles compactées, le taux de corrosion décroît plus lentement, une stabilisation n’intervenant qu’après plusieurs années. Des données expérimentales apparemment fiables semblent indiquer un taux de corrosion anaérobie de l’ordre de 1 – 2 μm⋅a^-1 en présence de bentonite compactée. Ici, les films protecteurs paraissent contenir du carbonate plutôt que de la magnétite.

Si l’on se base sur les études consultées, il ne semble pas y avoir d’objection à l’utilisation d’un taux de corrosion à long terme constant dans le cadre des analyses de sûreté. Le rapport passe en outre en revue les facteurs influant sur la structure et les propriétés du film protecteur, notamment les effets du passage de conditions aérobies à des conditions anaérobies sur la composition et la structure du film, l’éventuel écaillage du film protecteur, ainsi que l’effet de l’accumulation des produits de corrosion sur le taux de corrosion de l’acier sous-jacent.

Technical Report NTB 08-10

Chemical reactivity of alpha-isosaccharinic acid in heterogeneous alkaline systems

Résumé

Dans le cadre dʼun stockage en béton de déchets radioactifs, la dégradation de la cellulose en conditions alcalines pourrait fortement influencer la mobilité de plusieurs radionucléides par la formation de complexes métalliques. En effet, dans ces conditions, le ligand de plus fort pouvoir complexant qui peut être produit, est l'acide isosaccharinique (α-ISA). C'est pourquoi, la connaissance de sa concentration à lʼéquilibre dans une eau interstitielle de ciment est une démarche essentielle afin de mieux appréhender les effets de la dégradation de la cellulose sur la spéciation des radionucléides.

Dans le cadre de ce rapport, les réactions chimiques possibles de transformation de l'α-ISA ont été étudiées dans des systèmes alcalins modèles, contenant soit de Ca(OH)₂ soit de la pâte durcie de ciment. Ces réactions ont été suivies à l'aide de mesures de la concentration de l'α-ISA en utilisant la chromatographie par échange d'anions à haute performance. Par ailleurs, les produits issus de ces mêmes réactions ont été caractérisés à lʼaide de la chromatographie par exclusion des ions à haute performance. Les mesures des concentrations en carbone organique en solution ont permis de mettre en évidence la diminution de la concentration des espèces organiques. Les expériences ont été conduites dans des suspensions diluées ou concentrées, à température ambiante ou à 90 °C et dans différentes conditions dʼanaérobie. Dans tous les cas, nous avons constaté que l'α-ISA réagissait mais pas totalement, en formant du glycolate, formate, lactate et acétate. Ces produits sont des substances avec un faible pouvoir complexant. La proportion des produits identifiés correspond à ~50 % de la quantité de l'α-ISA qui a réagi. La sorption de l'α-ISA par Ca(OH)₂ ne peut expliquer quʼen faible partie la diminution de la concentration de l'α-ISA de la solution.

Cette étude nous a particulièrement permis de démontrer que la présence des oxydants avait une forte influence sur le rendement de la réaction de transformation de lʼα-ISA en conditions alcalines. En condition atmosphérique normale, la réaction de transformation de l'α-ISA est totale. Sous atmosphère anaérobique, cette réaction nʼest que partielle. On peut donc supposer que des traces dʼoxygène adsorbées à la surface de Ca(OH)₂ ou des impuretés non identifiées présentes initialement dans le Ca(OH)₂ ont été responsables des réactions observées en conditions anaérobiques. Par contre, l'influence des microbes sur ces processus peut être exclu dans notre cas. En effet, les transformations observées à 90 °C étaient comparables qualitativement à celles effectuées à 25 °C, sauf en terme de cinétique: la réaction à haute température a été plus rapide que celle à 25 °C.

Dans lʼobjectif de lʼapplication de ces résultats dans une étude globale dʼévaluation de performances dʼun site de stockage de déchets radioactifs en milieu cimentaire, on peut conclure que les transformations chimiques de l'α-ISA nʼont probablement pas un effet significatif sur la diminution de sa concentration à lʼéquilibre dans lʼeau interstitielle de ciment.

Technical Report NTB 08-07

Effects of post-disposal gas generation in a repository for low- and intermediate-level waste sited in the Opalinus Clay of Northern Switzerland

Résumé

Dans le cadre de la 1^re étape du plan sectoriel «Dépôts en couches géologiques profondes», la Nagra a proposé les Argiles à Opalinus comme roche d'accueil potentielle pour les déchets de faible et de moyenne activité (DFMA). Peu perméable, cette roche garantit un bon effet de barrière. Or, les émissions de gaz sont considérables dans un dépôt pour DFMA. Il s'agit par conséquent de démontrer qu'en dépit de cette faible perméabilité aux gaz, ces derniers peuvent néanmoins s'échapper sans compromettre la sûreté radiologique à long terme du dépôt en profondeur. La présente étude fournit une évaluation circonstanciée de la production et du transport des gaz dans un dépôt pour DFMA aménagé dans les Argiles à Opalinus du nord de la Suisse, à une profondeur de 300 à 400 mètres. Le rapport contient des informations-clés sur la conception et l'exploitation du dépôt pour DFMA ainsi qu'un bref aperçu de l'inventaire des déchets et des quantités d'émissions gazeuses escomptées. Il expose en outre les connaissances scientifiques relatives aux processus de transport des gaz dans des installations souterraines et les roches d'accueil environnantes, tout comme l'influence de la production de gaz sur l'efficacité du confinement par le système de barrières. Les calculs sur modèle cités à l'appui ont été entamés en 2005 et achevés à fin 2007. Les résultats de cette modélisation ont été utilisés pour optimiser la conception du dépôt pour DFMA eu égard à l'accumulation et au transport des émissions gazeuses. Une disposition en particulier a été étudiée, où des matériaux de comblement et de confinement spécifiquement choisis permettent aux gaz de s'échapper également par la galerie d'accès, et de là dans les formations rocheuses supérieures, sans qu'une pression gazeuse excessive ne puisse se créer. 

Les estimations des émissions gazeuses dans le dépôt pour DFMA partent de l'inventaire des déchets, incluant ceux des centrales nucléaires existantes pour une durée d'exploitation présumée de 50 ans, et ceux de la médecine, de l'industrie et de la recherche jusqu'en 2050; on escompte une quantité totale de 40'000 t d'acier et d'autres métaux et de 2'200 t de matières organiques. Jusqu'à la corrosion ou dégradation intégrale de tous les déchets pertinents, le volume total de gaz produits devrait représenter 20 à 30 millions de mètres cubes normés. Les taux d'émission les plus élevés seront enregistrés dans la première phase qui suivra l'exploitation, à savoir durant les premiers siècles après le scellement du dépôt. La production de gaz diminuera ensuite constamment, pour atteindre un niveau 0 au bout de 200'000 ans environ.  

Le volume interstitiel dans les installations d'entreposage comblées totalise quelque 58'000 m³. Si l'on enfermait hermétiquement l'ensemble des gaz de corrosion et de dégradation dégagés dans cet espace, il se formerait une pression gazeuse considérable. Dans le système réel toutefois, ces gaz sont libérés, du moins partiellement, par la roche d'accueil, réduisant ainsi nettement la pression. Pour limiter davantage encore cette dernière dans une roche peu perméable et / ou en cas d'émissions gazeuses accrues, il est possible de recourir à des matériaux de comblement et de scellement spéciaux, par exemple des mortiers très poreux pour combler les cavernes de stockage et des mélanges de sable/bentonite, avec une part de bentonite de 20 à 30 %, pour les ouvrages de fermeture et de scellement («Engineered Gas Transport System» – EGTS). L'EGTS a pour but d'augmenter la capacité de transport des gaz dans les installations souterraines comblées, sans pour autant compromettre la fonction de rétention des radionucléides par les barrières ouvragées. La (micro) structure des mélanges sable/bentonite avec une faible proportion de bentonite confère au matériau une faible perméabilité à l'eau, tout en garantissant une perméabilité aux gaz relativement élevée. 

Etant donné la forte production de gaz de corrosion et de dégradation, les surpressions gazeuses sont inévitables dans les cavernes de stockage comblées. La présente étude démontre cependant, au moyen de modélisations mathématiques partant des taux d'émissions gazeuses attendus, que la conception choisie du dépôt, pour une perméabilité aux gaz typique de la roche d'accueil considérée, permet de maintenir la surpression dans les cavernes en dessous de la pression seuil pour une propagation des gaz contrôllée par la dilatation (env. 6.5 MPa pour les conditions escomptées sur le site). Pour ces conditions, il n'est pas nécessaire de prévoir des mesures techniques supplémentaires pour l'évacuation des gaz. Dans l'hypothèse d'une valeur conservatrice de taux d'émissions gazeuses ou d'une roche très peu perméable (k_OPA ≤ 10^-21 m²), il se pourrait que la pression dépasse la valeur seuil précitée. Dans ce cas, l'utilisation de matériaux de comblement et de scellement spéciaux s'imposerait pour garantir l'évacuation des gaz par la galerie d'accès également. Les calculs sur modèle montrent qu'une telle conception limite la pression gazeuse dans les cavernes de stockage, permettant de la maintenir aux alentours de 3 à 4 MPa au-dessus la pression hydrostatique, même dans des roches très peu perméables.  

Sous l'effet de la pression gazeuse accrue, l'eau interstitielle contenant des radionucléides dissolus est refoulée des cavernes vers la roche d'accueil. Cette pression constitue une force motrice additionnelle, qui tend également à prolonger les voies d'écoulement dans la roche. Ce phénomène se trouve encore renforcé par l'anisotropie de la perméabilité de la roche d'accueil. L'eau chassée se répartit à large échelle sur la surface de base du dépôt et se répand dans les formations rocheuses adjacentes. Les modélisations indiquent des flux aqueux spécifiques dans la roche d'accueil de 10^-11 m/s au maximum durant la phase initiale de production de gaz (< 1'000 ans après le scellement du dépôt). Ces flux diminuent constamment jusqu'à ce que le transport de matières durant la phase ultime d'émissions gazeuses soit dominé par la diffusion (flux aqueux spécifiques typiques de < 10^-13 m/s après plusieurs dizaines de milliers d'années). La comparaison de ces flux aqueux avec ceux qui ont été considérés dans les études techniques sur la sûreté indique que le refoulement de l'eau interstitielle sous l'effet des surpressions gazeuses ne compromet d'aucune manière la sûreté à long terme d'un dépôt pour DFMA aménagé dans les Argiles à Opalinus. 

Technischer Bericht NTB 08-06

Modellhaftes Inventar für radioaktive Materialien MIRAM 08

Résumé

Le présent rapport décrit l’« Inventaire-type des matières radioactives MIRAM 08 » (état au 31.12.2007) et documente les déchets radioactifs et les matières radioactives, existant(e)s et futur(e)s, de la Suisse. 

MIRAM 08 vise à recenser et à caractériser en détail tous les déchets existants et ceux qui seront produits à l’avenir, l’objectif étant de disposer de données fondées pour les analyses de sûreté ainsi que pour la planification des dépôts géologiques en profondeur et leur gestion. 

Le rapport aborde les points suivants: 

Technischer Bericht NTB 08-05

Vorschlag geologischer Standortgebiete für das SMA- und das HAA-Lager.
Begründung der Abfallzuteilung, der Barrierensysteme und der Anforderungen an die Geologie.
Bericht zur Sicherheit und technischen Machbarkeit

Résumé

En vertu du plan sectoriel «Dépôts en couches géologiques profondes» (BFE 2008), les producteurs de déchets doivent, dans le cadre de la sélection de sites de stockage, commencer par soumettre des propositions de domaines d’implantation pour les dépôts en profondeur, destinés l’un aux déchets de faible et de moyenne activité (DFMA), l’autre aux déchets de haute activité (DHA). Ces propositions, élaborées par la Nagra pour la première étape de la procédure de plan sectoriel, sont exposées et justifiées dans Nagra (2008b). 

Le plan sectoriel dicte une démarche en cinq phases. La première consiste à répartir l’inventaire des déchets entre les dépôts pour DFMA et DHA, tout en prévoyant également des réserves pour des développements futurs. La seconde phase vise à définir, en tenant compte de cette répartition, le concept de sûreté et le système de barrières pour chacun des dépôts. Dans la perspective de l'évaluation des sites d'implantation géologiques, il faut ensuite définir les objectifs et exigences quantitatifs et qualitatifs qui s'appliquent à la géologie. Il s’agit en particulier de la période à considérer, des besoins en espace du dépôt, des propriétés de la roche d'accueil (profondeur, épaisseur, extension latérale, conductivité hydraulique), de la stabilité à long terme, de la fiabilité des prévisions géologiques et de la faisabilité technique.

Les phases 3 à 5 concernent l’évaluation des options géologiques. La troisième phase consiste à évaluer la situation géotectonique à large échelle afin de sélectionner les secteurs à étudier plus en détail. La quatrième vise à délimiter, à l’intérieur de ces secteurs, les roches d’accueil privilégiées. La cinquième concerne enfin l’évaluation des configurations, c’est-à-dire la disposition spatiale des roches d’accueil privilégiées au sein des secteurs retenus. C’est alors que des domaines géologiques d’implantation peuvent être délimités.

Le présent document complète le rapport de la Nagra consacré aux propositions de domaines d’implantation géologiques (Nagra 2008b). Il motive la répartition des déchets entre les dépôts pour DFMA et DHA, définit le concept de sûreté et le système de barrières et justifie les exigences relatives à la géologie formulées pour les dépôts (phases 1 et 2); ces données servent ensuite à sélectionner les domaines d’implantation par élimination progressive (Nagra 2008b). Le présent rapport n’est pas une analyse de sûreté conventionnelle; il ne se rapporte pas non plus à des dépôts géologiques concrets où le site et la roche d’accueil sont déterminés. Le but est bien plus de dégager un ensemble d’exigences à respecter, en se basant sur des observations relatives à la sûreté des dépôts et sur l’expérience acquise. Les analyses de sûreté proprement dites interviendront lors des étapes ultérieures (2 et 3) de la procédure de plan sectoriel.

Les principaux résultats obtenus sont résumés ici.

Attribution des déchets 

Selon BFE (2008), la répartition des déchets entre les dépôts, ainsi que la sélection, puis l’aménagement des sites d’implantation des dépôts en couches géologiques profondes doivent être basés sur un ensemble de propriétés relatives aux déchets, à savoir l’inventaire, la période radioactive, l’activité et la radiotoxicité des radionucléides ayant un impact sur la sûreté, tout comme leur évolution dans le temps. Il faut en outre considérer le volume des déchets, les propriétés des matériaux et leur interaction potentielle avec la roche d’accueil, la production de chaleur, ainsi que la teneur en composants pouvant générer des gaz (métaux, matières organiques) et en agents complexants. Les déchets sont attribués aux différents dépôts sur la base de la description de leurs propriétés. Pour ce faire, ils sont répartis en trois catégories: DHA, DAT et DFMA, conformément à l’ordonnance sur l’énergie nucléaire (KEV 2004). La description révèle que les propriétés des DHA les distinguent nettement aussi bien des DAT que des DFMA. Le concept initial est donc confirmé: ces déchets doivent être évacués dans un dépôt séparé, doté d’un système de barrières ouvragées spécifiquement conçu pour leur stockage.

Les DAT et les DFMA diffèrent au niveau de leur radiotoxicité respective, de l’activité et du dégagement de chaleur, sur le plan des valeurs absolues comme sur celui, en particulier, de l’évolution dans le temps. Mais pour beaucoup d’autres propriétés, ces deux types de déchets radioactifs présentent de grandes similarités, notamment pour ce qui est de l’inventaire des matériaux.

Un dépôt commun pour DAT et DFMA est parfaitement envisageable. L’expérience montre en effet qu’un tel dépôt peut satisfaire aux exigences de sûreté formulées par les autorités s’il est aménagé dans une roche d’accueil et un site géologique favorables. En revanche, elle révèle aussi qu’un petit nombre de déchets appartenant à ces catégories génèrent une grande partie des doses calculées. Si ces déchets spécifiques sont stockés ailleurs, les exigences vis-à-vis des barrières géologiques se réduisent d’autant pour un même niveau de sûreté, ce qui permet d’avoir un plus grand choix lors de la sélection des domaines d’implantation appropriés. D’où la décision de maintenir la conception initiale de deux dépôts, l’un pour DHA avec un secteur pour DMAL et l’un pour DFMA; les DAT et DFMA émettant les plus fortes doses seraient ainsi attribués au secteur DMAL du dépôt DHA afin de limiter les contraintes géologiques pour le dépôt des DFMA. Les DAT et DFMA sont répartis entre les deux dépôts sur la base de calculs de doses génériques, du fait que, pour ces deux types de déchets, l’inventaire des matériaux et les taux de génération des gaz sont très similaires; de plus, les dépôts pour DHA (y compris secteur DMAL) et pour DFMA sont conçus de manière à ce que les perturbations du stockage dues aux déchets n’aient pas d’impact significatif sur la sûreté à long terme.

Sur la base de ces observations, la proposition de la Nagra comprend deux options: elles se différencient par les exigences minimales relatives à la perméabilité hydraulique à large échelle de la roche d’accueil dans le dépôt DFMA, qui s’élève respectivement à 10^-10 m/s et 10^-9 m/s. Logiquement, le volume de déchets attribué au dépôt DFMA est légèrement inférieur lorsqu’on postule une perméabilité de 10^-9 m/s. L’évaluation des propriétés géologiques montre qu’il existe en Suisse suffisamment de roches d’accueil appropriées ou de formations assurant un bon confinement où la perméabilité hydraulique à large échelle est d’au moins 10^-10 m/s. C’est par conséquent la répartition des déchets correspondant à cette option qui servira de référence, tandis que l’option 10^-9 m/s constituera la solution de réserve. Dans les deux cas, l’ensemble des DAT est attribué au dépôt pour DHA (secteur DMAL). Par ailleurs, dans la répartition de référence, on attribue un peu moins de 1% du volume des DFMA au dépôt DHA (secteur DMAL); pour l’autre variante, ce chiffre s’élève à un peu moins de 10%.

Système de barrières et concept de sûreté

Le système de barrières décrit les caractéristiques fonctionnelles des diverses barrières, ouvragées et géologiques, du dépôt en profondeur. Il repose sur une succession de barrières de sûreté passives, constituées par les matrices de déchets, les conteneurs de stockage final, le comblement des galeries souterraines, le comblement et le scellement des ouvrages souterrains, la roche d’accueil et les éventuelles formations encaissantes ainsi que la situation géologique.

Le concept de sûreté montre comment ces différentes barrières, ouvragées et géologiques, contribuent à garantir la sûreté, en particulier quelles fonctions elles remplissent à cet égard: séparation physique des déchets de l’environnement humain, stabilité à long terme, confinement des radionucléides, retardement du relâchement de ces derniers, rétention des radionucléides dans le champ proche et dans la géosphère et enfin garantie d’un faible taux de relâchement.

Dans le concept de sûreté choisi, tant les barrières ouvragées que les barrières géologiques (roche d’accueil, éventuelles formations rocheuses encaissantes et situation géologique) contribuent de façon significative à la capacité de confinement de l’ensemble du système. Une solution de confinement qui ne ferait intervenir que les barrières ouvragées n’entre pas en ligne de compte, car elle ne serait pas conforme aux exigences posées par les autorités.

Le présent rapport précise également dans quelle mesure chaque élément du système de barrières contribue à la sûreté de l’ensemble. Dans les deux types de dépôts, la radiotoxicité décroit pour une grande part alors que les déchets sont confinés à l’intérieur des barrières ouvragées, par immobilisation des radionucléides et désintégration des radioéléments. La décroissance radioactive se poursuit durant le transport à travers la roche d’accueil, si bien que la part des radionucléides qui parvient à quitter le système de barrières techniques et géologiques ne représente plus qu’une infime fraction de la radiotoxicité initiale. Les doses restent ainsi bien en dessous de l’objectif de protection. 

Exigences relatives à la géologie

Les exigences auxquelles doit satisfaire la géologie sont fixées en deux étapes. On définit tout d’abord les indicateurs correspondant aux critères énoncés dans le plan sectoriel « Dépôts en couches géologiques profondes » et utilisés dans la procédure de détermination des domaines d’implantation géologiques. En second lieu, on fixe les exigences et en particulier les échelles d’évaluation relatives à ces indicateurs. 

Pour déterminer les indicateurs, on part des fonctions de sûreté mentionnées plus haut, auxquelles s’ajoutent une série de principes généraux concernant la construction sûre des dépôts profonds et la fiabilité des connaissances géologiques. On définit ensuite un ensemble d’indicateurs, avec les exigences et échelles d’évaluation correspondantes, grâce auxquels il sera possible, par élimination progressive, de désigner des domaines géologiques où il est possible de construire des dépôts profonds qui assument les fonctions de sûreté nécessaires, respectent les principes généraux posés et qui garantissent la sûreté de manière adéquate.

Les exigences et les échelles d’évaluation relatives aux indicateurs sont définies à partir de calculs de relâchement des radionucléides, de modélisations concernant le comportement de certaines barrières ou propriétés, des mesures effectuées, de l’expérience acquise et de critères de qualité.

Les caractéristiques ci-après sont considérées comme particulièrement importantes pour l’évaluation des domaines d’implantation. Cette appréciation repose sur les réflexions générales menées sur la sûreté et sur les expériences tirées d’analyses antérieures des systèmes et de la sûreté.

Technischer Bericht NTB 08-04

Vorschlag geologischer Standortgebiete für das SMA- und das HAA-Lager. Geologische Grundlagen

Résumé

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Le 2 avril 2008, le Conseil fédéral a approuvé la conception générale du plan sectoriel "Dépôt en couches géologiques profondes" (ci-après: "plan sectoriel"), préparée par l'Office fédéral de l'Energie (OFEN) et régissant en détail la procédure de sélection des sites de stockage en couches profondes pour les déchets de faible et de moyenne activité (DFMA) d'une part, et des déchets de haute activité (DHA), d'autre part.

Selon la conception générale du plan sectoriel, la procédure de sélection des sites de stockage en Suisse doit comporter trois étapes. La première étape vise à identifier un ensemble de domaines d'implantation géologiques, à l'intérieur desquels la sélection des sites de dépôts sera progressivement affinée au cours des étapes ultérieures. A l'issue des 2e et 3e étapes, on aboutira ainsi à la définition des sites pour la réalisation des dépôts en couches géologiques profondes et à l'octroi des autorisations générales. En vertu du plan sectoriel, les producteurs de déchets sont tenus de soumettre dans un premier temps des propositions de domaines d'implantation géologiques qui auront été déterminés sur la base des critères et indications formulés dans la conception générale.

Les propositions de domaines d'implantation géologiques pour les dépôts de DFMA et DHA, identifiés par la Nagra sur mandat des producteurs de déchets pour la première étape de la procédure du plan sectoriel, sont détaillées dans un rapport (Nagra 2008a). Celui-ci expose la procédure et les arguments qui ont conduit à ces propositions, en conformité avec les critères et indications formulés dans le plan sectoriel pour la première étape de son application. Il est notamment complété par le présent rapport, qui détaille le contexte géoscientifique sur lequel sont basés les résultats obtenus par la procédure de sélection des sites.

Pour déterminer le contexte géoscientifique, les travaux de reconnaissance en rapport avec le stockage géologique des DHA et des DFMA réalisés par la Nagra ont été tout d'abord passés en revue (programmes d'investigations "Roches cristallines" et "Argiles à Opalinus" dans le Nord de la Suisse, campagnes de reconnaissance sur les sites de stockage potentiels pour DFMA dans les Alpes, travaux de recherche dans les laboratoires souterrains dans les formations cristallines et argileuses). Par ailleurs, de nouvelles études géologiques d'envergure ont été effectuées pour la procédure de sélection des sites:

Les résultats des recherches géologiques postérieures à l'étude de faisabilité du stockage („Entsorgungsnachweis") et entrant en ligne de compte pour la première étape du plan sectoriel sont rassemblés dans une cinquantaine de rapports de référence, dans plusieurs articles publiés dans des revues scientifiques et dans de nombreux rapports relatifs aux projets des laboratoires souterrains (en particulier celui du Mont Terri).

Selon la procédure de plan sectoriel, l'élaboration des propositions de domaines d'implantation géologiques doit se faire en cinq phases:

Un rapport séparé (Nagra 2008b) est consacré aux deux premières phases. Les phases 3 à 5 portent sur l'évaluation des options géologiques et font l'objet du présent rapport, qui expose les données de base et les principaux aspects à prendre à compte du point de vue géoscientifique:

On aboutit ainsi aux domaines d'implantation géologiques identifiés à l'aide des dénominations suivantes.

Dépôt pour DFMA:

Dépôt pour DHA:

Dans trois des domaines d'implantation géologiques (Weinland zurichois (ZH, TG), Nord des Lägeren (ZH, AG) et Bözberg (AG)), il y aurait en principe la possibilité d'aménager un dépôt commun pour les DFMA et les DHA.

L'évaluation prescrite par la procédure du plan sectoriel aboutit aux résultats suivants: pour le dépôt DFMA, les domaines d'implantation géologiques considérés comme très appropriés sont Schaffhouse-Sud (SH), le Weinland zurichois (ZH, TG) et le Bözberg (AG), tandis que le Nord des Lägeren (ZH, AG), le Pied sud du Jura (SO, AG) et le Wellenberg (NW, OW) sont jugés appropriés. Pour le dépôt DHA, les domaines d'implantation géologiques considérés comme très appropriés sont le Weinland zurichois (ZH, TG) et le Bözberg (AG), tandis que le Nord des Lägeren (ZH, AG) est jugé approprié.

Les travaux effectués par la Nagra dans le but de délimiter et d'évaluer les différentes options selon des critères relatifs à la géologie et à la sûreté seront complétés par la réalisation, sous la direction des autorités, d'un état des lieux portant sur l'aménagement du territoire. Les autorités et le Conseil fédéral pourront ensuite faire intervenir dans la prise de décision des considérations autres que d'ordre scientifique et technique.

L'évaluation, dans le présent rapport, des régions d'implantation géologiques envisageables se fonde sur toutes les données géologiques disponibles et déterminantes pour le stockage en couches géologiques profondes. En vue de cette appréciation, les publications scientifiques les plus récentes ont été consultées et la base de données géologiques a été élargie (p. ex. par la participation à des investigations de tiers ou l'achat de données de tiers); les analyses existantes ont été revues lorsque cela paraissait utile (p. ex. sismique, tests hydrauliques). Le niveau des connaissances scientifiques et techniques n'est certes pas le même pour toutes les régions, mais il est suffisant pour fixer, sur une base géologique, des priorités justifiées sur le plan de la sûreté et en particulier pour proposer, en toute connaissance de cause, des domaines d'implantation géologiques pour la suite des travaux prévus dans la procédure du plan sectoriel.

Les propositions formulées seront examinées par les autorités. Dans 2 ans et demi environ, le Conseil fédéral devrait, après une procédure de consultation, rendre sa décision au sujet des domaines d'implantation géologiques retenus. Suivront ensuite l'étape 2 (sélection d'au moins 2 sites d'implantation pour les dépôts pour DFMA et DHA respectivement, au sein des domaines définis à l'étape 1) et l'étape 3 (procédures d'autorisations générales). La décision concernant les sites d'implantation pour les dépôts en couches géologiques profondes pour les DFMA et les DHA, concrétisée par des autorisations générales, devrait être prise dans 10 ans environ. Les autorisations générales, octroyées par le Conseil fédéral, doivent être approuvées par le Parlement. Elles sont de plus soumises au référendum facultatif au niveau national.

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Technischer Bericht NTB 08-03

Vorschlag geologischer Standortgebiete für das SMA- und das HAA-Lager.
Darlegung der Anforderungen, des Vorgehens und der Ergebnisse

Résumé

Des étapes décisives ont été franchies en matière d'évacuation des déchets radioactifs en Suisse. C'est vrai pour le traitement et le conditionnement de ces déchets, pour leur caractérisation et leur inventaire ainsi que pour leur stockage intermédiaire et leur transport. S'agissant de la préparation des dépôts géologiques en couches géologiques profondes, un bon état des connaissances scientifiques et techniques a été atteint. La démonstration de la faisabilité et de la sûreté à long terme du stockage géologique, à l'intérieur des frontières nationales et pour tous les déchets radioactifs produits en Suisse, a été apportée et reconnue par le Conseil fédéral. Nous disposons des connaissances requises pour définir les étapes inhérentes à la sélection des sites pour les dépôts en profondeur. Le cadre légal et organisationnel est en place, de manière à ce que les travaux nécessaires puissent être réalisés au cours des prochaines années. Il s'agit en particulier de mettre en oeuvre le plan sectoriel "Dépôts en couches géologiques profondes", approuvé par le Conseil fédéral le 2 avril 2008 et régissant en détail la procédure de sélection des sites. Cette dernière comportera trois étapes visant à déterminer d'abord des domaines d'implantation géologiques, puis les sites des dépôts en couches profondes. La première étape vise à identifier des domaines d'implantation appropriés sur la base de critères géologiques. Situés au sein de ces régions, les projets de dépôts seront détaillés dans le cadre des 2e et 3e étapes du plan sectoriel. On aboutira ainsi à la définition des sites pour la réalisation des dépôts en couches géologiques profondes et à l'octroi des autorisations générales.

Les producteurs de déchets sont tenus, en vertu du plan sectoriel, de soumettre d'abord des propositions de domaines d'implantation géologiques se prêtant à l'aménagement des dépôts en couches profondes destinés, d'une part, aux déchets de faible et de moyenne activité (DFMA) et, d'autre part, aux déchets de haute activité (DHA). Le présent rapport documente et justifie les propositions de domaines d'implantation géologiques que la Nagra a identifiés sur mandat des producteurs de déchets pour la première étape de la procédure du plan sectoriel.

Selon la procédure de plan sectoriel, l'élaboration de ces propositions doit se faire en cinq phases: 

Cette démarche progressive pour la délimitation des options géologiques et pour la définition de domaines d'implantation géologiques est présentée de façon schématique dans la figure I, située dans la version allemande de ce résumé. On aboutit ainsi aux domaines d'implantation géologiques identifiés à l'aide des dénominations suivantes.

Dépôt pour DFMA:

 

Technischer Bericht NTB 08-02

Bericht zum Umgang mit den Empfehlungen in den Gutachten und Stellungnahmen zum Entsorgungsnachweis

Résumé

Dans le cadre de l’évaluation du projet Argiles à Opalinus – la démonstration de faisabilité du stockage géologique pour les éléments combustibles usés, les déchets de haute activité vitrifiés et les déchets de moyenne activité à vie longue – les autorités de sûreté et leurs experts ont effectué de nombreux commentaires et recommandations relatifs à la poursuite des travaux dans ce domaine. En conséquence, la Nagra a analysé les prises de position et expertises et intégré les commentaires et recommandations dans son plan de travail. En 2006, le gouvernement fédéral a approuvé la démonstration de faisabilité du stockage géologique pour les éléments combustibles usés, les déchets de haute activité vitrifiés et les déchets de moyenne activité à vie longue. Parallèlement, il a exigé des exploitants des centrales nucléaires un rapport énumérant de façon systématique les commentaires et recommandations et indiquant de quelle manière et selon quel calendrier ceux-ci seraient pris en compte pour la suite des travaux. Avec le présent rapport, la Nagra remplit cette exigence sur mandat des exploitants des centrales nucléaires. Ce document énumère les commentaires et recommandations et explique comment ils ont été ou seront pris en compte. Dans de nombreux cas, les travaux sont déjà en cours, dans d’autres, ils sont au minimum planifiés. Les commentaires et recommandations, accompagnés des prises de position de la Nagra, ont été regroupés thématiquement. Le rapport proprement dit résume les différents aspects, et indique également un calendrier général pour la mise en application des recommandations. En annexe se trouve la liste détaillée de tous les commentaires et recommandations accompagnés des réponses correspondantes de la Nagra.

Technischer Bericht NTB 08-01

Entsorgungsprogramm 2008 der Entsorgungspflichtigen

Résumé

Des étapes décisives ont été franchies en matière d'évacuation des déchets radioactifs en Suisse et l'on dispose aujourd'hui d'une expérience considérable dans les domaines nécessaires à sa réalisation. C'est vrai pour le traitement et le conditionnement des déchets, pour leur caractérisation et leur inventaire ainsi que pour leur stockage intermédiaire et leur transport. S'agissant de la préparation des dépôts géologiques en couches géologiques profondes, l'état des connaissances scientifiques et techniques a atteint un bon niveau. La démonstration de la faisabilité et de la sûreté à long terme du stockage géologique, à l'intérieur des frontières nationales et pour tous les déchets radioactifs produits en Suisse, a été apportée et reconnue par le Conseil fédéral. Nous disposons des connaissances requises pour mener à bien les prochaines étapes de la sélection des sites pour les dépôts en profondeur. Le cadre légal et organisationnel est en place, de manière à ce que les travaux nécessaires puissent être réalisés au cours des prochaines années. Il s'agit en particulier de mettre en oeuvre la "conception générale" du plan sectoriel "Dépôts en couches géologiques profondes", approuvé par le Conseil fédéral le 2 avril 2008 et régissant en détail la procédure de sélection des sites.

Le programme d'évacuation des producteurs de déchets requis pas la législation en vigueur (art. 32, Loi sur l'énergie nucléaire; art. 52, Ordonnance sur l'énergie nucléaire) constitue l'objet du présent rapport. Il a été établi par la Nagra, sur mandat des producteurs de déchets, et inclut tous les aspects énumérés dans la législation, à savoir:

Technical Report NTB 07-01

Grimsel Test Site
Investigation Phase IV
Borehole Sealing

Résumé

Dans le cadre de son programme de recherche et de développement au laboratoire souterrain du Grimsel (LSG), phase IV (1994 – 1996), la Nagra a développé, en partenariat avec l’Andra (Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs), un programme de recherche sur le scellement de forages effectués en galerie. Le projet visait les objectifs suivants:

Le nouveau concept développé et testé par la Nagra dans ce projet prévoyait l’utilisation de bentonite granulaire ou de billes de bentonite hautement compactées, l’Andra examinant quant à elle l’utilisation de blocs cylindriques de bentonite. Le présent rapport concerne les travaux menés par la Nagra. Deux techniques ont été testées:

Technical Report NTB 05-03

Grimsel Test Site
Investigation Phase VI
Pore Space Geometry Project
Characterisation of Pore Space Geometry by 14C-MMA Impregnation

Résumé

La Finlande prévoit de stocker ses déchets de haute activité dans un dépôt géologique en profondeur aménagé dans une roche cristalline. Le rôle potentiel de la géosphère comme barrière de sûreté est bien établi dans l’analyse de sûreté des dépôts. Il demeure toutefois différentes incertitudes relatives à la définition des structures transmissives et à la caractérisation de l’espace interstitiel dans les roches cristallines. Pour évaluer la sûreté des dépôts géologiques, il convient par conséquent de compléter les recherches effectuées soit en laboratoire, soit sur le terrain à partir de la surface, en passant à la profondeur où seront effectivement aménagées les installations souterraines. On ne sait actuellement pas exactement dans quelle mesure le prélèvement d’échantillons et la décompression affectent les propriétés de transport des roches. Des essais récents au Laboratoire souterrain du Grimsel, où la matrice rocheuse a été imprégnée de résine, indiquent que le coefficient d’erreur dans le calcul des propriétés de transport pourrait atteindre deux à trois par rapport aux données de laboratoire.

Etant donné l’importance potentielle de la caractérisation de l’espace interstitiel pour les calculs de sûreté, il a été décidé d’étudier les caractéristiques de la matrice rocheuse in situ, en utilisant de la résine de méthacrylate de méthyle (MMA) marquée au ¹⁴C. La méthode au polyméthacrylate de méthyle (PMMA) a été développée au cours de la dernière décennie pour caractériser en laboratoire les roches granitiques peu perméables. L’imprégnation avec du méthacrylate de méthyle marqué au ¹⁴C (¹⁴C-MMA) et l’autoradiographie permettent d’étudier, à l’échelle du centimètre, la répartition spatiale des pores accessibles. Des mesures quantitatives de la porosité totale ou locale (spécifique à un minéral) ont été effectuées avec des outils d’analyse d’images. Des examens au microscope électronique et des mesures par porosimétrie au mercure ont fourni des informations détaillées sur la distribution et le volume des pores et des fissures.

Ce travail avait pour objectif de mettre au point une application in situ de la technique d’imprégnation au PMMA. On a examiné les modifications survenues dans la porosité de la roche en raison du relâchement de la contrainte lors du surcarottage des échantillons de roche pour les études en laboratoire. L’idée à la base de ce travail était d’injecter du ¹⁴C-MMA à partir d’un forage central situé à une profondeur d’un mètre environ de la paroi du tunnel, avec un intervalle d’injection de 20 cm. On a posé comme hypothèse que six trous supplémentaires d’un diamètre plus petit favoriseraient le séchage de la matrice rocheuse et que le cheminement du MMA pourrait être observé depuis les forages d’observation pendant l’injection de la résine. Les deux principales différences entre les imprégnations au PMMA in situ et en laboratoire étaient les suivantes: 1) Le séchage in situ a été effectué par ventilation à l’air chaud, tandis que les échantillons en laboratoire ont été séchés par chauffage sous vide; 2) La polymérisation in situ s’est faite par auto-polymérisation, tandis que, en laboratoire, elle a été obtenue par irradiation des échantillons.

On s’est rendu compte que le séchage par ventilation autour du forage d’injection n’était pas assez efficace lorsqu’une imprégnation de la matrice rocheuse au ¹⁴C-MMA était effectuée in situ. En revanche, la pénétration in situ du ¹⁴C-MMA dans la granodiorite du Grimsel a réussi. L’autopolymérisation de la résine a réduit le degré d’imprégnation, mais la polymérisation thermique a bien fonctionné. Le MMA a pénétré à des profondeurs de 2 à 5 cm à partir du forage; la pénétration maximale a été observée le long de la texture en feuillets de la roche. La quantité de PMMA a clairement révélé une tendance décroissante entre la surface du trou d’injection et une profondeur de 5 cm dans la matrice rocheuse.

Technischer Bericht NTB 05-02

«Geologische Tiefenlagerung der abgebrannten Brennelemente, der hochaktiven und langlebigen mittelaktiven Abfälle
Darstellung und Beurteilung der aus sicherheitstechnisch- geologischer Sicht möglichen Wirtgesteine und Gebiete

Résumé

Fin 2002, la Nagra a soumis au Conseil fédéral les résultats du projet Entsorgungsnachweis, qui démontre la faisabilité d’un stockage sûr des assemblages combustibles usés (AC), des déchets de haute activité (DHA) et des déchets de moyenne activité à vie longue (DMAVL) en formation géologique profonde. Cette étude de faisabilité est basée sur les recherches effectuées dans la région du Weinland zurichois et sur les Argiles à Opalinus en tant que roche d’accueil. Le choix des Argiles à Opalinus et de la région étudiée constitue l’aboutissement d’un processus de sélection progressif, au cours duquel une série d’options, toutes envisageables, ont fait l’objet d’un classement sur la base de critères de sûreté. Les autorités de surveillance fédérales en charge de la sûreté ont exercé un suivi rigoureux sur chacune des phases de sélection, commenté les rapports rédigés par la Nagra et donné leur approbation aux principales décisions.

Le présent rapport a été préparé par la Nagra à la demande du Département fédéral de l'environnement, des transports, de l'énergie et de la communication (DETEC), qui souhaitait disposer d’un document permettant d’orienter les travaux à l’issue de l’étude de faisabilité Entsorgungsnachweis. Ce rapport fait le point sur les possibilités existant pour le stockage des AC, DHA et DMAVL en Suisse. Il résume en outre l’état actuel des recherches dans le domaine des sciences de la terre, ainsi que les connaissances réunies par la Nagra au cours de trente années de projets. La description et l’appréciation critique des roches et régions d’accueil potentielles reposent sur une série de critères qui tiennent compte de l’expérience cumulée en Suisse comme à l’étranger et correspondent à la pratique internationale. Pour l’appréciation critique, le critère de sûreté à long terme a été déclaré prioritaire et seules les caractéristiques géologiques pertinentes ont été prises en compte. Les résultats suivants ont été obtenus:

Technical Report NTB 05-01

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
HPF-Experiment:
Modelling Report

Résumé

Technical Report NTB 04-09

A Report of the Spent Fuel Stability (SFS) Project of the 5th Euratom Framework Program:
Spent Fuel Evolution under Disposal Conditions – Synthesis of Results from the EU Spent Fuel Stability (SFS) Project

Résumé

Entre 2002 et 2004, de nombreuses organisations européennes ont coopéré au projet SFS (Spent Fuel Stability) de la CE, concernant la stabilité des assemblages de combustibles usés en condition de stockage. L’objectif du projet SFS était de développer un modèle fiable et robuste décrivant le terme source des assemblages de combustibles usés. Le modèle a été élaboré en particulier pour être utilisé par les agences de gestion des déchets chargées d’évaluer la faisabilité et la sûreté de systèmes potentiels de stockage géologique pour assemblages de combustibles usés; il peut être appliqué dans le cadre d’analyse de sûreté quels que soient le pays et l’architecture de dépôt.

Un nouveau modèle a été mis au point pour décrire le relâchement des produits de fission à court terme (Instant Release Fraction, IRF). Il repose sur un pronostic des produits de fission relâchés par diverses microstructures du combustible (vides, arêtes, bordures de grains) et d’une diffusion potentielle des produits de fission à travers le solide (solide state diffusion) avant la rupture du conteneur. Quant à la matrice d’oxyde du combustible usé, elle est décrite par le Modèle d’Altération de la Matrice (MAM); celui-ci prend en compte la production d’oxydants par radiolyse de l’eau à l’interface avec le combustible, l’oxydation de la surface du combustible par les oxydants produits par radiolyse, ainsi que le relâchement subséquent d’uranium sous l’influence des ligands aqueux. En conséquence, un ensemble important de données expérimentales fut recueilli dans le but (i) d’améliorer l’actuel schéma des cinétiques de radiolyse, (ii) de déterminer la relation entre le taux d’altération du combustible et l’activité alpha en menant des expérimentations sur des échantillons d’UO₂ dopés aux rayons alpha, et (iii) de tester expérimentalement un possible effet inhibiteur de l’hydrogène sur la dissolution du combustible. Ces résultats ont permis de développer un nouveau MAM et de l’étalonner sur la base d’expérimentations conduites sur des échantillons d’UO₂ inactifs; il reste cependant à y incorporer entièrement l’effet de l’hydrogène. Un modèle intégrant IRF et MAM a finalement servi à illustrer le comportement à long terme d’assemblages représentatifs de combustibles usés stockés dans des roches d’accueil granitique, saline et argileuse.

Les conclusions du projet SFS ont amélioré de façon significative la compréhension des phénomènes qui peuvent affecter le relâchement des radionucléides des assemblages de combustibles usés dans des conditions de stockage; elles permettent, par ailleurs, d’identifier plus précisément les domaines dans lesquelles il reste des incertitudes et où de futures recherches seraient nécessaires.

Technical Report NTB 04-08

A report of the Spent Fuel Stability (SFS) Project of the 5th Euratom Framework Program:
Estimates of the Instant Release Fraction for UO₂ and MOX Fuel
at t = 0.

Résumé

Technical Report NTB 04-07

Matrix Diffusion for Performance Assessment – Experimental Evidence, Modelling Assumptions and Open Issues

Résumé

Dans ce rapport, une synthèse compréhensive sur la diffusion des solutes dans la matrice des roches cristallines fissurées est présentée.

Quelques exemples obtenus des observations dans des roches cristallines ont été utilisés pour démontrer que la diffusion dans la matrice existe effectivement sur des échelles de longueur différentes. La diffusion de Fick est discutée en détail; à la suite on donne quelques considérations sur la porosité de la roche. À cause du fait que le modèle pour un medium à double porosité est une méthode populaire et versatile pour la description du transport des solutes dans des milieux poreux et fissurés, les équations de transport et les hypothèses fondamentales, les approximations et les simplifications ont été discutées en détail. Il y a une variété d’aspect géométrique, de processus et d’évènements pouvant influencer la diffusion dans la matrice. Les plus importants, tels que, par exemple, l’effet d’une surface de fracture exposée à un fluide circulant, la canalisation des fluxes d’eaux et la limitation de la roche poreuse accessibles à la diffusion dans la matrice, sont adressés. Dans une autre section, les questions ouvertes et les problèmes non résolus en relation avec la diffusion dans la matrice ont été mentionnés. Puisque la diffusion dans la matrice est un processus clé pour la migration des espèces dissoutes des radionucléides dans la géosphère, elle a été par conséquent prise en considération dans des analyses de sûreté des dépôts pour des déchets radioactifs dans le passé. Certains aspects concernant la diffusion dans la matrice dépendent du site, par contre d’autres ne dépendent pas de la situation spécifique d’un dépôt pour des déchets radioactifs envisage. Huit analyses de sûreté différentes de la Finlande, Suède et de la Suisse a été considérée pour déterminer comment la diffusion dans la matrice a été traitée, et pour vérifier la compatibilité des méthodes utilisées par les différentes organisations. Dans la section finale de ce rapport, quelques conclusions sont tirées et une perspective pour la future est présentée. Une bibliographie extensive donne au lecteur l’opportunité d’accéder aux publications et rapports essentiels sur la diffusion dans la matrice.

Technical Report NTB 04-06

Effects of Post-disposal Gas Generation in a Repository for Spent Fuel, High-level Waste and Long-lived Intermediate Level Waste Sited in Opalinus Clay

Résumé

Cette étude présente un exposé compréhensif des questions en rapport à la production et au transport des gaz issus d'un dépôt géologique pour déchets radioactifs comprenant des assemblages de combustibles usés (AC), des déchets vitrifiés de haute activité (DHA) et des déchets de moyenne activité à vie longue (DMAL); le site est localisé dans la couche d'argile à Opalinus du Weinland zurichois, au nord de la Suisse (projet "Entsorgungsnachweis"). Ce travail de synthèse rassemble toutes les informations accessibles sur le comportement des gaz, il comprend également les sources originales des données, les arguments et les discussions exprimés dans le Rapport de Synthèse (Geosynthesis Report. Nagra 2002a), le Rapport de Sûreté (Safety Report. Nagra 2002c) et dans le rapport Modèles, Codes et Données (Models, Codes and Data Report. Nagra 2002d).

La question de comment les émissions de gaz provenant du dépôt des déchets et leur transport influencent la performance du système du stockage géologique fut le sujet de nombreuses études menées soit par la Nagra, soit dans la communauté scientifique internationale. Pour différentes raisons une analyse quantitative est nécessaire: D'une part certains gaz produits peuvent contenir des éléments radioactifs (par ex. ¹⁴C), ceux-ci représentent un risque potentiel d'irradiation pour la biosphère. D'autre part, l'accumulation de gaz pourrait engendrer une pression suffisamment élevée pour endommager les barrières ouvragées, la roche d'accueil, ou même affecter les mouvements d'eaux souterraines; ce qui aurait des conséquences sur la migration des radionucléides en solution. De plus, pour assurer sa crédibilité une évaluation de sûreté doit considérer dans son ampleur chaque processus important pour la performance du système et pour la sûreté.

L'étude est divisée en trois parties principales:

La première partie fournit des informations générales au sujet de la roche d'accueil, de l'architecture du dépôt et de la composition des déchets; les aspects importants de l'agencement du site et des matériaux utilisés qui influencent la production et le transport des gaz dans les galeries de stockage ainsi que le débit de production sont soulignés. La nature et les quantités des matériaux sources ainsi que les procédés de production de gaz sont décrits en détail. Ainsi on estime un volume total de production gazeuse de 4 × 10⁷ m³ (SATP) pour les AC/DHA, et de 5 × 10⁵ m³ (SATP) pour les DMAL, ces derniers chiffres comprennent également le gaz produit par la corrosion du Zircaloy et par la dégradation de la matière organique. En considérant une vitesse de corrosion de 1 μm a^-1, la corrosion complète d'un conteneur d'acier sera atteinte en 2 × 10⁵ années, temps au bout duquel la production de gaz aura cessé.

La seconde partie du rapport traite des caractéristiques du transport des gaz à travers le système multibarrière et la géosphère. Ainsi les gaz sont transportés avant tout par: i) advection/ diffusion des gaz dissous dans les eaux interstitielles; ii) écoulement biphasé visqueuxcapillaire; iii) écoulement par dilatance. Par contre il est démontré que dans les conditions attendues on peut exclure le transport gazeux le long de failles macroscopiques crées sous un régime de traction. De plus, les propriétés favorables au transport gazeux sont décrites pour chaque matériau du système multibarrière, tel que la bentonite, les mélanges sable/bentonite, les mortiers et ciments, de même que pour la roche avoisinante, y compris la zone perturbée par les excavations, les zones de failles, les roches encaissantes et les aquifères régionaux. En dernier lieu, les principes du transport des gaz et leurs trajectoires jusqu'à la biosphère à travers les galeries de stockage, la roche d'accueil, puis les couches sus-jacentes sont expliqués.

La dernière partie examine les effets des gaz sur la performance du système à l'aide des connaissances réunies dans les précédents chapitres sur la production des gaz, leurs caractéristiques de transport ainsi que leurs trajectoires. La production gazeuse est calculée selon la méthode du bilan de masse. Dans un premier temps, on détermine l'évolution de pression et la migration des gaz dans le site de stockage pour CU/DHA/DMAL. On peut montrer que les gaz générés sont transportés à travers la roche d'accueil et dans les galeries; ils s'accumulent lentement dans la formation Wedelsandstein sus-jacente d'où ils diffusent peu à peu dans l'aquifère Malm. Dans une étape ultérieure, ce modèle est appliqué au transport et au dégagement du ¹⁴C gazéifiable, dont on assume qu'il se déplace avec les principaux gaz non radioactifs, l'hydrogène et le méthane. Dans le cas présumé, les calculs dérivent des doses bien en dessous des valeurs seuil réglementaires. Par ailleurs, un possible déplacement des eaux interstitielles du champ proche dans la roche d'accueil ou le long des galeries qui serait causé par une hausse de pression est simulé par un autre modèle. Enfin, en testant divers scénarios à l'aide de ces modèles (cas de base, cas de variation des paramètres, cas hypothétique "what if?"), on a pu démontrer que les doses obtenues étaient nettement en dessous des valeurs seuil réglementaires.

Technical Report NTB 04-05

Modelling of Tracer Profiles in Pore Water of Argillaceous Rocks in the Benken Borehole: Stable Water Isotopes, Chloride and Chlorine Isotopes

Résumé

Les isotopes présents naturellement dans les eaux souterraines sont particulièrement bien adaptés à l’étude des écoulements souterrains et des phénomènes de transport, lorsque ceux-ci se déroulent sur de longues périodes et des distances importantes. C’est le cas dans les roches à faible perméabilité, comme par exemple les argiles et les marnes, où le déplacement des solutés est généralement très lent et par conséquent difficile à observer. Dans différents pays, ce type d’environnement géologique peu perméable fait actuellement l’objet d’études dans la perspective d’un stockage en profondeur de déchets radioactifs ou toxiques. Le sondage profond de Benken (nord-est de la Suisse) a permis l’observation d’une série de couches aquifères séparées par des couches argileuses peu perméables (aquitards). Des échantillons d’eaux souterraines ont été prélevés à différentes profondeurs dans des couches du Malm, Keuper, Muschelkalk et Buntsandstein. Les couches aquifères du Malm et du Keuper entourent une séquence d’argiles et de marnes à une profondeur d’environ 400 à 700 m, qui renferme également la couche d’argiles à Opalinus et dont la conductivité hydraulique moyenne est inférieure à 10^-13 m s^-1. Dans l’eau interstitielle de cette séquence argilo-marneuse, on a déterminé les isotopes stables de l’eau (δ¹⁸O, δ²H), les concentrations en chlorure et les isotopes de chlore (δ³⁷Cl) en fonction de la profondeur. La composition chimique et isotopique des eaux souterraines, ainsi que les gaz nobles qu’elles contiennent, permettent d’exclure une communication entre les différentes couches aquifères. De plus, les eaux souterraines portent l’empreinte géochimique de l’environnement minéralogique duquel elles sont issues. Seules les eaux du Malm indiquent un apport en provenance du bassin molassique plus au sud. Les données ont en outre permis de déduire le lieu ainsi que les conditions climatiques d’infiltration des ces eaux. Les profils de concentration dans les eaux interstitielles des roches faiblement perméables présentent certaines tendances qui indiquent nettement un transport dominé par les phénomènes diffusifs. Une série de modélisations advectives/diffusives a permis d’étudier les phénomènes et échelles de temps qui ont pu produire ce type de profil. Des variations de paramètres ont été effectuées tant sur les conditions initiales dans la zone peu perméable que sur les conditions à la limite régnant dans les couches aquifères environnantes. Les modélisations ont fourni les résultats suivants: (i) Un transport de solutés par diffusion moléculaire en direction de l’aquifère inférieur permet, d’une façon générale, d’expliquer les profils de concentration observés, (ii) aucun indice ne permet de conclure à un transport par advection, (iii) la durée d’élaboration des profils de concentration observés s’élève à environ 0,5 bis 1 Ma (lorsqu’elle est calculée avec des coefficients de diffusion de laboratoire), les pôles extrêmes se situant à 0,2 et 2 Ma, ce qui est plausible du point de vue géologique, et (iv) les paramètres de transport déterminés pour les roches étudiées à petite échelle (cm, m et jours, mois) sont également plausibles à l’échelle du terrain (décamètres, millions d’années) pour les roches envisagées.

Technical Report NTB 04-04

Comparison of ORIGEN2.1 with Selected Computer Codes

Résumé

Une comparaison des codes utilisés pour le calcul des inventaires de radionucléides a été effectuée afin de tester la capacité du code ORIGEN2.1 à prédire les niveaux d’activité. Les différences dans les résultats obtenus sur une série de radionucléides significatifs ont mis en lumière les incertitudes inhérentes aux résultats obtenus avec ORIGEN2.1.

Il s’est avéré que les calculs effectués avec ORIGEN2.1 permettaient de prévoir de manière fiable l’activité de la plupart des radionucléides significatifs. Toutefois, pour 9 des 64 radionucléides pris en compte ici, les résultats obtenus avec ORIGEN2.1 ne peuvent être considérés comme fiables. L’origine des différences constatées entre les codes dans ces 9 cas fera l’objet de recherches complémentaires.

Il a également été démontré que les correspondances et les différences constatées pour les radionucléides significatifs restaient sensiblement les mêmes si l’on faisait varier les principaux paramètres (taux de combustion, taux d’enrichissement et niveau de puissance).

Ces calculs fournissent de bonnes estimations des marges d’erreurs qui devraient être appliquées aux niveaux d’activité obtenus avec ORIGEN2.1.

Technical Report NTB 04-03

Nuclide Transport and Diffusion for Vein and Fracture Flow

Résumé

Pour la modélisation du transport de radio-nuclides à travers des roches cristallines on admet d'habitude un écoulement d'eau lent dans un système de fissures étroites. Cet écoulement est dénoté comme écoulement de fissure. Dans notre modèle il implique des canaux conducteurs ainsi que des zones adjacentes de diffusion dans la matrice qui sont plans. Selon la constitution de la roche il peut être nécessaire de considérer un écoule­ment supplémentaire de veine. Il est caractérisé par des canaux conducteurs ainsi que des zones adjacentes de diffusion dans la matrice qui sont cylindriques. Des calculs de transport sur la base du concept de double porosité ont été effectués tant pour l'écoulement de veine que pour l'écoulement de fissure. Une discussion extensive des résultats donne un aperçu concernant l'influence des paramètres et les principaux effets de l'écoulement de veine. Pour des estimations rapides, des formules sont données, qui soutiennent l'interprétation quantitative des courbes d'écoulement. La discussion des résultats analytiques pour la diffusion des nuclides à partir d'une paroi rocheuse plane et d'une paroi rocheuse cylindrique vient étayer les commentaires relatifs à la diffusion dans la matrice.

Les effets suivants d'écoulement de veines sur les courbes d'écoulement sont des exemples illustratifs de résultats utiles:

Technical Report NTB 04-02

Experimental and Modelling Investigations on Na-Illite: Acid-Base Behaviour and the Sorption of Strontium, Nickel, Europium and Uranyl

Résumé

Cette étude systématique a permis de déterminer les caractéristiques physico-chimiques, les paramètres de réaction acido-basique et de sorption du Sr(II), du Ni(II), de l’ Eu(III) et de l’U(VI) sur une illite. Ces réactions ont été modélisées sur une large échelle de pH, de concentrations d’élément sorbable et de NaClO₄.

Les échantillons d’illite du Puy, prélevés dans la région du Puy-en-Velay en France, ont d’abord été conditionnés en échangeant les cations compensateurs avec du Na avant d’être caractérisés physico-chimiquement. Les titrations potentiométriques des suspensions d’illite sodique ont été effectuées en batch par titration réversible sous atmosphère inerte d’une boîte à gants en solution électrolytique de 0.01, 0.1 et 0.5 M NaClO₄ et de pH ~2 à ~12. Les teneurs en K, Mg, Ca, Sr, Si, Al, Fe and Mn de la solution aqueuse ont ensuite été analysés après chaque titration.

On a également déterminé la variation du coefficient de distribution, R_d,, du Sr, du Ni, de l’Eu et de l’U sur une illite sodique, en fonction du pH à force ionique fixe pour différentes concentrations de NaClO₄ en conditions anoxiques (CO₂ ≤ 2 ppm, O₂ ≤ 2 ppm.). De plus, on a mesuré dans des conditions similaires les isothermes d’adsorption du même groupe de radionucléides sur une illite sodique dans des suspensions de 0.1 M NaClO₄ et à pH fixe.

Par la suite, les données de titration ont été simulées par un modèle de complexation de surface sans terme électrostatique comprenant deux sites acido-basiques amphotères (=S^W1OH et =S^W2OH). A l’aide de ce modèle et des données de titration on a déterminé les constantes de dissociation et les capacités d’adsorption de l’illite sodique. Les résultats des expériences de sorption ont ensuite été modélisés à l’aide de deux sites d’adsorption, un site fort (=S^SOH) et un site faible (=S^W1OH), tous deux ayant les mêmes constantes de dissociation. L’adsorption par échange cationique était également prise en compte dans chaque simulation. Un modèle analogue de sorption qui comprend l’adsorption, la réaction acido-basique sur deux sites de surface sans terme électrostatique ainsi que l’échange cationique avait été développé auparavant pour la montmorillonite. Il a permis de décrire ici avec succès les caractéristiques de sorption du Sr, du Ni, de l’Eu et de l’U sur une illite sodique dans une large échelle de conditions.

La capacité d’échange cationique, les capacités d’adsorption des sites forts et faibles et les constantes de dissociation sont indiquées de même que les constantes d’adsorption et les cœfficients de sélectivité pour le Sr, le Ni, l’Eu et l’U sur une illite sodique.

Dans une solution de 0.01 M NaClO₄ et pH < 8 le mécanisme de sorption dominant dans le cas du Sr, Ni, Eu et de l’U est l’échange cationique. L’interdépendance importante entre sorption et pH qu’on observe dans ces conditions est due aux effets compétitifs du Ca et de l’Al sur la sorption. Les coefficients de sélectivité du Ca et de l’Al par rapport au Na ont été déduits sur la base de ces mesures.

Technical Report NTB 04-01

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
Modelling the Transport of Solutes and Colloids in a Water-Conducting Shear Zone in the Grimsel Test Site

Résumé

Ce rapport décrit la modélisation du transport des solutés et des colloïdes dans un système expérimental qui comporte un champ d’écoulement généré par un dipôle artificiel dans une zone de cisaillement conductrice d’eau et qui fut mis en place au Laboratoire Souterrain de Grimsel (GTS Nagra) au milieu des Alpes suisses. Le travail de modélisation fait partie du projet Retardement des Colloïdes et des Radionucléides (CRR); celui-ci comprend une série d’expériences de terrain, des études complémentaires en laboratoire, ainsi que des exercices de modélisation. Quatre groupes indépendants représentant différentes organisations ou instituts de recherche ont contribué à la modélisation, chaque groupe employant sa/ses propre(s) approche(s). Seul le travail mené à l’Institut Paul Scherrer (PSI) est décrit dans le présent rapport.

La bentonite est fréquemment considérée comme matériau de remblaiement pour les déchets radioactifs et chimiques. Hors ce même matériau pourrait être la source de colloïdes et affecter le transport des radionucléides issus d’un dépôt géologique pour déchets radioactifs. Le projet CRR a pour but principal de mieux comprendre le retardement des radionucléides in situ, en présence de colloïdes de bentonite, dans un système analogue à celui qu’on trouve dans un dépôt géologique, à l’interface du champ proche et de la géosphère.

Les expériences de transport ont été réalisées en injectant différents cocktails de traceurs, dans la tige d’injection du dipôle et en mesurant les courbes de percée résultantes ; certains de ces cocktails comprenaient des colloïdes de bentonite. Les exercices de modélisations ont d’une part accompagné la planification des expériences principales, d’autre part ils ont contribué à l’interprétation des résultats. Trois types de modèles ont été utilisés dans la présente étude, à savoir un modèle 1-D d’advection-dispersion similaire à celui développé antérieurement pour l’expérience de Migration GTS (MI), un modèle 2-D d’advection-dispersion, et un modèle de dispersion non fickienne CTRW (continuous time random walk). Les modèles 1-D et 2-D traitent la dispersion comme un processus de diffusion obéissant à la loi de Fick ; ils considèrent également la diffusion des solutés dans la matrice ainsi que la sorption des solutés à la surface de la matrice poreuse comme mécanismes de retardement. Dans tous les trois modèles les colloïdes n’ont pas accès à la matrice poreuse. Quant au modèle CTRW, il permet de traiter la dispersion de manière plus générale, mais il ne considère pas, présentement, la diffusion dans la matrice ; il n’a donc été appliqué qu’au transport des colloïdes.

Lors de la modélisation des tests préliminaires qui ont servi à la préparation des principales expériences du projet CRR, les modèles 1-D et 2-D d’advection-dispersion comprenant la diffusion dans la matrice ont bien su reproduire l’évolution des traceurs transportés comme espèces aqueuses en utilisant un set de paramètres raisonnable et consistant. La percée des colloïdes, par contre, n’a pas pu être simulée de façon satisfaisante avec ces mêmes modèles. Différentes explications ont été proposées, parmi elles, la dispersion non fickienne semble la plus probable. En effet le modèle CTRW capable de simuler la dispersion non fickienne reproduit adéquatement le transport des colloïdes avec un set de paramètres consistant.

Grâce aux exercices de modélisation préliminaires, les courbes de percée de l’Am, du Pu, du Np, de l’U et du Cs obtenues lors des expériences principales ont pu être prédites pour les deux cas de l’addition ou non de colloïdes de bentonite au cocktail d’injection. Les mesures expérimentales confirment l’hypothèse du modèle, à savoir qu’au moins une partie des inventaires de l’Am, du Cs, du Pu et du Th injectés migre en association avec les colloïdes de bentonite. Les écarts entre prédictions et mesures révèlent, de plus, que l’Am, le Pu et le Th sont transportés sous forme de colloïdes, même lorsqu’ aucun colloïde de bentonite n’a été ajouté au cocktail d’injection. L’addition de colloïdes de bentonite augmente pourtant la récupération de ces traceurs. La caractérisation des colloïdes dans les cocktails d’injection qui n’était pas disponible au moment des prédictions a même permis d’affiner le modèle et d’ajuster les calculs aux courbes de percée mesurées.

Toutefois, l’expérience CRR et la présente étude de simulation comptent un certain nombre de limitations. Il est par exemple possible que la dispersion non fickienne affecte le transport des solutés comme celui des colloïdes. La modélisation des courbes de percée ne permit pas de discriminer entre l’effet de la dispersion non fickienne et celui de la diffusion dans la matrice. Si effectivement il y a dispersion non fickienne, la valeur des paramètres qui ont été déduits pour l’analyse de sûreté à partir des expériences de traçage s’en trouvent affectés (spécialement les coefficients de sorption). C’est pourquoi il faut considérer avec une précaution particulière les valeurs qui ont été déduites de modèles d’advection-dispersion s’ils considèrent la diffusion dans la matrice et la dispersion fickienne.

Les approches de modélisation utilisées dans la présente étude ne sont pas directement applicables à des questions d’analyse de sûreté et les implications directes des résultats de cette étude pour l’analyse de sûreté sont limitées. On peut cependant dire que l’étude a démontré que la bentonite et d’autres colloïdes pouvaient être très mobile dans un système pour le moins comparable à ceux qui sont considérés pour l’analyse de sûreté. De cette étude il ressort également que les colloïdes de bentonite pourraient possiblement affecter le transport des radionucléides relevants pour la sûreté sur des échelles temporelle et spatiale plus étendues que celles étudiées ici.

Technical Report NTB 03-13

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
Effective Field Parameter FEP

Résumé

La modélisation des écoulements souterrains et du transport de solutés fait partie intégrante de toute analyse de la sûreté à long terme concernant l'entreposage de déchets radioactifs en formation géologique profonde. Pour cela, des connaissances géologiques et hydrauliques étendues, un puissant modèle numérique et la définition d'un set de paramètres efficaces sont nécessaires.

Le projet EFP (Effective Field Parameter) a pour objectifs d'examiner des méthodes de caractérisation de la masse rocheuse et d'en développer un modèle structurel, de tester le modèle numérique relatif à la répartition spatiale et temporelle des traceurs sur une grande échelle, ainsi que de valider le modèle développé en utilisant des données in situ obtenues par des expériences de traçage à large échelle au laboratoire souterrain du Grimsel.

Le plan de travail du projet EFP comprend les points suivants:

Technical Report NTB 03-12

Sorption Data Bases for Opalinus Clay Influenced
by a High pH Plume

Résumé

L’interaction des eaux souterraines avec de grandes quantités de béton/ciment, utilisées pour la construction et le remplissage des cavernes contenant des déchets de moyenne radioactivité à longue vie, pourrait causer le relâchement d’un fluide hyperalcalin dans la roche d’accueil. Puisque le pH de ce fluide pourrait rester supérieur à 12.5 pendant des dizaines de milliers d’années, la plupart des minéraux présents dans la roche d’accueil sédimentaire seraient instables. Ceci entraînerait la dissolution d`une partie des minéraux primaires, la précipitation de minéraux secondaires et, par conséquent, des modifications de la chimie des eaux souterraines.

La formation d’Argile à Opalinus dans le Weinland Zurichois est considérée par la Nagra comme roche d’accueil potentielle pour un dépôt souterrain en profondeur destiné aux assemblages combustibles usés (AC), aux déchets de haute activité vitrifiés (DHA) issus du retraitement, ainsi qu’aux déchets de moyenne activité à vie longue (DMAL). L’objectif de ce rapport est d’évaluer les conséquences de l’interaction du fluide hyperalcalin et de l’Argile à Opalinus sur les propriétés de sorption ainsi que de délivrer une base de données de sorption appropriée.

Technical Report NTB 03-11

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
GAM – Gas Migration Experiments in a Heterogeneous Shear
Zone of the Grimsel Test Site

Résumé

Le présent rapport porte sur les travaux scientifiques réalisés dans le cadre du projet GAM entre juin 1997 et avril 2001 au Laboratoire souterrain du Grimsel (Programme de recherche international – LSG / Phase V). Les organisations nationales de quatre pays chargées de l’évacuation des déchets radioactifs ont participé à l’expérience GAM, à savoir l’ANDRA, l’ENRESA, la Nagra et Sandia National Laboratories sur mandat du Department of Energy (DOE). L’équipe de projet était composée de membres des organisations partenaires, de groupes de recherche de l’EPF Zurich et de l’Université technique de Barcelone ainsi que de plusieurs mandataires.

L’objectif premier du projet GAM consistait à mettre au point et à tester des méthodes en laboratoire et in situ pour des expériences avec traceur. On a recouru à des techniques de laboratoire innovatrices, dont la “Laser Scanning Confocal Microscopy“, la radiotomographie, la visualisation de processus de transport dans des zones de cisaillement artificielles, des mesures RMN sur des carottes et la radiographie neutronique. Une nouvelle méthode a en outre été développée pour extraire des carottes non perturbées de la zone faillée du GAM. Au nombre des innovations dans le domaine des essais sur le terrain, il y a l’expérimentation avec une unité de mesure permettant de détecter in situ des particules traceuses ou encore les mesures par géoradar au moyen d’une sonde haute fréquence introduite dans les trous de forage; celles-ci ont été réalisées dans le cadre d’essais d’injection de gaz et de solutions salines.

Autre point fort de ce projet de recherche: les méthodes dites de “upscaling“ et la déduction de paramètres effectifs pour connaître les processus de transport et d’écoulement diphasique. Les travaux ont englobé des études théoriques sur le transport de substances dissoutes dans des zones d’écoulement hétérogènes ainsi qu’une étude sur l’influence de la microstructure de la zone de cisaillement sur le transport des substances dissoutes ou gazeuses. En s’appuyant de près sur ces travaux théoriques, divers tests de traceurs (substances dissoutes, traceurs gazeux) ont ensuite été évalués au moyen de modèles numériques. Ce faisant, il a été possible de démontrer que l’interprétation conjointe de tests de traceurs conventionnels et de tests de traceurs gazeux permet une meilleure discrimination entre modèles.

La dernière partie des travaux de synthèse dans le cadre du projet GAM a consisté à élaborer un processus pour l’abstraction de modèles. Le but était de réunir les informations sur la structure géologique à diverses échelles d’observation et les données hydrauliques à disposition afin d’obtenir un modèle conceptuel permettant de décrire les processus d’écoulement et de transport dans les zones de cisaillement hétérogènes avec des modèles à paramètres cohérents.

Technical Report NTB 03-10

Time-dependent Flow and Transport Calculations for Project Opalinus Clay (Entsorgungsnachweis)

Résumé

Ce rapport donne une description de deux cas spécifiques utilisés dans le cadre de l’analyse de la sûreté radiologique à long terme d’un dépôt souterrain en profondeur, situé dans des Argiles à Opalinus du « Weinland zurichois » (Zürcher Weinland) dans le nord de la Suisse et destiné aux assemblages combustibles usés (AC), aux déchets de haute activité vitrifiés (DHA), ainsi qu’aux déchets de moyenne activité à vie longue (Projet Entsorgungsnachweis, NAGRA, 2002d).

Dans cette étude, l’influence des processus d’écoulement en fonction du temps sur le transport des radionucléides dans la géosphère est étudiée. Dans l’Argile à Opalinus, la diffusion est le processus contrôlant la migration des radionucléides, mais il y a des processus qui localement peuvent augmenter l’importance d’un transport par advection pendant un certain temps. Deux cas importants ont été étudiés: (1) un flux par consolidation à cause d’une glaciation (une couverture supplémentaire sous la forme d’une couche de glace avec une épaisseur atteignant jusqu’au 400 m) et (2) un flux de fluide résultant de la convergence du tunnel.

Pour les calculs, le code FRAC3DVS a été utilisé. FRAC3DVS calcule un flux en trois dimensions et trouve une solution pour l’équation de transport dans des médias poreux et fracturés.

Pour le cas d’un flux induit par la glaciation (1) un modèle de référence en deux dimensions en l`absence de glaciation a été calculé. Pendant la glaciation, les taux de relâchement dans la géosphère sont d’un facteur de 1.7 plus élevés par rapport au modèle de référence. L’influence de la glaciation sur le transport des cations et des espèces neutres est moins élevée que pour des anions, parce que l’importance d’un flux par advection est plus élevée pour des anions à cause d’une porosité plus faiblement accessible pour ces derniers. L’augmentation des taux de relâchement pendant des glaciations est plus petite pour des radionucléides sorbants comparé aux radionucléides non-sorbants. L’influence d’une convergence du tunnel (2) sur la migration des radionucléides dans la géosphère est faible. Les taux de relâchement dans la géosphère sont légèrement supérieurs dans le cas où la convergence du tunnel est considérée. Ceci est attribué aux termes de source qui sont augmentés pendant la convergence du tunnel.

Ce rapport décrit, en plus de ces deux cas, l’applicabilité d’une approximation à une dimension pour la modélisation de transport dans l'Argile à Opalinus. Pour le « scénario de référence » de l'évaluation de sûreté, le modèle en chaîne STMAN-PICNIC-TAME a été utilisé. Pour évaluer le relâchement et la migration des radionucléides, la géométrie de l’interface champ proche/géosphère d’un dépôt souterrain a été simplifiée et l’Argile à Opalinus a été traitée comme une couche à une dimension. Le code FRAC3DVS a été utilisé pour évaluer les effets de cette simplification par calculation d’un modèle en deux dimensions incluant à la fois l’Argile à Opalinus et le AC/DHA annulés du bentonite.

L`approximation à une dimension donne des résultats qui sont proches d’une géométrie plus réaliste dans le modèle FRAC3DVS. Les différences introduites par l’approximation à une dimension sont petites et les résultats sont toujours conservatifs par rapport aux calculs FRAC3DVS. Cet exercice de modélisation donne ainsi un support important en faveur de l’applicabilité d’une approximation à une dimension.

Technical Report NTB 03-09

A Generic Procedure for the Assessment of the Effect of Concrete Admixtures on the Retention Behaviour of Cement for Radionuclides: Concept and Case Studies

Résumé

Les adjuvants pour béton sont des composants indispensables des ciments utilisés pour le conditionnement des déchets radioactifs et des bétons utilisés dans la construction de la cavité cimenteuse d’un dépôt souterrain pour le stockage géologique de déchets radioactifs.

On ne connaît presque rien de l'influence des adjuvants pour béton sur la sorption des radionuclides dans les ciments, qui est un des mécanismes principaux de retardement responsable de l'isolement des radionuclides de l'environnement. Dans ce travail, une procédure d’évaluation est proposée sous forme d'une liste de contrôle, qui permet de déceler rapidement un effet adverse possible d’un adjuvant pour béton spécifique sur la sorption des radionuclides. La procédure d’évaluation est générique et applicable à n’importe quels adjuvants pour béton qui peut être envisagé dans l'avenir. Elle se concentre sur les effets potentiels principaux des adjuvants pour béton ou leurs produits de transformation, qui peuvent être formés dans des conditions fortement alcalines: (i) Interaction entre radionuclides et les adjuvants pour béton en solution (complexation) et (ii) compétition pour les sites superficiels entre les adjuvants et les radionuclides ou d'autres complexants qui sorbent au ciment. La procédure d’évaluation est organisée de manière hiérarchique, ainsi le degré de complexité de la procédure augmente avec la complexité de l’étude. L'effort pour l'évaluation d’un adjuvant pour béton spécifique peut être ainsi maintenu à un minimum raisonnable.

En parallèle au développement d'un protocole expérimental approprié, quelques adjuvants pour béton bien choisis, c'est-à-dire des condensés de Naphtalène sulfonate formaldéhyde, des lignosulfonates et un fluidifiant utilisé au PSI pour le conditionnement des déchets radioactifs ont été soumis à cette procédure d’évaluation.

L'effet de ces adjuvants pour béton sur les propriétés de sorption du Ni(II), de l'Eu(III) et du Th(IV) sur des ciments a été évalué en utilisant la pâte de ciments hydratée (HCP) et des pâtes de ciment préparées avec les adjuvants pour béton. Bien que certains des adjuvants pour béton examinés soient connus pour être de fort complexant, aucun effet défavorable sur la sorption des radionuclides n’a pu être mis en évidence dans des conditions réalistes d’essais, c'est-à-dire avec un rapport HCP / solution à l’intérieur des pores ainsi qu’un rapport adjuvants pour béton / ciment représentatifs. A l'exception des lignosulfonates, cette observation peut être expliquée par la sorption des adjuvants pour béton dans les HCP, qui peut être modélisé à un ordre de grandeur près en utilisant une isotherme de Langmuir.

Les concentrations dans les solutions à l’intérieur des pores des adjuvants pour béton testés ont été alors réduites aux niveaux auxquels la formation de complexes de radionuclide n'a plus d'importance. De plus, le modèle de sorption suggère que la surface de l’HCP ne se sature pas avec les mélanges adjuvants pour béton évalués. La sorption sur HCP des radionuclides testés et de l'acide isosaccharinique, un complexant fort produit dans les déchets conditionnés dans du ciment contenant de la cellulose, a été trouvée inchangée par la quantité d’adjuvants sorbé sur le HCP dans les conditions expérimentales examinées. La transformation chimique des adjuvants pour béton étudiés n'a pas été examinée en détail. Une indication pour une transformation chimique avec un impact possible sur la sorption des radionuclides a été seulement trouvée dans le cas de lignosulfonates en utilisant les méthodes appliquées dans cette étude.

A partir des expériences effectuées dans le cadre de cette étude, nous pouvons conclure que le procédé d’évaluation proposé est approprié pour une estimation de l'effet des adjuvants pour béton sur le comportement de rétention des HCP pour les radio-isotopes. Cependant, une connaissance plus détaillée des substances peut être nécessaire pour une évaluation complète, si, dans des cas particuliers, il n'est pas possible de décomposer le système, ciment – adjuvant – rétention des radio-isotopes de la façon proposée dans ce travail.

Kopie von Technical Report NTB 03-08

Cellulose Degradation at Alkaline Conditions: Long-Term Experiments at Elevated Temperatures

Résumé

La dégradation de la cellulose pure (Aldrich) et la cellulose de coton dans une eau interstitielle de ciment artificiel (pH 13.3) a été mesurée à 60 °C et 90 °C sur une durée comprise entre 1 et 2 ans. Le but de l’expérience est d’établir une relation fiable entre les constantes de vitesse de réaction pour l’hydrolyse alcaline de la cellulose (clivage mi-chaîne) qui est une réaction lente, et la température. On a analysé les produits de réaction formés dans la solution pour déterminer (i) la concentration des deux diastéréoisomères d’acide isosaccharinique en utilisant la chromatographie par échange d'anions à haute performance combinée avec la détection ampérométrique pulsée (CEAHP-DAP), (ii) la concentration des acides carboxyliques aliphatiques de faible poids moléculaire, en utilisant la chromatographie par exclusion d'ions à haute performance (CEIHP) et (iii) la concentration totale de carbone organique. On a ensuite analysé les résidus solides de cellulose pour déterminer leur poids sec et leur degré de polymérisation. Le degré de dégradation de la cellulose en fonction du temps de réaction a été calculé sur la base du carbone organique total et du poids sec des résidus de cellulose.

Les expériences sur la dégradation de la cellulose ont permis d'observer trois phases de réaction: (i) une première phase rapide s'étendant sur quelques jours, (ii) une réaction lente se déroulant sur ~100 jours et (iii) un arrêt complet de la réaction après la dégradation de ~60 % du volume initial. Les degrés de dégradation de la cellulose observés en fonction du temps ont été, de manière surprenante, presque identiques pour (i) les expériences réalisées à 60 °C et 90 °C et (ii) pour la cellulose pure et la cellulose de coton. On peut en conclure que le comportement des matériaux testés à ces températures ne peut pas être expliqué selon le schéma de réaction classique alliant un processus d’épluchage rapide (peeling-off) à l’hydrolyse alcaline lente. On peut supposer que l’hydrolyse alcaline n’a même pas pu être observée lors des expériences. Cependant, si cette hypothèse est exacte, cela signifie que la dégradation de la cellulose se déroule par l'intermédiaire d'un autre type de réaction inconnu. Les bilans de masse pour le carbone montrent que la grande majorité des produits de réaction identifiés dans la solution peuvent être mis en rapport avec la formation d’acides isosacchariniques et d'autres acides carboxyliques à faible poids moléculaire.

En ce qui concerne les prédictions à long terme pour la dégradation de cellulose à la température ambiante, on peut conclure que les constantes de vitesse de réaction pour l'hydrolyse alcaline proposées dans PAVASARS (Linköping Studies in Arts and Science, 196, Linköping University, Sweden, 1999) sont trop élevées. Selon cette étude, la dégradation complète de la cellulose à ces températures interviendrait en l'espace de quelques centaines d'années. Toutefois, les expériences effectuées ne permettent pas de confirmer que les vitesses de réaction à température ambiante pourraient être déduites, par le biais d'une extrapolation linéaire (“équation d’Arrhenius”), des vitesses de réaction mesurées à des températures comprises entre ~140 et 190 °C – ce qui fait passer à plusieurs millions d'années la durée nécessaire à la dégradation complète de la cellulose.

Lors des expériences effectuées, on a en outre observé une instabilité d’acide ­isosaccharinique à 90 ° C. A cet égard, on peut formuler l'hypothèse d'une fragmentation provoquée par la sorption d’acide α-isosaccharinique sur Ca(OH)₂. Les bilans de masse de carbone ont montré que l’acide -isosaccharinique est, de ce fait, transformé aux acides carboxyliques à faible poids moléculaire. Au regard de l’évaluation de la performance à long terme du stockage définitif des déchets radioactifs contenant de la cellulose, il s'agit là d'une propriété intéressante dans la mesure où elle permettrait de réduire la concentration des agents organiques complexants.

Technical Report NTB 03-07

Diffusion of HTO, 36Cl-, 125I- and 22Na+ in Opalinus Clay: Effect of confining pressure, sample orientation, sample depth and temperature

Résumé

Les Argiles à Opalinus (OPA) constituent la formation d'accueil envisagée pour un dépôt destiné aux assemblages combustibles usés (AC), aux déchets de haute activité vitrifiés (DHA) issus du retraitement des assemblages combustibles, ainsi qu’aux déchets de moyenne activité à vie longue (DMAL) en Suisse. En raison de la faible conductivité hydraulique de ces argiles (10^-14 - 10^-13 m·s^-1), les transports de solutés au travers de la formation s'effectuent en majorité par diffusion. La présente étude aborde la diffusion de l'eau tritiée (HTO), ainsi que de ³⁶Cl^-, ¹²⁵I­^- et ²²Na⁺ au travers d'échantillons d'Argiles à Opalinus. Les échantillons proviennent du laboratoire souterrain du Mont Terri, où la couche d'OPA est située à une profondeur de -200 à -300 m par rapport à la surface du sol, et du forage de Benken (Weinland zurichois), où la couche d'OPA est située à une profondeur de -539 à -652 m.

Les coefficients de diffusion effectifs (D_e), les capacités de la roche (α) et les porosités accessibles à la diffusion (ε) ont été mesurés par le biais de la technique de la "through­-diffusion". On a mesuré le transport (c'est-à-dire la diffusion) perpendiculairement et parallèlement au litage. Des cellules spéciales permettant d'appliquer une contrainte de confinement axiale ont été mises au point. Les contraintes appliquées étaient comprises entre 1 et 5 MPa pour les échantillons du Mont Terri, et entre 4 et 15 MPa pour les échantillons de Benken, les valeurs supérieures correspondant aux contraintes de confinement in-situ pour chaque site respectif. Pour les expériences, on a utilisé des équivalents synthétiques de l'eau interstitielle des Argiles à Opalinus, dont les principaux composants sont Na⁺ et Cl^- (Mont Terri: I = 0.39 M; Benken: I = 0.20 M).

On a observé que les coefficients de diffusion effectifs n'étaient que marginalement affectés par les contraintes appliquées. Dans le cas des échantillons du Mont Terri, une augmentation de la pression de 1 à 5 MPa a entraîné une diminution du coefficient de diffusion de 20% pour HTO, 27% pour ³⁶Cl^-, 29% pour ¹²⁵I­^- et 17 % pour ²²Na⁺ Pour les échantillons de Benken, le passage de 4 à 15 MPa a entraîné une baisse du D_e de 17% pour HTO, 22% pour ³⁶Cl^-, 32% pour ¹²⁵I­^- et 17 % pour ²²Na⁺. Par ailleurs, les coefficients de diffusion pour ³⁶Cl^- se sont avérés inférieurs à ceux observés pour HTO, ce qui peut être interprété comme une conséquence d'un phénomène d'exclusion anionique. Toutefois, ce phénomène d'exclusion ionique est moins marqué pour les échantillons du Mont Terri que pour ceux de Benken, ce qui peut s'expliquer par le fait que l'eau du Mont Terri utilisée pour les expériences avait une force ionique supérieure. La diffusion de ²²Na⁺ est du même ordre que celle de HTO dans le cas des argiles du Mont Terri. Pour celles de Benken, la valeur observée pour ²²Na⁺ est deux fois supérieure à celle de HTO. Cette différence n'a pas encore pu être expliquée. Des observations semblables ont été faites par ANDRA (1999) pour le Callovo-Oxfordien au site de Meuse/Haute-Marne.

Pour ¹²⁵I­^-, on observe un effet de retard par rapport à ³⁶Cl^-, causé par la faible sorption de ¹²⁵I­^-­ sur les Argiles à Opalinus. Si l'on calcule les coefficients de diffusion à partir de la capacité de la roche en postulant que la porosité accessible à la diffusion de ¹²⁵I­^- est la même que pour ³⁶Cl^-, on obtient des valeurs comprises entre 0.01 et 0.02 cm³·g^-1. Les coefficients de diffusion effectifs pour ¹²⁵I­^- sont du même ordre que ceux observés pour ³⁶Cl^-­.

Les données de la "out-diffusion" pour HTO, ³⁶Cl^- et ²²Na⁺ concordent largement avec les données de la "through-diffusion". Dans le cas de ¹²⁵I­^-, la concordance est moindre. Le flux calculé en dérivant D_e et α des paramètres de la "through-diffusion" est inférieur au flux effectivement observé. Ceci montre que d'autres processus (encore indéterminés) sont à l'oeuvre. Des recherches supplémentaires s'avèrent ici nécessaires.

Les coefficients de diffusion mesurés au cours de cette étude sur les échantillons du Mont Terri concordent avec les mesures récentes effectuées par trois autres laboratoires dans le cadre d'un exercice de comparaison. Pour les porosités accessibles à la diffusion, on observe cependant une plus large répartition des valeurs. On peut en conclure que la technique de la "through-diffusion" n'est pas la méthode la plus sûre pour mesurer la porosité.

La diffusion parallèle au litage est plus rapide que la diffusion perpendiculaire au litage. Les coefficients de diffusion effectifs pour la diffusion parallèle au litage sont un facteur 4 - 6 plus larges que pour la diffusion perpendiculaire au litage. Ceci est dû à la structure en feuillets des Argiles à Opalinus, où le facteur d'obstruction est plus faible pour la diffusion dans le sens du litage. Ceci a été observé aussi bien pour HTO, ³⁶Cl^- que ²²Na⁺. Cette anisotropie est plus prononcée pour les argiles de Benken que pour celles du Mont Terri, ce qui montre qu'à Benken, l'orientation des feuillets est plus marquée.

La sensibilité à la température de la diffusion de HTO dans les Argiles à Opalinus est de type Arrhenius. Toutefois, l'énergie d'activation (22 kJ·mol^-1) est supérieure aux valeurs observées pour la diffusion dans de l'eau (bulk water) (18 kJ·mol^-1). Ceci indique que l'eau confinée dans les pores étroits des Argiles à Opalinus a, pour une part, une structure différente.

La mesure de la diffusion de HTO sur des échantillons d'OPA prélevés à des profondeurs différentes montre que les coefficients de diffusion effectifs pour la diffusion perpendiculaire au litage décroissent au fur et à mesure que la profondeur augmente. Cependant, la différence observée entre les limites supérieures et inférieures de la couche d'OPA ne dépasse pas un facteur d'1,5. Pour la diffusion parallèle au litage, on n'a pas observé de différence entre les différentes profondeurs. Ceci pourrait indiquer que les Argiles à Opalinus sont très homogènes du point de vue de leurs propriétés de diffusion.

Le coefficient de diffusion effective mesuré pour le HTO en OPA est en bon accord avec des valeurs mesurés en cas d’autres roches sédimentaires et peut être lié à la porosité en utilisant la loi d’Archie avec l’exponant m=2.5.

Technical Report NTB 03-06

Project Opalinus Clay: Integrated Approach for the Development
of Geochemical Databases Used for Safety Assessment

Résumé

Les phénomènes de rétention chimique jouent un rôle essentiel dans le concept suisse de stockage géologique pour éléments combustibles usés, déchets de haute activité et déchets de moyenne activité à vie longue. Dans l'analyse de sûreté, ces phénomènes sont pris en compte par le biais des limites de solubilité et des valeurs K_d. Les données géochimiques nécessaires aux calculs ont été rassemblées dans cinq bases de données distinctes, dont chacune a fait l'objet d'un rapport détaillé (Berner 2002a; 2003; Bradbury & Baeyens 2003a and b; Wieland & Van Loon 2002).

Les bases de données géochimiques (Geochemical Databases ou GDB) ont été élaborées sur deux ans par une équipe comprenant des chercheurs de l'Institut Paul Scherrer et de la Nagra, en se fondant sur de nombreuses années de recherches. L'approche adoptée repose à la fois sur les principes de la thermodynamique chimique, sur des ensembles de données fiables provenant d'expériences de sorption et de diffusion, ainsi que sur les connaissances scientifiques des membres de l'équipe ("expert judgement"). Une procédure cohérente alliée à une série de mesures appropriées ont permis d'assurer la qualité des données. On a veillé en particulier à ce que les données, et les incertitudes qui leur sont associées, soient obtenues par le biais de procédures transparentes et reconstituables et constituent les "meilleures estimations" possibles.

La méthodologie utilisée peut être décomposée en trois phases. La première correspond aux fondements de l'ensemble, avec la mise à jour de la base de données thermodynamique Nagra/PSI, la dérivation des conditions géochimiques cadres in-situ (p. ex. pH et Eh) dans les différents compartiments et la génération de données de sorption expérimentales pour les systèmes à base d'argile et de ciment. La seconde phase a consisté à dériver des données de rétention fiables du point de vue scientifique, c'est-à-dire les limites de solubilité et les valeurs de sorption pour les radionucléides importants pour la sûreté dans les conditions du dépôt. Au cours de la troisième et dernière étape, les valeurs obtenues ont été évaluées, puis adaptées si nécessaire, en vue de leur utilisation dans le cadre de l'analyse de sûreté. Parallèlement, on a effectué des comparaisons avec des bases de données récentes compilées à l'étranger et des données obtenues par l'étude des analogues naturels.

Les bases de données concernant les limites de solubilité pour les ensembles conteneurbentonite d'une part et ciment d'autre part sont pour une large mesure compatibles avec d'autres compilations issues d'analyse de sûreté récentes, ceci malgré les différences existant au niveau des données thermodynamiques utilisées et des hypothèses concernant les conditions géochimiques.

L'approche employée ici pour dériver les valeurs K_d et les coefficients de diffusion apparents dans la bentonite et l'argile en tant que roche d'accueil est différente de celle utilisée par la plupart des autres analyses de sûreté. Tandis que ces dernières sont basées en grande partie sur des mesures de diffusion effectuées dans des argiles compactées, les valeurs K_d que nous utilisons proviennent d'expériences en batch bien contrôlées, et ont ensuite été adaptées aux conditions in-situ. Malgré cette approche différente, les valeurs K_d et D_a que nous proposons sont comparables à celles utilisées dans les autres analyses de sûreté, sauf dans le cas des radionucléides tétravalents. Ceci est confirmé par une comparaison entre des valeurs de sorption dérivées de systèmes batch et des mesures de diffusion obtenues au Japon sur de la bentonite de type Kunigel. Ce résultat suggère que la compaction et le gonflage n'ont probablement qu'un effet limité sur les propriétés de rétention de l'argile.

Par rapport à d'autres analyses de sûreté, nous utilisons d'une façon générale, pour les métaux tétravalents, des valeurs K_d plus élevées et des valeurs D_a plus basses dans la bentonite du NAGRA NTB 03-06 VI champ proche et l'argile de la géosphère. L'écart est particulièrement important dans le cas des éléments sensibles aux conditions redox Tc(IV), U(IV) et Np(IV). Il est difficile d'expliquer ces différences, qui peuvent provenir (i) d'un traitement plus conservateur des incertitudes dans les autres analyses de sûreté, (ii) de conditions redox mal contrôlées dans les expériences de diffusion ou (iii) du processus qui a permis d'adapter les données de sorption batch aux conditions in-situ. Cette dernière possibilité est toutefois assez peu probable au vu des indications données ci-dessus. On notera que les différences relevées entre nos valeurs K_d et celles d'autres analyses sont moins marquées lorsque le ciment, plutôt que l'argile, prédomine dans le champ proche.

L'une des principales incertitudes identifiées concerne la composition de l'eau interstitielle dans l'argile. Lors de la compilation des bases de données, nous avons par conséquent travaillé avec un large spectre de valeurs de pH/pCO₂ et Eh pour le traitement des incertitudes relatives aux limites de solubilité et aux valeurs K_d. De plus, la présente étude a permis d'identifier d'importantes incertitudes au niveau des modèles conceptuels: l'effet du carbonate sur la solubilité et la sorption des métaux tétravalents, la chimie redox du Pu, la nature et la cristallinité des phases contrôlant la solubilité, la cinétique des réactions redox pour les radionucléides sensibles aux conditions redox du milieu, ainsi que les propriétés physicochimiques de l'eau dans les argiles compactées. Du fait que la température de référence pour les bases de données est de 25 °C, la température légèrement supérieure (≈50 °C) supposé par l'analyse de sûreté crée une incertitude supplémentaire. Sur la base d'observations préliminaires, on peut toutefois avancer que son impact sera moindre que celui des incertitudes mentionnées plus haut.

Dans les bases de données géochimiques, afin de tenir compte des incertitudes existant au niveau du modèle conceptuel pour les données de rétention, on a adopté une approche prudente lors de la dérivation des marges d'incertitude et de l'estimation des values pessimistes. De plus, l'importante incertitude relative au transfert des radioéléments sensibles aux conditions redox du milieu a été prise en compte implicitement en analysant les effets d'un champ proche oxydant dans le cadre d'un cas "what-if?".

Technical Report NTB 03-03

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
The CRR Final Project Report Series III: Results of the Supporting Modelling Programme

Résumé

L’expérience "Retard des colloïdes et des radionucléides" (CRR) avait pour but d’améliorer la compréhension des mécanismes qui gouvernent, in situ, le retard des actinides et des produits de fission pertinents pour la sûreté lorsqu’ils sont associés aux colloïdes de la bentonite, à l’interface entre barrières ouvragées et roche d’accueil. En sus des essais en dipôle effectués en grandeur réelle au Laboratoire souterrain du Grimsel (LSG), les partenaires du projet – à savoir ANDRA (F), ENRESA (E), FZK-INE (D), JNC (J), USDoE/Sandia (USA) et Nagra (CH) – ont financé un vaste programme d’études en laboratoire et de modélisation. Le projet CRR avait pour principaux objectifs: observer la migration in situ des colloïdes de la bentonite dans une zone de cisaillement, étudier les interactions entre les colloïdes de la bentonite et les radionucléides importants pour la sûreté du dépôt, en laboratoire et sur le terrain, et enfin tester l’applicabilité des codes numériques utilisés pour représenter le transport des radionucléides qui s’effectue par le biais des colloïdes.

Le présent document est l’un des quatre rapports finals résumant les résultats du projet CRR. Il est consacré à la modélisation; deux autres traitent des travaux respectivement sur le terrain et en laboratoire, le dernier étant le rapport de synthèse. Il résume et évalue les résultats des essais de modélisation réalisés par quatre équipes (Enviros, FZK-INE, JNC et IPS), qui ont travaillé pour une grande part de manière indépendante, le but étant de comprendre les structures et les processus influant sur le transport de traceurs dans les essais sur site en grandeur réelle. 

Les quatre équipes avaient accès aux mêmes données (observations sur le terrain et travaux de laboratoire associés) et les modèles mis au point présentent de grandes similitudes. Tous partent du principe que les traceurs radioactifs peuvent être transportés en solution ou en association avec des colloïdes et prennent en compte les aspects suivants:

Les plus grandes différences concernent probablement le traitement des interactions entre solutés et colloïdes. Ici, les hypothèses à la base des modèles vont d’une situation d’équilibre de l’adsorption à l’adsorption irréversible de traceurs radioactifs sur les colloïdes, en passant par un non-équilibre de l’adsorption avec cinétique de premier ordre. Une série d’hypothèses similaires a été récemment utilisée dans des analyses de sûreté pour modéliser le transport de radionucléides par le biais des colloïdes. On recense également d’importantes différences dans les considérations sur la dispersion hydrodynamique. Les uns sont partis d’un processus proche de la diffusion décrite dans la loi de Fick, les autres ont tablé sur un comportement non-fickien, d’autres encore ont explicitement modélisé une dispersion résultant d’un réseau de fractures orthogonales multiples.

Les équipes Enviros et IPS ont procédé à une modélisation prédictive avant d’entamer les essais principaux afin de tester leurs hypothèses et de faciliter la planification des expériences. L’essentiel de la modélisation s’est toutefois déroulé à la suite des essais principaux, y compris une part de modélisation inverse. Le succès de certaines approches de modélisation (et, inversement, les difficultés rencontrées par d’autres) dans la prédiction ou la reproduction des résultats expérimentaux a permis de tirer un certain nombre de conclusions.

L’expérience CRR et le travail de modélisation décrits dans le présent rapport indiquent que durant la série d’essais principaux n° 32, où des colloïdes de la bentonite ont été ajoutés au mélange injecté :

Certains radionucléides, dont Am, Pu et Th, ont été transportés sous forme colloïdale même quand il n’y avait aucun colloïde dans le mélange injecté (série n° 31). L’adjonction de colloïdes de la bentonite a toutefois augmenté la récupération de ces traceurs. Le rôle joué par les colloïdes dans le transport de Np et de U n’a pas pu être déterminé clairement dans les deux principales séries d’essais. Les expériences en laboratoire ont cependant montré que les colloïdes revêtent une importance secondaire pour Np(V) et U(VI).

A propos des processus :

Technical Report NTB 03-02

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
The CRR Final Project Report Series II: Supporting Laboratory Experiments with Radionuclides and Bentonite Colloids

Résumé

Plusieurs expériences de laboratoire ont été effectuées en complément du programme d’essais in situ et des études de modélisation réalisés dans le cadre du projet 'Retard des colloïdes et des radionucléides' (CRR) au Laboratoire souterrain du Grimsel (LSG) de la Nagra. L’objectif de ces expériences était d’étudier l’interaction géochimique des radionucléides dans le système eaux souterraines du Grimsel – granodiorite / remplissage des failles – bentonite et de fournir les données nécessaires à la planification des essais de migration in situ. Les études de laboratoire ont montré que:

Pour les trois solides principaux, c’est-à-dire les colloïdes de la bentonite, la granodiorite et le remplissage des failles, on a déterminé les coefficients de répartition (Rd) des éléments principaux pris en compte dans l’essai in situ. On a également déterminé les isothermes d’adsorption pour U, Sr et Cs afin de montrer dans quelle mesure l’adsorption de ces éléments dépendait de la concentration utilisée. Les observations effectuées concernant la formation des colloïdes et les cinétiques d’adsorption de Pu et Am tendent à montrer que les processus de rétention dans un système multi-phases sont complexes. Du fait que, dans le cadre de l’essai CRR, les temps de résidence des radionucléides et des colloïdes étaient bien plus brefs que dans un site de stockage géologique, il a été nécessaire, pour la conception et l’interprétation de l’essai in situ, de prendre en compte des processus supplémentaires telles que les cinétiques d’adsorption, dont le rôle est probablement négligeable dans le contexte d’un véritable site de stockage.

Technical Report NTB 03-01

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
The CRR final project report series I: Description of the Field Phase – Methodologies and Raw Data

Résumé

En vue des analyses de sûreté l’expérience de Retardement des Colloïdes et des Radionucléides (CRR Colloid and Radionuclide Retardation Experiment) est consacrée à l’amélioration de la compréhension du retardement in situ des colloïdes associés aux actinides et les produits de fission à proximité de l’interface du système de barrières ouvragées (EBS Engineered Barrier System) et de la roche avoisinante. Outre une série d’expériences de dipôle in situ qui ont été menées dans le laboratoire souterrain de Grimsel (GTS Grimsel Test Site), les partenaires du projet, à savoir ANDRA (F), ENRESA (E), FZK-INE (D), JNC (J), USDOE/ Sandia (USA) et Nagra (CH), ont établi un vaste programme d’essais en laboratoire et de recherche de modélisations. Les objectifs du CRR étaient: le contrôle de la migration in situ des colloïdes de bentonite dans les roches fracturées, l’investigation en laboratoire et in situ des interactions entre les radionucléides et les colloïdes de la bentonite, et en complément, le test d’applicabilité de codes numériques représentant le transport des radionucléides par les colloïdes.

Le présent rapport est le premier d’une série de quatre rapports finals qui résument les résultats de recherche du projet CRR. En complément de ce rapport d’activités, la série inclut des rapports de laboratoire et de modélisation, le tout avec un rapport final de synthèse. Ce rapport résume et discute les résultats des investigations qui furent menés en 2001 et 2002 dans le cadre du projet CRR.

Le concept général du CRR est basé sur le fait que, dans la plupart des designs de dépôt de déchets de haute radioactivité, les déchets sont empaquetés dans des containers massifs en acier lesquels sont entourés d’un grand volume de bentonite (formant le système de barrières ouvragées EBS). Les containers vont lentement se dégrader et éventuellement faillir, relâchant un certain nombre de radionucléides dont la plupart sont supposés être retenus et décroître au travers de la bentonite. Pourtant, il est concevable que l’érosion de la bentonite à l’interface du système de barrières ouvragées et de la roche avoisinante produise des colloïdes de bentonite et qu’un nombre limité de radionucléides s’échappant du système de barrières s’associent à ces colloïdes pour migrer de la géosphère vers la biosphère au travers des fissures contenant de l’eau.

La partie centrale du projet CRR s’est appuyée sur une série de tests de traceur de dipôle. Ceuxci ont été réalisés dans une zone de cisaillement bien définie dans laquelle des champs de flux de dipôle de 2.2 et 5 m de long ont été générés. Des tests préliminaires sur les traceurs ont été pratiqués avec l’uranine, suivis de tests avec des colloïdes de bentonite et des éléments homologues des actinides tri- et tétravalents (Tb pour Am, Hf et Th pour Pu, respectivement). Finalement des cocktails de traceurs, contenant les différents isotopes de Am, Np, Pu, U, Tc, Th, Cs, Sr et I en l’absence ou en présence de colloïdes de bentonite, ont été injectés.

Les installations de terrain sont composées de plusieurs instruments de mesure en ligne tels qu’ un appareil de détection de l’uranine au fond du forage pour la détermination des fonctions d’alimentation de traceurs, un détecteur de haute pureté au germanium pour les mesures de spectrométrie-γ ainsi qu’un Laser Induced Breakdown Detector (LIBD) et un appareil de spectroscopie à corrélation de photon (PCS Photon Correlation Spectroscopy) pour la détection des colloïdes sur site. Les techniques analytiques qui ont été utilisées hors-site ont consisté en des mesures de spectrométrie α-/γ- et ICP-MS (Inductively Coupled Plasma-Mass Spectrometry) pour la détection des radionucléides ainsi qu’en l’utilisation de Single Particle Counting (SPC) pour la détermination des différentes classes de taille des colloïdes. L’interaction des actinides tri- et tétravalents fortement sorbants avec l’équipement a été évité en limitant autant que possible le contact direct in situ des parties de l’équipement en utilisant du PEEK (une matière synthétique inerte) avec les traceurs.

Les données sur les colloïdes naturels dans l’eau souterraine de la zone de cisaillement expérimentale ont révélé un diamètre moyen de colloïdes de l’ordre de 200 nm et une concentration en colloïdes stable aux alentours de 5 μgL^-1. L’augmentation des concentrations en colloïdes observée temporairement au début des expériences a été vraisemblablement due aux contraintes mécaniques induites par des pulsations de pression générées lors de l’installation de l’appareillage de test. Les quatre différentes techniques de détection, à savoir LIBD, ICP-MS3, PCS et SPC, ont produit des données internes consistantes sur les colloïdes de bentonite injectés. Les colloïdes de bentonite sont arrivés légèrement plus tôt que le colorant conservatif d’uranine, et le recouvrement a été de 90%. Les effets de la filtration ont montré une dépendence des techniques appliquées et des diamètres des colloïdes.

Les tests d’homologues préliminaires se sont avérés très utiles pour la prédiction du comportement in situ des actinides tri- et tétravalents. En l’absence de colloïdes de bentonite, le recouvrement des homologues est légèrement plus faible que lorsque ceux-ci sont injectés avec les colloïdes de bentonite. Le pic maximum est légèrement décalé vers les temps d’arrivée plus courts comparé à celui de l’uranine.

La composition du cocktail de traceurs pour les injections finales de traceurs d’actinide ont couvert la gamme entière des états d’oxydation de -I à VI et ceci fut le résultat d’expériences de laboratoire, des cinétiques des réactions redox et des contraintes d’ordre pratique de l’utilisation de ces éléments in situ. La préparation d’un cocktail d’injection contenant des actinides tri- et tétravalents s’est avérée problématique comme démontré par la présence d’une fraction colloïdale variable de Am, Pu et Th, et ceci même en l’absence de colloïdes de bentonite. Pourtant, le cocktail d’injection qui incluait les colloïdes de bentonite a montré une haute association de colloïdes et une stabilité à long terme pour les actinides tri- et tétravalents avec les colloïdes de bentonite. Ceci indique qu’une proportion de radionucléides a été associée aux colloïdes de bentonite rajoutés.

Dans la première injection (sans les colloïdes de bentonite), les actinides tri- et tétravalents Am, Th et Pu ont montré un recouvrement moindre, moins filant et un pic de temps qui apparaissait 10 minutes plus tôt que celui de U, Np et I (qui est supposé réagir de manière conservative), indiquant qu’une fraction de ces actinides a été transportée dans un état colloïdal. Du fait de la concentration variable en colloïdes dans le cocktail d’injection, la source de ces colloïdes ne peut pas être encore définie de façon unique (radio-colloïdes homogènes ou hétérogènes) et des artéfacts, par exemple pendant la préparation du cocktail, ne peuvent pas être complètement écartés.

Avec l’addition de colloïdes de bentonite, un recouvrement plus important de Am, Pu et Th par rapport à la première injection a été observé. La forme des courbes n’a pas changé de façon significative puisque le pic dans la première expérience a aussi été affecté par une fraction des colloïdes. Autour de 1% de Cs a été transporté par des colloïdes, ce qui implique que 90 % du Cs contenu dans le cocktail (10 % du Cs dans le cocktail d’injection était sous forme colloïdale) a désorbé pendant la migration.

Finalement, on peut noter que les expériences de terrain constituent seulement une partie de l’ensemble du projet CRR et que l’interprétation et le transfert des ces données ont besoin d’être menés en tenant compte des résultats des expériences en laboratoire, des effets de la composition chimique de l’eau souterraine du site, des tests de courte durée et des autres contraintes techniques. 

Technischer Bericht NTB 02-24

SMA/WLB:
Bohrlochversiegelung/-verfüllung
SB4a/s schräg

Résumé

Ce rapport présente les connaissances acquises au cours du projet « remblai et scellement du forage SB4a/schräg ». Ce dernier, effectué en 1994/95, fait partie des forages de reconnaissance du Wellenberg, site potentiel de stockage de déchets radioactifs à faible et moyenne activité. Dû au fait que le forage traversait la proximité immédiate de la zone de stockage, son remblai devait être effectué conformément aux critères de sûreté relatifs au transfert de nucléïdes. Ceci constituait en Suisse une mesure pionnière et conférait donc au projet un caractère pilote.

Si l'on exclut sa partie Quaternaire, le forage SB4a/s ne traverse que des formations hôte: la formation de Palfris, les marnes de Vitznau, le Mélange interhelvétique au mur de la nappe du Drusberg ainsi que les marnes à Globigérines et les schistes de Schimberg au toit de la nappe de l'Axe. Du point de vue hydrogéologique, la formation hôte peut être considérée comme un milieu fracturé à matrice extrêmement peu perméable, les éléments perméables (discontinuités) n'étant presque qu'exclusivement formés que par déformation cassante (zones de cisaillement cataclastiques) ou par des discontinuités ductiles réactivées par phase postérieure de déformation cassante.

Des études qui ont précédées le projet, ont montré la faisabilité de principe du scellement du forage. Le scellement formant barrière à des cheminements préférentiels le long du forage entre une zone de stockage potentielle et la biosphère était considéré en principe comme réalisable. L'agencement des éléments du scellement devait cependant être effectuée en prenant en compte les caractéristiques spécifiques de la roche hôte et des conditions particulières au forage.

Un scellement à plusieurs composants a été conçu pour le forage SB4a/schräg. Il repose sur l'emploi de divers matériaux aux propriétés physico-chimiques distinctes. Pour les matériaux de remblai, le choix a porté sur des ciments de forages profonds et des ciments gonflants. Comme matériaux de scellement, de la barythe et des granulats de bentonite surcompactée ont été retenus. Les propriétés des matériaux ont été testées en laboratoire dans un grand nombre d'essais spécifiques.

Un programme de réalisation du scellement a été mis sur pied suite au travaux de conception. Il a pris en compte les conditions géologiques et hydrogéologiques. Ainsi, le scellement du forage a pu être mis en oeuvre sur le terrain en une durée de deux semaines, en conformité au programme et sans difficulté majeure.

Les considérations d'analyse de sûreté ont permis d'identifier les paramètres les plus importants qui influencent l'efficacité de la barrière en termes de flux de radionucléides: Débit à travers le système «forage rebouché»; Longueur des segments remblayés et des scellements; Période de demi-vie et propriétés de sorption des radionucléides considérés. Les radionucléides à vie longue ou ceux qui ne sont pas retenus par sorption ne sont pas ou peu retenu dans la barrière. L'impact est cependant semblable à celui de cheminements dans des zones cataclastiques. De par leur rétention efficace au champs proche et leur faible transfert, les doses de rayonnement des radionucléides précités sont cependant inférieures à la valeur limite de 0.1 mSv/a. Des modélisations approfondies effectuées sous différentes hypothèses sur propriétés des matériaux et en prenant en compte la sûreté à court et long terme, ont permis de démontrer que l'effet de barrière du système remblai/scellement du forage SB4a/schräg était suffisant. Ainsi, le forage rebouché se comporte, quant à sa capacité de barrière pour les radionucléides, de la même façon que la roche hôte. Grâce à une planification, une réalisation et une assurance qualité soignées, il a été possible de réaliser avec succès le remblai et le scellement du forage SB4a/schräg dans le respect des prescriptions de sûreté quant au transfert des radionucléides.

Technical Report NTB 02-23

Project Opalinus Clay: FEP Management for Safety Assessment – Demonstration of disposal feasibility for spent fuel, vitrified high-level waste and long-lived intermediate-level waste (Entsorgungsnachweis)

Résumé

Les objectifs et la démarche qui président à la gestion des FEPs (Features, Events and Processes, c'est-à-dire "Caractéristiques, événements et processus") sont les suivants:

Technical Report NTB 02-22

Project Opalinus Clay: Radionuclide Concentration Limits in the Cementitious Near-Field of an ILW Repository

Résumé

L'étude de faisabilité d'entreposage de la Nagra (Cedra), actuellement en cours, inclut une chaîne de modèles quantitatifs visant à décrire le comportement des radionuclides pouvant s'échapper du dépôt. Dans cette chaîne de modèles, le présent rapport fournit les ainsi nommées "solubilités limites" (les concentrations maximales attendues) des radionuclides importants pour la sûreté des dépôts de LMA posés dans un environnement réducteur du ciment.

D'un point de vue chimique les eaux interstitielles des matrices hydratées de ciment fournissent un environnement exceptionnel. Comparé aux eaux souterraines habituelles montrant des valeurs pH autour de 8, les eaux interstitielles de ciment sont fortement alcalines avec des valeurs pH de 12.5 à 13.5 et ne contiennent presque pas de carbonate et seulement peu de sulfate. Les oxydes et les hydroxydes déterminent principalement la solubilité et la spéciation des éléments.

Les calculs de solubilité et de spéciation dans les eaux interstitielles de la bentonite ont été exécutés pour la majorité des 36 éléments réputés potentiellement importants en utilisant la base de données thermodynamique chimique (TDB) de la Nagra et du PSI très récemment mise à jour. Si possible, les concentrations maximales compilées dans ce rapport dépendent des calculs de modélisation géochimique. Toutes les données thermodynamiques non incluent dans la TDB (Nagra/PSI) sont explicitement indiquées dans le rapport afin de fournir une documentation complète garantissant la qualité et bien compréhensible. Pour des raisons analogues la compilation des résultats (tableau 1) distingue clairement entre résultats calculés et recommandés. Les concentrations maximales basées sur des données entièrement documentées dans la TDB remise à jour sont présentées sous le titre "CALCULATED", tandis que les concentrations maximales, incluant des données d'autres sources, sont apparaissent sous la rubrique "RECOMMENDED".

La sensibilité des résultats au pH a été examinée en exécutant des calculs à pH 13.4, le pH de l'eau interstitielle pour ciment non altéré. La solubilité augmente principalement pour les éléments tendant à former des complexes anioniques d'hydroxyde (Sn, Pd, Zr, Ni, Eu, Cd, Mo, Co). Des conditions d'oxydation autour de +350 mV sont prévues dans l'environnement des déchets contenants du nitrate. Dans ce cas, des augmentations significatives de solubilité ont été calculées pour U, Np, Pu, Se et Ag.

Une attention particulière est portée aux incertitudes des concentrations maximales évaluées, exprimées par des limites supérieures et inférieures. Les étapes conceptuelles pour déterminer ces incertitudes sont expliquées dans la section 3. En raison d'un manque de données et de connaissances, il n'a pas toujours été possible d'évaluer les incertitudes d'une manière conforme à celle utilisée pour évaluer les concentrations maximales. Pour quelques éléments il a été nécessaire d'utiliser des informations d'origine moins fiable ou même de se baser sur des estimations pour fournir des incertitudes. Cette approche moins rigoureuse est justifiée par le fait que les incertitudes (en particulier les limites supérieures) sont considérées aussi importantes que les concentrations maximales elles-mêmes dans les analyses de sécurité. Cependant, information appropriée était disponible en mesure suffisante pour définir la limite supérieure de presque tous les nuclides importants.

Technical Report NTB 02-21

Glass Dissolution Parameters: Update for Entsorgungsnachweis

Résumé

Ce document fournit une mise à jour des taux de corrosion à long terme pour les verres à borosilicate utilisés en Suisse comme matrice des déchets hautement radioactifs. Les nouveaux taux sont basés sur des expériences de lixiviation à long terme conduites au PSI et sont confirmés par des travaux récents. Les taux asymptotiques ont été déterminés par des régressions linéaires corrélées des pertes de masse normalisées, calculées directement à partir des concentrations de B et de Li dans les solutions. Attention particulière a été apportée à la détermination de l'incertitude analytique des valeurs des pertes normalisées. En outre, on a étudié la sensitivité des taux de corrosion aux incertitudes analytiques et à d'autres critères (par exemple le choix des données inclues dans les régressions). Une conclusion fondamentale est que la précision des taux calculés dépend principalement de l'erreur de la surface spécifique du verre. Les taux de référence proposés pour les calculs d'analyse de sûreté sont 1.5 mg m^-2 d^-1 pour les verres BNFL et 0.2 mg m^-2 d^-1 pour les verres COGEMA.

La relevance des taux proposés en conditions de confinement est démontrée au moyen d'une analyse des processus et paramètres actuellement connus, influant sur la cinétique à long terme des verres à silicates. En particulier, des études récentes indiquent que des effets potentiellement néfastes, notamment la soustraction de silice de la solution par adsorption sur des minerais d'argile, sont transitoires et n'influeront pas sur le taux de corrosion à long terme des verres suisses de référence. Il est connu qu'aussi les produits de corrosion du fer lient la silice, mais les données actuellement disponibles sont insuffisantes pour en quantifier l'effet sur le taux à long terme.

Technical Report NTB 02-20

Cementitious Near-Field Sorption Data Base for Performance Assessment of an ILW Repository in Opalinus Clay

Résumé

Ce rapport décrit une base de données de sorption (sorption data base ou SDB) pour le ciment, prenant en compte les radionucléides importants pour la sûreté d'un dépôt géologique en profondeur destiné aux déchets de moyenne activité à vie longue (DMAL), tel qu'il est prévu en Suisse. Ce rapport met à jour les bases de données compilées précédemment par BRADBURY & SAROTT (1995) et BRADBURY & VAN LOON (1998) dans la perspective d'un dépôt géologique en profondeur pour déchets de faible et de moyenne activité (DFMA).

La liste des radionucléides a été dressée sur la base des inventaires des déchets qu'il est prévu de stocker dans le dépôt. Les compositions chimiques respectives des eaux interstitielles dans le champ proche des dépôts pour DFMA et DMAL ont été calculées à partir de codes couramment utilisés pour la modélisation de la dégradation du ciment, puis comparées entre elles pour mettre en lumière d'éventuelles différences au niveau des conditions régnant dans le champ proche, et pour estimer l'impact de ces différences sur la sorption des radionucléides. Les coefficients de sorption pour les radionucléides sont issus des SDB compilées pour le champ proche d'un dépôt de DFMA. Ces chiffres ont été modifiés lorsque de nouvelles informations autorisaient un changement ou une réévaluation des données. Les coefficients de sorption recommandés dans ce rapport ont été sélectionnés soit parmi les données obtenues lors d'expériences dans notre laboratoire, soit dans les publications.

Pour certains radioéléments, notamment Cs(I), Sr(II), Ni(II), Eu(Ill), Th(IV) et Sn(IV), des expériences réalisées dans notre laboratoire ont fourni de nouvelles mesures. Ces éléments ont été sélectionnés en raison de leur importance pour les analyses de la sûreté et en tant qu'homologues chimiques.

Les substances résultant de la dégradation du bitume et de la cellulose, les adjuvants pour le béton, de même que les colloïdes du champ proche provenant du ciment, ont été identifiés comme les principaux éléments susceptibles de réduire la sorption des radionucléides dans le champ proche. Les facteurs de réduction de la sorption correspondant à l'impact potentiel de ces substances sur la mobilité des radionucléides ont été estimés.

Technical Report NTB 02-19

Far-Field Sorption Data Bases for Performance Assessment of a High-Level Radioactive Waste Repository in an Undisturbed Opalinus Clay Host Rock

Résumé

La formation d'Argiles à Opalinus située dans le Weinland zurichois, est actuellement étudiée par la Nagra dans le cadre de ses recherches relatives à un site de dépôt pour les assemblages combustibles usés, les déchets de haute activité vitrifiés et les déchets de moyenne activité à vie longue. Des études d'évaluation de la sûreté seront réalisées pour ce site. Ce rapport décrit les procédures suivies pour développer les bases de données de sorption nécessaires pour évaluer la sûreté de la formation non perturbée d'Argiles à Opalinus en tant que roche d'accueil.

Dans des formations argileuses denses, à faible teneur en eau, telles que les Argiles à Opalinus, des incertitudes subsistent quant au rapport pH/PCO₂ in situ. Afin de prendre en compte cette incertitude intrinsèque, la composition chimique des eaux interstitielles a été calculée pour une situation de référence où le pH = 7.24, et pour deux autres pH, à savoir 6.3 et 7.8. Les bases de données de sorption sont fournies pour les trois hypothèses.

Les bases de données reposent sur des mesures effectuées "en interne" pour Cs(I), Sr(II), Ni(II), Eu(III), Sn(IV), Se(IV), Th(IV) et I(-I) sur des échantillons d'Argiles à Opalinus provenant du Mont Terri (canton du Jura), du fait que les échantillons de Benken dans le Weinland zurichois n'étaient pas encore disponibles au moment où les expériences ont été réalisées. Les Argiles à Opalinus du Mont Terri et de Benken appartiennent à la même formation géologique.

Pour les principaux radionucléides énumérés ci-dessus, les mesures ont été effectuées directement; toutefois, dans d'autres cas, des mesures issues de publications existantes ont dû été utilisées pour générer les bases de données. Une part importante de ce rapport est consacrée à la description des procédures utilisées pour ajuster ces données à la minéralogie et à la composition chimique de l'eau interstitielle des Argiles à Opalinus du Weinland zurichois, pour les trois pH mentionnés ci-dessus. Les valeurs de R_d obtenues ont elles-mêmes été modifiées par le biais de facteurs de transfert dits "Laboratoire – Terrain" afin d'obtenir des données de sorption appropriées pour la formation in situ, pour la gamme choisie de conditions hydrochimiques.

Enfin, il est important de pouvoir mettre en perspective les incertitudes associées aux coefficients de distribution définis dans les bases de données de sorption. Ce rapport se distancie de la terminologie "hypothèse réaliste / hypothèse conservatrice", qui n'est pas vraiment satisfaisante, et tente de mettre au point une procédure qui permette d'évaluer les incertitudes d'une manière transparente et vérifiable.

Technical Report NTB 02-18

Near-Field Sorption Data Bases for Compacted MX-80 Bentonite for Performance Assessment of a High-Level Radioactive Waste Repository in Opalinus Clay Host Rock

Résumé

Dans plusieurs pays, des bentonites compactées de différents types et sous différentes formes font l'objet de recherches pour être utilisées comme matériel de remplissage pour les dépôts finals des déchets radioactifs de haute activité. La Nagra étudie actuellement une formation d'Argiles à Opalinus (OPA) dans le Weinland zurichois comme emplacement potentiel pour un dépôt de déchets de haute activité. Une bentonite compactée MX-80 est prévue pour le remplissage des galeries. Dans le cadre des analyses de sûreté relatives à ce site, on aura besoin de bases de données de sorption ("sorption data bases" ou SDB) pour le champ proche de la bentonite. Ce rapport décrit les procédures utilisées pour développer les SDB.

Pour développer une base de données de sorption, on doit disposer de données sur la composition chimique de l'eau interstitielle de la bentonite compactée. Pour plusieurs raisons mentionnées dans ce rapport et abordées plus en détail dans d'autres publications, ce n'est pas une tâche aisée. Des incertitudes considérables subsistent quant aux concentrations des ions principaux et en particulier aux paramètres pH et Eh du système. La SDB pour la MX-80 a été développée en se basant sur une eau interstitielle de référence pour la bentonite (pH = 7.25), calculée à partir de l'eau interstitielle de référence pour les Argiles à Opalinus. Par ailleurs, ce rapport présente deux autres SDB pour des eaux interstitielles calculées pour des pH de 6.9 et 7.9, correspondant respectivement aux valeurs les plus basses et les plus hautes que l'on s'attend à trouver dans la formation d'accueil OPA.

Des mesures d'isothermes de sorption effectuées au PSI pour Cs(I), Sr(II), Ni(II), Eu(III), Th(IV), Se(IV) et I(-I) ont porté sur le matériel MX-80 "tel quel", équilibré avec une eau interstitielle dont la composition a été simulée. Des mesures complémentaires "maison" d'isothermes de sorption, effectuées sur des montmorillonites Na/Ca conditionnées, étaient également disponibles pour plusieurs radionucléides. La SDB a été élaborée autour de ces données. Néanmoins, certaines des données de sorption nécessaires ont dû être obtenues dans les publications. Une part importante de ce rapport concerne la description des procédures de sélection et les modifications appliquées aux valeurs choisies afin de les rendre compatibles avec les compositions des minéraux de référence et de l'eau interstitielle.

La SDB comprend les valeurs de sorption (R_d) obtenues à partir de mesures de sorption de type batch effectuées sur des systèmes dispersés. Il n'est pas absolument certain que ces valeurs s'appliquent à la bentonite compactée et puissent être dans le cadre des analyses de sûreté. Les arguments en faveur d'un tel transfert "Laboratoire - Terrain" sont présentées dans un rapport séparé et les principales conclusions sont résumées ici.

Enfin, le rapport contient une estimation des incertitudes associées aux coefficients de distribution sélectionnés dans la SDB.

La Nagra étudie actuellement un scénario où des conditions oxydantes règnent dans le champ proche de la bentonite compactée entourant les assemblages combustibles usés. Dans ce scénario, on considère que la composition chimique de l'eau interstitielle de la bentonite MX-80 est la même que dans le cas de référence (pH = 7.25), mais que la bentonite possède un potentiel redox (Eh) de +635 mV. On a déterminé que Tc, Se, U, Np et Pu étaient les seuls radionucléides critiques pour l'analyse de sûreté, dont les états redox seront différents de ceux établis dans le cas de référence. Les valeurs de sorption pour les radionucléides mentionnés ci-dessus sont présentées dans l'Annexe.

Technical Report NTB 02-17

A Comparison of Apparent Diffusion Coefficients Measured in Compacted Kunigel V1 Bentonite with those Calculated from Batch Sorption Measurements and De (HTO) Data: A Case Study for Cs(I), Ni(II), Sm(III), Am(III), Zr(IV) and Np(V)

Résumé

Récemment, une base de données de sorption pour la bentonite, comprenant des valeurs obtenues à partir d'études de sorption en batch, a été développée pour une étude d'évaluation des performances concernant des déchets de haute activité "Entsorgungsnachweis". Des coefficients de distribution (K_d) déterminées pour des systèmes dispersés ont été utilisés pour calculer des coefficient de diffusion apparente (D_a), et utilisés en suite dans des calculs de transport par diffusion pour les systèmes hautement compactés. Lorsqu'une telle procédure est adoptée, la question de savoir si cela est prudent ou non se pose inévitablement.

Chaque fois que des valeurs de K_d ont été extraites, principalement d'expériences de "in-diffusion" et comparées avec celles obtenues à partir de tests en batch, des différences sont apparues. Dans la majorité des cas, les valeurs de K_d de batch sont plus élevées, parfois de façon significative. Des hypothèses telles que la "diffusion de surface" ou les "effets de constrictivité des couches doubles des pores" ont été proposées pour expliquer les incohérences. Néanmoins, bien que de telles différences aient été rapportées périodiquement durant les vingt dernières années et soient aujourd'hui généralement acceptées comme des faits avérés, il y a de façon surprenante peu d'études quantitatives qui traitent directement de ce problème. De plus, deux autres points doivent être mentionnés. Le premier est qu'un modèle de diffusion (incluant les hypothèses associées) est indispensable pour déduire des valeurs de K_d des mesures de diffusion. Donc, les valeurs de K_d calculées sont dépendantes du modèle. Le deuxième point est que trop peu d'attention a été portée aux effets potentiels de la composition chimique de l'eau, c'est-à-dire qu'une comparaison entre des valeurs de K_d est seulement valide quand la composition chimique de l'eau dans les tests en batch est la même ou très proche de la composition chimique de l'eau interstitielle dans le matériau intact. En pratique, cette condition est difficile à remplir à cause d'incertitudes concernant la composition chimique de l'eau interstitielle de la bentonite.

Ce rapport décrit une étude dans laquelle les valeurs de K_d pour Cs(I), Ni(II), Sm(III), Am(III), Zr(IV), et Np(V) ont été calculées à partir de données de "in­diffusion" publiées pour une bentonite sodique (Kunigel V1) avec une densité sèche entre 400 et 2000 kg m-³. La gamme des degrés d'oxydation des éléments considérés est représentative de ceux escomptés dans un dépôt de déchets radioactifs.

La composition chimique de l'eau interstitielle a été calculée pour chaque densité sèche et utilisée en conjonction avec des modèles de sorption et/ou avec des données de sorption en batch pour produire des prédictions en aveugle des valeurs de K_d pour la bentonite compactée Kunigel V1. Ces valeurs de K_d ont été utilisés avec des coefficients de diffusion effective (D_e) pour de l'eau tritiée (HTO) afin de calculer des valeurs de D_a en fonction de la densité sèche. Ces D_a ont été ensuite comparés aux valeurs correspondantes déduites des données expérimentales de diffusion.

Il s'agissait en fait surtout de déterminer si des incohérences existeraient entre les valeurs de D_a provenant respectivement des batch et des données de diffusion, lorsque l'on appliquait à un système spécifique des connaissances récentes concernant les processus de sorption et la composition chimique de l'eau interstitielle de la bentonite.

La conclusion préliminaire est que, en général, les différences entre des valeurs de D_a calculés/déduits des expériences de type batch avec des valeurs D_e (HTO), et celles provenant des tests de diffusion, ne sont pas grandes. Néanmoins, une considération importante à prendre en compte est la composition chimique de l'eau interstitielle de la bentonite.

Technical Report NTB 02-16

NAGRA/PSI Chemical Thermodynamic Data Base 01/01

Résumé

La banque de données chimiques et thermodynamiques de Cisra/PSI a été mise à jour dans le but d'appuyer l'analyse de sécurité en cours pour le dépôt planifié en Suisse de déchets hautement radioactifs. La version 05/92 de cette banque de données distinguait entre "données essentielles" et "données complémentaires". Les données essentielles correspondent aux éléments que l’on trouve communément en concentration élevée dans les eaux naturelles. Ces données sont bien établies et n'ont pas été modifiées de manière significative dans cette mise à jour. Les données complémentaires incluent les actinides et les produits de fission, Mn, Fe, Si et Al. Notre mise à jour de la version 05/92 à 01/01 implique des révisions majeures pour la plupart des données complémentaires. Au total, plus de 70 % de notre banque de données a été revue.

Dans la mise à jour, les données pour U, Np, Pu, Am et Tc recommandées par le projet NEA-TDB, reconnu au niveau international, ont été considérées. Les raisons qui nous amènent à ne pas accepter la totalité des recommandations de NEA ont été documentées en détail. Les données thermodynamiques pour Th, Sn, Eu, Pd, Al, ainsi que la solubilité et la complexation des sulphides et silicates avec les métaux ont été extensivement révisées. Les données pour Zr, Ni et Se ont été examinées avec moins de rigueur, en considérant que ces éléments sont actuellement en révision dans le cadre de la phase II du projet NEA-TDB.

Les enseignements tirés de cet effort de deux ans effectué par notre équipe, peuvent être résumés de la façon suivante. (1) Les révisions accomplies, ainsi que l'évaluation critique des recommandations de NEA, ont amélioré la consistance chimique et la qualité des données sélectionnées. La preuve en est apportée par la comparaison entre elles des constantes de complexation pour les états d'oxydation M(III) et M(IV) des actinides et des produits de fission. (2) D'autre part, nous avons pu discerner des lacunes majeures dans les données, en particulier l'absence de nombreux complexes du carbonate. (3) Pour certains systèmes, par exemple ThO₂ - H₂O et UO₂ - H₂O, l'ensemble des données expérimentales n’a pas pu être décrite par une série unique de constantes thermodynamiques. Dans ce cas, une approche pragmatique basée sur les données de solubilité a été choisie.

Technical Report NTB 02-15

Diffusion of Tritiated Water (HTO) and 22Na+-ions through Non-degraded Hardened Cement Pastes – II. Modelling Results

Résumé

Dans ce rapport, sont présentés la procédure et les résultats d'une étude par modélisation inverse concernant la diffusion d'eau tritiée (HTO) et d'ions ²²Na⁺ à travers des pastilles de ciment durcies hautement poreuses avec un rapport ciment/eau de 1.3 et dans la première phase de dégradation du ciment.

Pour l'analyse, deux modèles alternatifs ont été appliqués: 1) un modèle de diffusion où une possible sorption du traceur a été entièrement négligée et 2) un modèle de diffusion avec une sorption linéaire. L'analyse de la phase ayant servi à la diffusion a permis d'extraire des valeurs pour le coefficient de diffusion effectif (D_e) et le facteur de capacité du minéral (α).

Les deux modèles ont pu simuler aussi bien les courbes de diffusion et les considérations d'équilibre des masses n'ont pas permis clairement de préférer un des deux modèles en compétition. Mais des prévisions en aveugle pour la diffusion de traceur déjà incorporé au ciment en utilisant les meilleurs paramètres de l'ajustement déduits de l'analyse de la diffusion "à travers" ont donné de claires indications que la sorption linéaire devait être inclue dans le modèle de diffusion.

Les valeurs de K_d extraites pour HTO sont en excellent accord avec les valeurs des expériences de sorption en batch et sont de l'ordre de 0.8· 10^-3 m³/kg. Celles pour ²²Na⁺ sont de l'ordre de 1.0 · 10^-3 m³/kg et sont deux fois plus importantes que les valeurs des expériences de sorption en batch. Les valeurs des coefficients de diffusion effectifs sont pour HTO de l'ordre de (2-3) · 10^-10 m²/s et pour le sodium grossièrement deux fois plus petits que pour HTO.

Premièrement, l'immobilisation du traceur observé a pu partiellement être attribué à un échange isotopique; le processus le plus évident qui pourrait rendre compte de la part restante de la masse du traceur immobilise est la diffusion dans un second type de porosité, les pores "impasse".

Deuxièmement, les résultats et les conclusions qui se dessinent sont encourageantes pour des investigations futures; par conséquent aucune déficience majeure concernant l'équipement utilisé et la méthodologie de modélisation n'a pu être détecté. Dans le rapport, néanmoins, sont faites quelques suggestions pour des expériences nouvelles et améliorées qui pourraient élucider le mécanisme de déposition des traceurs qui joue un rôle crucial dans les expériences de diffusion utilisant des matériaux cimentés.

Technical Report NTB 02-14

Stability and Mobility of Colloids in Opalinus Clay

Résumé

Technical Report NTB 02-13

Redox Conditions in the Near Field of a Repository for SF/HLW and ILW in Opalinus Clay

Résumé

La description des conditions redox dans le champ proche d'un dépôt pour déchets radioactifs est un aspect important, mais problématique, des analyses de sûreté. Les potentiels redox sont subordonnés aux aspects thermodynamiques aussi bien que cinétiques des réactions d'oxydoréduction, dont certaines n'ont pas encore été cernées de manière satisfaisante. Ceci conduit à des incertitudes considérables concernant les conditions redox dans l'environnement du dépôt, et souvent à des simplifications exagérées dans le cadre des analyses de sûreté, aboutissant à qualifier d'une façon générale les conditions d'"oxydantes" ou de "réductrices". La présente étude aborde les conditions redox par le biais d'une approche holistique prenant en compte toutes les sources d'information pertinentes. Cette approche est appliquée au champ proche de deux types de dépôts envisagés dans le cadre du programme suisse de gestion des déchets hautement radioactifs: le dépôt pour assemblages combustibles usés et déchets de haute activité (AC/DHA) et le dépôt pour déchets de moyenne activité à vie longue (DMAL). Bien que ces deux environnements présentent certaines différences (remplissage de bentonite dans un cas, ciment dans l'autre), les procédures qui permettent de décrire les conditions redox sont similaires. Ainsi, dans les deux cas, nous commençons par décrire l'architecture de dépôt et les propriétés des matériaux du champ proche. La durée de la phase oxique initiale est ensuite évaluée à l'aide de cas limites. La majeure partie de cette étude est axée sur les relations thermodynamiques et les processus cinétiques qui se déroulent dans le système de barrières ouvragées une fois que l'oxygène a disparu. Enfin, en combinant toutes les informations obtenues, il est possible de déduire des valeurs réalistes pour les potentiels redox à long terme et les incertitudes qui leur sont liées.

AC/DHA

A l'issue d'une phase oxique initiale relativement courte (< 100 ans), les conditions régnant dans le remplissage de bentonite deviennent réductrices. Sur la face interne de la barrière de bentonite, la corrosion de l'acier, en produisant de grandes quantités de magnétite, aura un impact important sur les potentiels redox. Sur la face externe, c'est le milieu réducteur des Argiles à Opalinus qui sera déterminant.

L'écart important entre les mesures Eh obtenues – de -100 mV à -300 mV (SHE, Standard Hydrogen Electrode) pour la phase anoxique – est dû principalement aux incertitudes qui subsistent quant au pH de l'eau interstitielle. Les calculs effectués suggèrent que l'incertitude relative aux phases de Fe(III)-Fe(II) est moins importante pour la dérivation des potentiels redox. Les potentiels redox calculées sont compatibles avec les données expérimentales récentes concernant la réduction de U(VI), Tc(VII) et Se(VI/IV).

L'impact possible d'une pression d'hydrogène élevée sur les potentiels redox n'a pas été abordé dans le cadre de cette étude, en l'absence de données expérimentales concluantes sur la réactivité de H₂(g) dans la bentonite. Ceci vaut également pour les phases de silicate riches en Fe(II), qui peuvent jouer un rôle à l'interface colis de déchets–bentonite, bien que leur influence sur les potentiels redox soit probablement limitée. Pour les analyses de sûreté à venir, il serait utile de disposer de données expérimentales supplémentaires à ce propos. 

DMAL

Les DMAL sont composés de déchets hétérogènes, provenant des opérations de retraitement et immobilisés dans une matrice de ciment. On distingue deux groupes, les DMAL-1 et DMAL-2, stockés à des emplacements distincts. Ces deux groupes sont analysés séparément du fait qu'ils contiennent des matériaux dont la sensibilité aux processus redox est très différente.

Après la disparition relativement rapide de l'oxygène résiduel, les conditions régnant dans le dépôt DMAL-1 resteront réductrices. Le potentiel redox sera alors principalement influencé par la corrosion de l'acier, qui produit un mince film de magnétite à la surface du métal. Sur la base des calculs d'équilibre sur Fe(III)/Fe(II), les potentiels redox dérivés pour la phase réductrice se situent entre -750 et -230 mV (SHE). Les conditions redox dans le dépôt DMAL-2 seront probablement assez similaires. Toutefois, si de hautes concentrations de nitrates subsistaient sur de longues périodes, il est possible que les valeurs Eh atteignent +350 mV (SHE).

Il subsiste d'importantes incertitudes relatives aux potentiels redox dans l'eau interstitielle, dues principalement à l'absence de données expérimentales solides sur la formation de phases au cours de la corrosion de l'acier sur de longues périodes, et à des connaissances insuffisantes sur les phases du ciment riches en fer. De plus, on manque de données précises sur la dégradation microbienne des matières organiques; toutefois, on suppose que celle-ci aurait un impact réduit. En présence d'une dégradation importante de matières organiques, on peut s'attendre d'une manière générale à des potentiels redox plus bas, ce qui serait également le cas si l'hydrogène produit par le processus de corrosion s'avérait plus réactif qu'on ne le suppose habituellement.

Afin de mieux appréhender les processus redox, il serait nécessaire de disposer de données expérimentales supplémentaires concernant la corrosion de l'acier dans des conditions alcalines et l'identification des phases riches en fer dans un dépôt contenant du ciment. De même, il serait utile d'effectuer des expériences sur le comportement de radioéléments sensibles aux processus redox, tels que U, Tc et Np, dans un environnement comportant du ciment.

Technical Report NTB 02-12

Application of the Nagra / PSI TDB 01/01: Solubility of Th, U,
Np and Pu

Résumé

Si un véritable équilibre thermodynamique avec une phase solide bien connue est établi, la thermodynamique d'équilibre chimique permet d'estimer de manière fiable la concentration maximale d'un radionucléide donné dans un fluide interstitiel spécifique d'un dépôt souterrain. Durant le processus de révision de la banque de données thermodynamiques Nagra/PSI 01/01, nous avons identifié plusieurs cas où des connaissances chimiques insuffisantes ont abouti à des lacunes dans les données. Tout d'abord, il n'est pas possible d'interpréter les données expérimentales actuelles pour les systèmes ThO₂-H₂O et UO₂-H₂O par une série unique de constantes thermodynamiques. Pour cette raison, nous avons choisi une approche pragmatique, en incluant dans la banque de données des paramètres qui ne sont pas des constantes thermodynamiques au sens strict, mais correspondent toutefois à des observations expérimentales pertinentes. En second lieu, certaines constantes thermodynamiques potentiellement importantes manquent, faute de données expérimentales suffisantes. L'estimation de telles constantes a conduit à des extensions de la banque de données pour le traitement de problèmes spécifiques. Citons à ce propos les constantes pour les complexes ternaires hydroxocarbonates des actinides tétravalents, qui ont été estimées par "backdoor approach", c'est-à-dire en ajustant les constantes thermodynamiques aux plus hautes valeurs possibles, tout en restant compatibles avec l'ensemble des données expérimentales de solubilité à disposition. Nous parvenons à la conclusion que, malgré les lacunes, la banque de données Nagra/PSI 01/01 n'est pas la source d'erreurs majeures dans les limites de solubilité correspondantes pour les éléments Th, U, Np et Pu. En ce qui concerne l'eau interstitielle de la bentonite définie pour le dépôt de déchets de haute activité planifié en Suisse, ce rapport identifie plusieurs paramètres-clés pour lesquels une étude détaillée devrait permettre d'améliorer nos connaissances chimiques.

Technical Report NTB 02-11

Canister Options for the Disposal of Spent Fuel

Résumé

Ce rapport présente des propositions pour la conception de conteneurs destinés au stockage des assemblages combustibles usés dans un dépôt situé soit dans des roches cristallines, soit dans les Argiles à Opalinus. Ces propositions sont basées sur les exigences fonctionnelles et les performances requises pour ce type de conteneur, différents critères de conception définis dans l'état actuel des connaissances, ainsi que l'étude des conditions de stockage et de leur influence sur les performances à long terme des matériaux envisagés pour les conteneurs. Sur la base de plusieurs études de performances des matériaux réalisées dans différents pays, notamment en Suisse, des durées de vie de 1000 et 100.000 ans ont été fixées comme objectifs pour l'évaluation. Deux types de conteneurs respectant ces contraintes de durabilité sont analysés en détail: d'une part un conteneur en acier au carbone à parois épaisses (~15 cm) et d'autre part un conteneur composite comprenant un emballage en fonte, assurant l'intégrité structurelle, inséré dans une enveloppe en cuivre (le conteneur envisagé par SKB et Posiva).

Le conteneur en acier se trouve en phase de conception, si bien que seule la fabrication de l'enveloppe externe a été prise en compte pour l'étude de faisabilité industrielle. En ce qui concerne l'évaluation de l'intégrité à long terme, on a étudié le comportement structurel de l'enveloppe soumise à des contraintes isotropiques dans le dépôt, ainsi que l'influence de divers mécanismes de corrosion. L'analyse des processus de corrosion indique que durant la courte phase aérobie du dépôt (quelques dizaines d'années), on observerait une corrosion générale et par piqûres très limitée (sur environ 1 cm). Ensuite, la corrosion au cours de la phase anaérobie devrait être de l'ordre de 1 μm a^-1. L'analyse d'autres mécanismes – tels que la corrosion microbienne, la corrosion sous contrainte et l'endommagement engendré par l'hydrogène – montrent qu'ils ne devraient pas entraîner la rupture des parois des conteneurs, dont la durée de vie atteindrait de ce fait au moins 10.000 ans, ce qui dépasse de loin l'objectif fixé de 1000 ans. L'analyse structurelle montre que, pour une corrosion affectant le conteneur sur 2 cm, la résistance de celui-ci serait suffisante pour que, sur une durée de 10.000 ans, les parois restent étanches malgré les charges structurelles.

L'étude de l'impact des mécanismes de corrosion sur le conteneur en cuivre, dans un environnement de dépôt composé soit de roches cristallines, soit d'Argiles à Opalinus, permet d'estimer sa durée de vie à 100.000 ans au minimum, ce qui correspond aux résultats obtenus lors des évaluations réalisées en Suède et en Finlande.

Technical Report NTB 02-10

Project Opalinus Clay
Radionuclide concentration limits in the near-field of a repository for spent fuel and vitrified high-level waste

Résumé

L'étude de faisabilité d'entreposage de la Nagra (Cedra), actuellement en cours, inclut une chaîne de modèles quantitatifs visant à décrire le comportement des radionuclides pouvant s'échapper du dépôt. Dans cette chaîne de modèles, le présent rapport fournit les ainsi nommées "solubilités limites" (les concentration maximales attendues) des radionuclides importants pour la sûreté des dépôts de SF/HLW disposés dans un environnement réducteur d'argile (bentonite, argiles à Opalinus).

Les calculs de solubilité et de spéciation dans les eaux interstitielles de la bentonite ont été exécutés pour la majorité des 37 éléments réputés potentiellement importants en utilisant la base de données thermodynamique chimique (TDB) de la Nagra et du PSI très récemment mise à jour. Cependant, dû à des données incomplètes, les premières applications directes de celle-ci n'ont pas toujours démontré l'analogie chimique attendue, en particulier pour la série des actinides la plus relevante. Ceci nécessitait une extension de la TDB, ce qui a été évalué dans une étude séparée. Un résumé de cette extension spécifique est fourni dans la section 4.1.

Les résultats présentés dans ce rapport dépendent seulement des modèles de calculs géochimiques. Ainsi, il est de la plus grande importance que les données et les hypothèses fondamentales soient clairement formulées au lecteur. Parce que la mise en référence est souvent difficile, ou n'est dans certains cas pas possible, toutes les données thermodynamiques non inclues dans la TDB (Nagra/PSI) sont explicitement indiquées dans le rapport afin de fournir une documentation complète garantissant la qualité et la bonne compréhension.

Afin de pouvoir faire une distinction nette entre les résultats dérivés des données soigneusement passées en revue dans la TDB (Nagra/PSI) et celles qui ont été calculées à l'aide "d'autres" données, le résumé des concentrations maximum attendues fournies dans le tableau 1 inclut deux colonnes. Sous le titre "CALCULATED" sont présentées les concentrations maximales basées sur des données entièrement documentées dans la TDB remise à jour, tandis que les concentrations maximales, incluant des données additionnelles spécifiques au problème et/ou des données d'autres sources, sont reprises sous la rubrique "RECOMMENDED".

La présente étude prête également une attention spécifique aux incertitudes des concentrations maximales évaluées et les présente en tant que limites inférieures et supérieures. Les étapes conceptuelles suivies pour déterminer des incertitudes sont brièvement décrites dans la section 3. En raison d'un manque de données et de connaissances, il n'a pas toujours été possible d'évaluer les incertitudes d'une manière consistante avec celles utilisées pour évaluer les concentrations maximales. Dans nombre de cas il a été nécessaire d'utiliser des informations d'origine moins fiable ou même de se baser sur des évaluations et/ou des "jugement d'experts" pour fournir des incertitudes. Cette approche moins rigoureuse est justifiée par le fait que des incertitudes (en particulier les limites supérieures) sont considérées aussi importantes que les concentrations maximales elles-mêmes. Bien que les limites (supérieures) soient indiquées là où l'information adéquate était disponible, aucune incertitude n'a pu être estimée pour quelques éléments.

Une classe spécifique concernant les variabilités résulte des incertitudes majeures dans le système chimique fondamental, en particulier du manque de connaissances relatives à la pression partielle en CO₂ . Cette classe d'incertitude est visualisée sous la forme de diagrammes "solubilité / p(CO₂)", si approprié. Des limites ont été dérivées des valeurs maximales soit des incertitudes thermodynamiques ou soit des variabilités chimiques du système. Une autre incertitude majeure concerne la définition des condi tions redox dans le système chimique fondamental. Bien que peu vraisemblable, un environnement oxidant au lieu de conditions réductrices pourrait s'établir à proximité des dépôts de déchets. Dans le sens d'une étude "que se passe-t-il si" la section 5 fournit des résultats de calcul pour les éléments sensibles aux conditions rédox, tels que: Pu, Np, U, Tc, Se et Sb sous conditions oxidantes.

Technical Report NTB 02-09

Assessment of Porewater Chemistry in the Betonite Backfill for the Swiss SF/HLW Repository

Résumé

La composition des eaux interstitielles dans le remplissage de bentonite influe de manière importante sur la mobilité des radionucléides par le biais des phénomènes de solubilité et de sorption. L'objectif de cette étude était d'obtenir une composition de référence pour les eaux interstitielles de la bentonite utilisée dans le dépôt suisse pour déchets de haute activité et d'estimer les incertitudes relatives à cette composition. Les mécanismes de tamponnage acidebase et les variables correspondantes – pH et pCO₂ – ont fait l'objet d'une attention particulière.

Des données provenant d'expériences récentes effectuées à des rapports élevés solide/eau ont été analysées par le biais d'un modèle d'équilibre chimique classique en utilisant deux ensembles de constantes différents pour les réactions de sorption. Un modèle thermodynamique optimisé a ensuite été appliqué aux conditions du dépôt. On a de plus effectué une analyse de sensibilité pour identifier les paramètres géochimiques critiques et quantifier leur effet sur la composition de l'eau interstitielle. L'évolution dans la durée de la composition de l'eau est étudiée à l'aide de deux modèles différents, l'un basé sur les cycles d'échange d'eau, l'autre sur le processus de diffusion. Pour déduire la composition de référence, un modèle redox basé sur l'équilibre entre la magnétite et le Fe²⁺ dissous a été intégré au modèle de réaction argile/eau. Les incertitudes relatives aux pH, Eh, et aux principales concentrations d'anions (Cl^-, SO₄ ^2-, CO₃ ^2-) ont été estimées. L'étude présente enfin les données disponibles sur les éléments traces.

Deux compositions extrêmes ont été modélisées, avec un pCO₂ fixé respectivement à 10^-3.5 et 10^-1.5 bar, ce qui a fourni les limites nécessaires pour les pH et Eh. Une troisième composition, calculée pour un pCO₂ intermédiaire fixé à 10^-2.2 bar, est censée représenter les conditions les plus probables régnant dans le dépôt. Elle est par conséquent définie comme la composition de référence de l'eau interstitielle. Les trois compositions sont de type Na-(Ca-Mg-)-Cl-(SO₄) et ont une force ionique d'environ 0.3 M.

Les principaux résultats de cette étude de modélisation peuvent être résumés de la façon suivante:

Technical Report NTB 02-08

The Uptake of Eu(III) and Th(IV) by Calcite under Hyperalkaline Conditions: The Influence of Gluconic and Isosaccharinic Acid

Résumé

La calcite est un constituant important des marnes Valanginiannes, une roche
envisagée pour un dépôt de déchets radioactifs de faible et moyenne activité en Suisse. Ce minéral est également un constituant important de la zone perturbée autour du dépôt car il est peu affecté par les eaux très basiques provenant du ciment du dépôt.

Le comportement de sorption d'Eu(lIl) et de Th(IV) sur la calcite Merck dans une eau interstitielle de ciment artificielle (ACW) à pH 13.3 a été étudié par des expériences de sorption en batch. De plus, I'effet des acides α-isosaccharinique (ISA) et gluconique (GLU) sur la sorption de ces deux cations a été examiné.

En I'absence d'ISA et de GLU, une forte interaction d'Eu(lIl) et de Th(IV) sur la calcite Merck a été observée. Les cinétiques de sorption d'Eu(lll) et de Th(IV) étaient rapides et les isothermes ont indiqué un comportement d'adsorption linéaire pour la gamme de concentration accessible. Dans le cas d'Eu(III), une diminution de la valeur du R_d avec un accroissement du rapport S:L a été observée indiquant que, parallèlement à I'adsorption, d'autres processus pourraient influencer I'immobilisation de ce cation par la calcite Merck avec des conditions ACW. Par ailleurs, le rapport S:L n'a eu aucun
effet sur les valeurs de sorption pour Th(IV).

Des concentrations croissantes de ISA et de GLU en solution ont affecté de manière significative à la fois la sorption d'Eu(lIl) et de Th(IV): les valeurs de R_d pour Eu(lIl) ont diminué significativement pour des concentrations de ISA superieures à 10^-5 M et pour des concentrations de GLU superieures a 10^-7 M. La sorption de Th(IV) a été réduite pour des concentrations de ISA au-dessus de 2·10^-5 M et pour des concentrations de GLU au-dessus de 10^-6 M.

Les effets d'ISA et de GLU sur I'immobilisation d'Eu(lIl) et de Th(IV) ont été interprétés en terme de formation de complexe en solution. Dans le cas d'Eu(III), les complexes métal-ligand ont été trouvés ayant une stoechiometrie 1:1. Les constantes de complexation dérivées pour les complexes aqueux Eu(III)-ISA' et Eu(III)-GLU sont logß⁰_EuISA = -31.1±0.2 et logß⁰_EuGLU = -28.7±0.1.

Dans le cas de Th(IV), il a été supposé que des complexes Th(IV) - ISA - Ca et Th(IV) - GLU - Ca se sont formés avec une stoechiometrie 1:2:1. Les constantes de complexation dérivées pour ces deux complexes sont logß⁰_ThISA = -5.0±0.3 et logß⁰_ThGLU = -2.14±0.01 .

En supposant que les concentrations d'ISA et de GLU dans I'eau interstitielle de la zone perturbée sont similaires aux concentrations maximales estimées pour I'eau interstitielle du ciment dans le champ proche du dépôt, c'est à dire 10^-5 M ISA and 10^-7 M GLU, alors la formation de complexes aqueux avec ISA ou GLU n'affecterait pas de manière significative la sorption d'Eu(lIl) et de Th(IV) sur la calcite.

Technical Report NTB 02-07

Partitioning of Radionuclides in Swiss Power Reactor Fuels

Résumé

Ce rapport aborde le relâchement potentiel préférentiel dans l'eau de certains produits de fission et d'activation, consécutif à une rupture des canisters contenant du combustible nucléaire irradié dans un site de stockage géologique profond en Suisse. Le taux moyen de libération de gaz de fission (LGF) pour les combustibles irradiés est estimé à partir de données correspondantes pour des combustibles UO₂ et MOX, représentatifs des assemblages utilisés dans les réacteurs nucléaires suisses. Les estimations concernent aussi bien des combustibles UO₂ et MOX à taux d'irradiation moyen (48 GWd/tIHM) que des combustibles à taux d'irradiation élevé (MOX 65 et UO₂ 55, 65 et 75 GWd/tIHM). Dans le cas du combustible UO₂, les estimations comprennent une analyse du taux de LGF près du rebord, particulièrement important dans le cas d'une irradiation élevée. Des données émanant de plusieurs études de lixiviation pour le combustible des réacteurs à eau légère sont passées en revue et comparées au taux de LGF, de manière à estimer le pourcentage de l'inventaire des radionucléides principaux qui pourraient être libérés de manière préférentielle (Taux de Libération Immédiat ou TRI) lors de la rupture des gaines de combustible. Pour les combustibles à taux d'irradiation plus élevé, où il existe peu de données sur la lixiviation, les valeurs du TRI sont basées sur des extrapolations du comportement de la LGF observé à un taux d'irradiation plus bas et sur l'évaluation de l'impact sur la LGF de la restructuration du combustible à un taux d'irradiation plus élevé. Le TRI concerne donc des relâchements de radionucléides se produisant dans l'espace entre le combustible et la gaine, près des joints de grains, ainsi que près du rebord. Le taux de libération des radionucléides à partir des gaines en zircaloy est également calculé en se fondant à la fois sur l'étude de la corrosion à basse température et sur des données relatives au relâchement des radionucléides dans un site de stockage.

Technical Report NTB 02-06

Project Opalinus Clay:
Models, Codes and Data for Safety Assessment
Demonstration of disposal feasibility for spent fuel, vitrified high-level waste and long-lived intermediate-level waste (Entsorgungsnachweis)

Résumé

Dans ce rapport, le lecteur trouvera l'information lui permettant, s'il le souhaite, de procéder à une vérification indépendante des résultats obtenus pour l'analyse des "situations" (en anglais assessment cases, littéralement "cas sur lesquels porte l'évaluation" ) présentées dans le rapport sur la sûreté radiologique à long terme (Safety Report ou Rapport de sûreté, Nagra 2002c), rédigé dans le cadre du projet Entsorgungsnachweis sur la démonstration de la faisabilité du stockage géologique. Le présent rapport décrit également les modèles conceptuels et les codes correspondants utilisés dans le cadre de l'analyse de la sûreté pour évaluer les différentes "situations" dans le champ proche, la géosphère et la biosphère. Il justifie le choix de ces codes et modèles, et présente les éléments et procédures opérationnels mis en oeuvre pour gérer l'important volume de calculs nécessaires. En revanche, ce rapport ne traite ni des modèles et codes utilisés pour déduire les paramètres pour le champ proche, la géosphère et la biosphère, ni de ceux sur lesquels reposent les hypothèses de modélisation – tels que par exemple les modèles concernant la circulation des eaux souterraines, les modèles mécanistiques de sorption, les modèles concernant l'évolution de la température, la dissolution des déchets, etc., qui sont présentés dans les rapports annexes du projet Entsorgungsnachweis.

Une "situation" est caractérisée par (a) la conceptualisation spécifique d'événements et de processus particuliers (en anglais Features, Events and Processes ou FEP) relatifs au comportement des radionucléides dans le système de dépôt, et (b) par les paramètres utilisés pour quantifier ces FEP. L'analyse de la sûreté prend en compte, outre la Situation de référence (en anglais Reference Case), une large gamme de situations qui permettent de montrer dans quelle mesure la sûreté à long terme du dépôt peut être affectée par différents FEP potentiellement néfastes, ou encore par les incertitudes qui subsistent. Le Rapport de sûreté comprend la définition des différentes situations, le détail des raisonnements et les résultats de l'analyse.

Dans l'analyse de la sûreté pour le projet Entsorgungsnachweis, les situations sont réparties en plusieurs catégories, selon le type de question ou d'incertitude abordée. La majeure partie du présent rapport est consacrée à des groupes de situations qui concernent:

Par souci de transparence, les descriptions fournies dans le Rapport de sûreté sont essentiellement qualitatives, et ne contiennent ni les équations mathématiques, ni une documentation exhaustive de l'ensemble des données. Le présent rapport vient compléter le Rapport de sûreté en livrant une description détaillée des modèles, codes et données, et contribue ainsi à la traçabilité des résultats obtenus par l'analyse de la sûreté. Complémentaires, les deux rapports permettent de remplir les exigences de transparence et traçabilité, évoquées au chapitre 2 du Rapport de sûreté, qui conditionnent l'élaboration d'une démonstration de la sûreté et ses résultats.

Ce rapport fournit une vue d'ensemble des modèles conceptuels utilisés, ainsi que des diverses hypothèses et simplifications effectuées en vue d'obtenir des ensembles d'équations mathématiques et des paramètres d'entrée, de façon à ce que chaque situation puisse être évaluée en utilisant les codes informatiques correspondants. Les annexes décrivent en détail les codes, ainsi que les équations auxquels ils sont destinés, et contiennent des tableaux présentant les données et leur provenance. Elles comprennent également une description de chacun des codes en fonction des phénomènes (ou "Super-FEP") auxquels il peut être appliqué. Ceci est un aspect important de la gestion des FEP, qui doit permettre d'estimer si un code donné est adapté au traitement de tel ou tel phénomène (Nagra 2002d). Il est démontré ici que les codes utilisés sont suffisamment souples pour traiter toutes les situations nécessaires. Il existe quelques phénomènes importants pour le traitement desquels les codes ne sont pas "qualifiés", mais dans chacun de ces cas, soit des études supplémentaires permettent d'exclure tout impact de quelque importance (p. ex. la criticité), soit les conséquences sont favorables en elles-mêmes et peuvent par conséquent être ignorées dans un souci d'adopter un point de vue "conservateur" (p. ex. la résistance résiduelle à la migration des radionucléides fournie par les conteneurs AC / DHA après leur perte d'étanchéité), soit enfin les paramètres (p. ex. la durée écoulée jusqu'à la perte d'étanchéité des conteneurs) peuvent être fixés de manière à ce que les calculs reflètent toujours une vision pessimiste des processus.

Outre les modèles et codes utilisés pour analyser les situations, des modèles simplifiés (en anglais insight models) ont servi à examiner certains aspects spécifiques du fonctionnement du système, et à faire apparaître des sensibilités particulières en rapport avec les propriétés principales du système ou avec des hypothèses de modélisation. Ces modèles simplifiés sont décrits au chapitre 9.

L'évaluation déterministe des situations est complétée par des calculs probabilistes afin d'améliorer encore la compréhension du système, et de mettre notamment en lumière ses performances en présence de combinaisons de paramètres non analysées par les calculs déterministes. L'outil informatique utilisé pour extraire les paramètres d'entrée des fonctions de densité de probabilité (pdf) et les pdf elles-mêmes sont décrites respectivement dans les annexes 2 et 3.

A quelques exceptions près, ce rapport fournit pas de justifications relatives aux hypothèses de modélisation et ne présente pas de résultats finals ou intermédiaires, sauf dans les cas où ces informations rendent les démonstrations plus compréhensibles. Pour une présentation détaillée des résultats et une justification des hypothèses, le lecteur se reportera au rapport principal (Rapport de sûreté) et aux rapports annexes.

Il faut enfin préciser que, pour l'évaluation de l'ensemble des situations, on a eu recours à des hypothèses conceptuelles, des paramètres et des simplifications de modèles qui étaient, pour une part plus ou moins grande, pessimistes ou conservateurs. Afin d'estimer l'écart ainsi obtenu par rapport à la réalité, les démarches de modélisation utilisées pour évaluer chaque situation sont passées systématiquement en revue au chapitre 10. Dans un premier temps, on énumère les différentes hypothèses et simplifications effectuées pour obtenir les ensembles d'équations mathématiques et les paramètres d'entrée, puis on estime leur degré de réalisme, de pessimisme ou de conservatisme. Ces informations sont ensuite utilisées pour effectuer ce qu'on appelle en anglais un bias audit, c'est-à-dire estimer de façon systématique dans quelle mesure les modèles divergent de la réalité.

Technical Report NTB 02-05

Project Opalinus Clay
Safety Report
Demonstration of disposal feasibility for spent fuel, vitrified high-level waste and long-lived intermediate-level waste (Entsorgungsnachweis)

Résumé

12 pages A4 (téléchargement: voir ci-dessus)

Technischer Bericht NTB 02-03

Projekt Opalinuston
Synthese der geowissenschaftlichen Untersuchungsergebnisse – Entsorgungsnachweis für abgebrannte Brennelemente, verglaste hochaktive sowie langlebige mittelaktive Abfälle

Résumé

7 pages A4 (téléchargement: voir ci-dessus)

Technischer Bericht NTB 02-02

Projekt Opalinuston
Konzept für die Anlage und den Betrieb eines geologischen Tiefenlagers – Entsorgungsnachweis für abgebrannte Brennelemente, verglaste hochaktive sowie langlebige mittelaktive Abfälle

Résumé

Pour les assemblages de combustibles usés (AC), les déchets de haute activité vitrifiés (DHA) et les déchets de moyenne activité à vie longue (DMAL), provenant principalement du retraitement des combustibles usés, le concept d'évacuation prévoit le stockage géologique profond, c'est-à-dire le confinement à long terme des colis dans des formations géologiques appropriées, situées à plusieurs centaines de mètres sous la surface du sol. Les premières études dans ce sens réalisées par la Nagra remontent à plus de 20 ans (Nagra 1980) et concernent à la fois le socle cristallin et les roches argileuses. La stratégie de stockage élaborée par la Nagra est en accord avec le concept de "stockage géologique durable contrôlé (KGL)", formulé dans les documents des autorités compétentes les plus récents (EKRA 2000, KEG 2001).

La présente étude fait partie de la série de rapports intitulée "Démonstration de la faisabilité du stockage géologique" (Entsorgungsnachweis), qui comprend en outre un rapport de synthèse sur la géologie du Weinland zurichois dans le nord de la Suisse (Nagra 2002a) et un rapport sur la sûreté radiologique à long terme du dépôt envisagé (Nagra 2002b). Le projet Entsorgungsnachweis démontre la faisabilité du stockage des AC/DHA/DMAL en couches géologiques profondes dans le nord de la Suisse.

Ce rapport concerne les modalités de la construction d'un dépôt géologique pour AC/DHA/DMAL dans les argiles à Opalinus du Weinland zurichois et présente, dans cette perspective, les documents de base nécessaires pour démontrer la sûreté à long terme de ce dépôt. Un concept de construction et d'exploitation a par conséquent été élaboré. Les différents éléments de la construction et de l'infrastructure sur lesquels est basée la démonstration de faisabilité sont assemblés de façon modulaire pour former un projet complet, présenté dans ce rapport sous le nom de projet de référence.

Ce projet de référence a été obtenu à l'issue de la procédure par étapes résumée ci-dessous:

• Proposition d'un schéma général d'exploitation pour la manutention et le stockage des déchets radioactifs (comprenant les barrières ouvragées) et disposition générale des ouvrages, en tenant compte des données et contraintes spécifiques.
• Conception des outils de transport et de manutention, et définition des dimensions des différents secteurs de l'infrastructure souterraine.
• Prise en compte des contraintes relatives au diamètre des galeries et des tunnels, et dimensionnement prévisionnel des revêtements; réflexions sur la construction proprement dite du dépôt.
• Vérification de la sécurité des opérations, de l'aération pendant la phase d'exploitation et réflexions sur la possibilité de récupérer les colis, élaboration et définition du projet de référence en tenant compte des expériences effectuées par d'autres projets de construction; études sur la fermeture du dépôt.

Pour tester la flexibilité du système, d'autres solutions ou mesures alternatives ont été envisagées sur la base de questions du type "qu'arriverait-il si...". A l'issue des études effectuées, il est possible de tirer les conclusions suivantes:

Un dépôt géologique en profondeur AC/DHA/DMAL, destiné aux éléments combustibles usés issus de l'exploitation des centrales nucléaires suisses, aux déchets de haute activité vitrifiés et aux déchets de moyenne activité à vie longue provenant des opérations de retraitement du combustible, peut, dans les argiles à Opalinus du Weinland zurichois, avec la technologie actuelle et en respectant les dispositions légales en matière de sûreté, être construit, exploité, surveillé et fermé quelques années plus tard. Les exigences de surveillance et de contrôle posées par la société, telles qu'elles sont formulées dans le projet de Loi sur l'énergie nucléaire, sont remplies. La réversibilité du stockage des déchets est également assurée. Il existe une marge de manoeuvre suffisante au niveau de l'espace disponible et le concept de construction et d'exploitation présente une grande flexibilité pour la poursuite du projet.

Technical Report NTB 01-08

Porewater chemistry in compacted re-saturated MX-80 bentonite:
Physico-chemical characterisation and geochemical modelling

Résumé

Des bentonites de différents types sont étudiées dans plusieurs pays en tant que matériel de remplissage pour les futurs dépots de déchets nucléaires de haute activité. Etre capable de comprendre la chimie de l'eau des pores dans la bentonite compactée et les facteurs qui l'influencent est essentiel pour la création de bases de données de sorption et pour la prédiction de la solubilité des radionucléides et donc par voie de conséquence pour les études de sûreté des dépots. Néanmoins, la connaissance quantitative de la chimie aqueuse dans la bentonite compactée est difficile car des échantillons fiables pour les analyses chimiques ne peuvent pas être obtenus même à des pressions excessivement hautes.

Dans ce rapport sont développés des concepts différents de ceux utilisés dans des travaux publiés antérieurement sur l'eau des pores de la bentonite. Des considérations sur la capacité à enfler de la montmorillonite ont mené à la proposition qu'il y avait trois types d'eau associées avec la bentonite compactée et re-saturée. L'eau définie comme l'eau des pores représente seulement une petite fraction du total. Le volume présent dans la bentonite re-saturée ayant des taux de desséchement initiaux différents a été quantifié en utilisant des données de diffusion de CI^- à travers le matériau.

Le fonctionnement de la bentonite hautement compactée est considérée comme étant similaire à celui d'une membrane semi-perméable efficace de telle manière qu'une re­saturation implique de facon prédominante le mouvement des molécules d'eau et non des molécules dissoutes. Ceci implique que la composition de la phase aqueuse externe saturée est un effet du second ordre. En conséquence, les concentrations de CI^- dans les eaux de pore pourraient être calculées en utilisant les valeurs déduites du volume de l'eau de pore et l'inventaire mesuré de CI^-.

Le pH d'une eau de pore de bentonite est un paramètre extrèmement important. Les arguments présentés supportent la thèse que le pH initial est fixé dans le matériau compact par la haute capacité de tampon founie par les sites ≡SOH amphotères. Le pH de l'eau de pore dépend directement de l'état de ces sites, c'est à dire de la proportion de sites présents en tant que ≡SOH, ≡SOH₂⁺ et ≡SO^-. Dans le rapport, il est expliqué comment cet état est déterminé dans la poudre brute par le procédé de production.

Comme conséquence de la grande capacité d'échange de cation de la montmorillonite, de la grande masse de la montmorillonite et des petits volumes d'eau de pore dans la bentonite hautement compactée et re-saturée, la composition des ions majeurs dans l'eau de pore sera controlée par la montmorillonite et les autres phases solides présentes et sera très fortement tamponnée.

Les considérations ci-dessus sont utilisées en conjonction avec des études de caractérisation physico-chimiques sur MX-SO présentées en Appendice pour calculer la composition initiale des eaux de pore dans les bentonites compactées.

Pour le materiel MX-SO spécifié, les eaux de pore calculées pour des densités initiales sèches entre 1200 et 1600 kg m^-3 ont des forces ioniques relativement élevées (0.3 à 0.33 M), des concentrations de cations similaires et un pH égal à s.o. Les eaux de pore passent d'une eau riche en Na₂SO₄ à 1200 kg m^-3 à une eau de type NaCI/Na₂SO₄ à 1600 kg m^-3.

Technical Report NTB 01-07

Water-extractable Organic Matter from Opalinus Clay: Effect on Sorption and Speciation of Ni(II), Eu(III) and Th(IV)

Résumé

Le but de cette étude est de caractériser la matière organique extractible par l'eau au sein de l'argile à Opalinus (OPA) par rapport à de possibles propriétés de complexation. Des échantillons d'OPA provenant du laboratoire du Mont Terri et du site de Benken ont été utilisés. L'effet de la matière organique extraite de ces échantillons sur la sorption de Ni(II), Eu(lIl) et Th(IV) sur une résine échangeuse de cations commerciale a été étudiée au pH ~8. Les coefficients de distribution solide-liquide ont été comparés à ceux mesurés pour des eaux synthétiques ne contenant pas de matière organique. A l'intérieur de la marge des incertitudes estimées, aucune différence concernant la sorption n'a été observée pour la plupart des extraits. Dans quelques cas uniquement, une faible réduction de la sorption d'Eu(lIl) et de Ni(lI) (inférieure à un facteur 5) a été trouvée pour les extraits OPA. Des expériences tests utilisant des ligands de faible poids moléculaire et de l'acide humique Aldrich ont montré que la sensibilité de la méthode par échange d'ions était suffisante dans les conditions spécifiques des extraits d'OPA. Les résultats joints d'expériences tests en spectrométrie de fluorescence n'ont montré aucune influence des extraits sur la spéciation du Cm(III), qui était dominée par les complexes carbonates. Ceci indique que la réduction de la sorption observée dans les expériences d'échange d'ions n'était probablement pas causée par la formation de complexes entre les radionucléides et la matière organique des extraits, mais plutôt due à une sous-estimation des incertitudes systématiques comme les différences inconnues dans la composition chimique des extraits et des eaux synthétiques.

De ces résultats et de la caractérisation par spectroscopie UV-visible de la matière organique, on peut conclure que seule une petite fraction de la matière organique peut être constituée d'acides humiques ou fulviques. La plus grande partie de la matière organique est composée probablement soit de molécules de faible poids moléculaire ou de macromolécules avec un nombre relativement faible de sites de coordination.

Les échantillons d'OPA testés sont représentatifs des différentes phases dans les formations d'OPA du Mont Terri et de Benken. En conséquence, les conclusions établies en ce qui concerne l'influence de la matière organique extractible par l'eau sur la sorption et la spéciation des radionucléides peuvent être appliquées à n'importe quelle partie de la formation d'OPA à Benken. La similarité des formations d'OPA au Mont Terri et à Benken en ce qui concerne le comportement chimique est encore une fois corroborée par cette étude. Ce dernier site est considéré comme un site potentiel pour le stockage de déchets radioactifs de haute activité ainsi qu'à vie longue et d'activité intermédiaire en Suisse.

Technischer Bericht NTB 01-06

Optimierungsstudie für ausgewählte Abfalltypen aus Medizin, Industrie und Forschung

Résumé

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Technical Report NTB 01-05

Indications for self-sealing of a cementitious repository for lowand intermediate-level waste

Résumé

Les dépôts pour les déchets nucléaires de faible et de moyenne activité contiennent de grandes quantités de matériau cimenté. Par suite de l’interaction avec l’eau de forma­tion, le ciment sera dégradé et formera des minéraux secondaires. La quantité de minéraux secondaires précipités dépend de la composition chimique de l’eau de formation. De plus, au voisinage du dépôt, les conditions hydrauliques et les paramètres décrivant le transport de masse (des radionucléides) évolueront avec le temps pendant la phase de dégradation du ciment. En conséquence, les changements de porosité dus aux réactions des minéraux et du ciment influenceront la perméabilité et la diffusion: une eau de formation riche en CO₂ conduira à la précipitation de calcite dans les zones con­ductrices d’eau entourant le dépôt de déchets cimenté et aura ainsi un impact sur le re­larguage des radionucléides issus du dépôt cimenté dans l’environnement rocheux hôte.

Des expériences en colonne au laboratoire ont montré des changements simultanés de la porosité et de la perméabilité pendant la dégradation de disques de ciment poreux. Des résultats quantitativement différents ont été obtenus pour l’interaction avec de l’eau en­richie en CO₂ et pure. Le code séquentiellement couplé d’écoulement, de transport et de réaction chimique, MCOTAC, est utilisé pour inclure de telles observations dans la modélisation. Des relations porosité-perméabilité et porosité-diffusion sont utilisées pour décrire la dégradation du ciment et la précipitation consécutive de minéraux se­condaires. Pour ces procédés couplés complexes, la modélisation à une dimension a atteint ses limites d’application. Donc, des calculs avec des modèles à deux dimensions ont été utilisés pour prédire l’évolution temporelle des paramètres de transport des ra­dionucléides à l’intérieur d’une “échelle réduite” d’un champ proche d’un dépôt de déchets cimenté. Le feedback des réactions de chimie minérale sur les paramètres hy­drauliques et de transport à l’intérieur d’un tel champ-proche produit un transport réduit des solutés dans le voisinage d’un site de stockage à cause des changements de porosité et de perméabilité à l’interface roche-site de stockage. Le transport des radionucléides issus du site de stockage pourrait donc être drastiquement réduit par la porosité et la diminution de perméabilité. Ce phénomène est particulièrement important pour les ra­dionucléides qui montrent peu ou pas de sorption, car seuls les paramètres de transport (vitesse d’écoulement d’eau, dispersion et diffusion) influenceront leur comportement migratoire. A l’intérieur de l’approche “échelle réduite” en milieu poreux, le couplage des réactions chimiques et des paramètres hydrodynamiques indique une barrière auto­bloquante à l’interface roche-site de stockage simulée pour plusieurs scénarios. Cette barrière pourrait perdurer pour des temps très longs et contenir efficacement les radio­nucléides à l’intérieur du système de stockage ouvragé.

Technical Report NTB 01-04

Calculations of the Temperature Evolution of a Repository for Spent Fuel, Vitrified High-Level Waste and Intermediate Level Waste in Opalinus Clay

Résumé

L'évolution du dégagement thermique joue un rôle important dans l'évaluation d'un site destiné au stockage de déchets radioactifs. En effet, des températures élevées affectent de nombreux processus qui gouvernent le comportement du système de barrières ouvragées et celui de la roche d'accueil. Cette étude concerne l'évolution thermique d'un site de stockage pour combustible irradié et déchets de haute (DHA) et de moyenne activité (DMA). On suppose que le site est situé à une profondeur de 650 m dans la formation d'argiles à Opalinus du nord de la Suisse. Le système d'entreposage est composé de combustible irradié et de DHA, conditionnés dans des conteneurs en acier, eux-mêmes placés dans des galeries horizontales. De la bentonite est utilisée pour combler l'espace existant entre les colis et la roche environnante. Les galeries contenant les déchets sont espacées de 40 m. Les conteneurs en béton pour DMA sont placés dans des galeries séparées, l'espace entre les conteneurs étant rempli à l'aide d'un mortier de ciment.

Le dégagement thermique initial et sa diminution progressive due à la décroissance radioactive sont dépendants de la nature des déchets. Dans le cas du combustible irradié, certains colis ne renferment que du combustible UO₂, tandis que d'autres contiennent à la fois du combustible UO₂ et MOX (Mixed Oxide). Le dégagement thermique initial des deux types de colis est limité à 1500 W/conteneur, mais décroît plus lentement pour les colis UO₂/MOX, en raison de la présence de Pu en quantités plus importantes. Pour les conteneurs de DHA, le dégagement thermique initial est d'environ 700 W et décroît plus rapidement que dans le cas du combustible irradié, à cause de la faible quantité d'actinides présents dans les DHA.

L'évolution thermique du système de barrières ouvragées et de la roche environnante a été simulée par le biais d'un modèle à éléments finis, en faisant appel à des données de référence pour les propriétés thermiques du combustible irradié, des DHA, de la bentonite utilisée pour le remplissage et des argiles à Opalinus. Les résultats montrent que, tant pour les DHA que pour le combustible irradié, la température à la surface des conteneurs atteint une valeur maximum d'environ 150°C quelques années après leur mise en place, en précisant que la température des colis de DHA décroît beaucoup plus rapidement que celle des conteneurs de combustible irradié. La température de la bentonite est en rapport étroit avec la teneur en eau qui lui est attribuée. Si l'on suppose que l'afflux d'eau en provenance de la couche d'argile à Opalinus, peu perméable, sera faible, le taux de conductivité thermique de la bentonite sera bas et la température mesurée à égale distance du colis de combustible irradié et du point de contact entre la bentonite et la roche d'accueil atteindra un maximum d'environ 110°C. Pour les colis de DHA, le point situé au centre du remplissage de bentonite ne dépassera pas 100°C. Les températures de la roche d'accueil restent inférieures à environ 90°C dans tous les cas. Dans l'éventualité, peu probable, d'un afflux d'eau plus rapide en provenance de l'argile à Opalinus, la conductivité thermique de la bentonite augmentera de façon notoire et les températures au point de contact conteneur/bentonite et dans la bentonite elle-même baisseront sensiblement.

Dans le cas des galeries contenant les DMA, un modèle à éléments frontières a été utilisé pour calculer l'évolution thermique, prenant en considération la chaleur générée par l'hydratation du béton et la décroissance radioactive. La température maximum atteinte à l'intérieur du système de barrières ouvragées est d'environ 50°C, c'est-à-dire qu'elle est supérieure d'environ 12°C à la température régnant normalement dans les argiles à Opalinus à une profondeur de 650 m.

Technical Report NTB 01-03

Contaminant Transport in Fracture Networks with Heterogeneous Rock Matrices: The PICNIC Code

Résumé

Dans le contexte de l'évaluation de sûreté, les modèles complexes de transport de radionucléides jouent un rôle déterminant. Dans les exercices d'évaluation de sûreté menés récemment en Suisse, comme par exemple Kristallin-I, une limitation importante résidait dans la capacité réduite à prendre en compte les hétérogénéités au sein de la géosphère. Contrastant de façon marquante avec les limitations existant au niveau de la capacité de modélisation, un effort important a été consacré à l'étude des hétérogénéités de la géosphère. Ainsi, on a mené des investigations quant à l'impact de l'hétérogénéité de la géosphère sur les régimes d'écoulement. Des méthodes géologiques structurales ont été mises au point pour observer la géométrie des chemins privilégiés d'écoulement à petite échelle et les propriétés diffusives et sorptives des différentes roches ont été étudiées. Néanmoins, seule une part réduite des informations obtenues ont pu être intégrées dans la modélisation du transport dans la géosphère.

Le projet PICNIC a été construit sur la base d'une coopération PSI/Cédra et QuantiSci, avec pour objectif de doter l'évaluation de sûreté des stockages de déchets radioactifs en Suisse d'un nouveau modèle de transport dans la géosphère intégrant les résultats des investigations. Le nouveau code de transport PICNIC est à même de traiter tous les phénomènes pris en compte par le modèle précédent RANCHMD, utilisé dans l'étude Kristallin-I. Il traite de plus explicitement l'hétérogénéité de la géosphère pour différentes échelles spatiales.

Les phénomènes de transport suivants sont pris en compte par PICNIC: macro dispersion résultant du transport convectif de nucléides dans un réseau de chemins d'écoulement privilégiés (tubes); micro dispersion dans les tubes unitaires; diffusion matricielle ID ou 2D dans une large gamme de géométrie de blocs matriciels correspondant à des milieux homogènes ou hétérogènes; adsorption linéaire de nucléides le long des chemins privilégiés d'écoulement; décroissance radioactive et filiation. Des méthodes de transformées de Laplace tant analytiques que numériques sont intégrées dans un concept linéaire hierarchique afin de rendre compte de façon efficace des mécanismes de transport considérés et qui impliquent typiquement des échelles temporelles très différentes. La diffusion matricielle ID dans des couches géologiques de géométries planes ou cylindriques est traitée par transformée de Laplace analytique. Pour rendre compte de diffusion matricielle dans des blocs matriciels ID ou 2D hétérogènes, une méthode aux éléments finis est implémentée. La possibilité offerte par le code PICNIC de prendre en compte une diffusion matricielle 2D est à notre connaissance unique dans le domaine de la modélisation en réseau de fractures.

PICNIC rassemble des méthodes issues de la théorie des graphes, la transformée de Laplace, les éléments finis, des transformations analytiques et algébriques, des convolutions, afin de modéliser le transport complexe de radionucléides pour un champ d'application large. Afin de vérifier les performances du code, on a fait alterner les phases de développement et de validation. Par cette démarche, le code a été amélioré de façon itérative et en particulier les erreurs ont pu être progressivement écartées. La démarche suivie dans les phases de vérification s'appuie sur la structure mathématique interne de PICNIC.

Le code est validé en sept étapes avec des niveaux de complexité croissants. Le transport de nucléides ainsi que de chaînes de nucléides est analysé tant pour les tubes que pour les chemins de transport et les réseaux. Les effets de différents types de sources et de conditions aux limites sont étudiés. La précision du code est estimée en faisant appel à des solutions analytiques, par des comparaisons croisées avec d'autres codes de calcul et par des tests de consistance interne incluant un raffinement de la discrétisation adoptée pour la méthode des éléments finis dans le cas des blocs matriciels hétérogènes. TI est apparu que la capacité de rétention de la géosphère est un bon critère pour la précision du code. On signale les domaines d'application du code correspondant à une précision inférieure du code.

Pour les cas incluant une diffusion matricielle 1D dans des milieux homogènes et hétérogènes, des comparaisons croisées avec d'autres codes sont menées. Pour une diffusion matricielle 2D, il n'y a par contre pas de code disponible. C'est pourquoi les vérifications pour ce type de blocs matriciels reposent sur des analyses menées pour des blocs 1D ainsi que des estimations qualitatives et des tests de consistance interne. En complément, le cas permanent du transport de radionucléides est validé de façon quantitative.

PICNIC a été validé autant qu'il est possible de le faire à ce jour et peut en conséquence être utilisé avec confiance pour la modélisation du transport dans la géosphère dans le cadre d'analyses de sûreté et pour la modélisation d'expériences de transport de radioéléments. Il est montré que PICNIC peut prendre facilement en compte une information d'hétérogénéité structurelle géologique à petite échelle (par exemple au niveau des failles cataclastiques). On a ainsi pu montrer que la prise en compte de diffusion matricielle 2D dans les zones altérées accroît de façon significative les capacités de rétention de la géosphère; ce résultat générique est bien sûr à moduler en fonction des propriétés du milieu poreux ainsi que du radionucléide concerné. Il peut être profitable de considérer la diffusion dans un bloc matriciel hétérogène incluant une zone de diffusion supplémentaire.

Technical Report NTB 01-02

Experimental studies on the inventory of cement-derived colloids in the pore water of a cementitious backfill material

Résumé

Le rôle potentiel des colloïdes du champ proche sur la migration des radionucléides est à l'origine de recherches sur la formation et la présence de colloïdes dans le champ proche d'un dépôt final pour déchets de faible et moyenne activité. Le mortier M1 (désignation donnée par la Nagra), fortement perméable au gaz, est actuellement le matériau envisagé pour les barrières ouvragées dans les sites de stockage final destinés aux déchets de faible et moyenne activité planifiés en Suisse. Ce mortier à base de ciment est considéré comme un environnement chimique propice à la formation de colloïdes.

Les processus physico-chimiques contrôlant l'inventaire des colloïdes dans les eaux interstitielles du ciment ont été étudiés. Pour cela, des expériences (méthodes de batch) ont été effectuées en laboratoire dans les conditions chimiques qui prévalent dans la phase initiale de dégradation du ciment. Pour effectuer ces expériences, du mortier M1 ou du quartz, qui est l'un des composants de ce mortier, ont été immergés dans une eau interstitielle synthétique de ciment (eau de ciment riche en NaOH/KOH). Les concentrations en colloïdes ont été enregistrées selon le temps écoulé pour différents arrangements expérimentaux. Les résultats indiquent que le processus d'interaction entre colloïdes (coagulation) contrôle l'inventaire des colloïdes. La concentration massique des colloïdes dispersés a été typiquement trouvée inférieurs à 0.02 ppm dans des systèmes en batchs non-perturbés. Une valeur limitée supérieur a été estimée égale à 0.1 ppm en prenant en compte les incertitudes des mesures.

Afin d'estimer la capacité d'un système dynamique à générer des colloïdes, les concentrations en colloïdes ont été mesurées dans l'eau interstitielle d'une colonne remplie de mortier M1. Les conditions chimiques régnant dans cette colonne étaient identiques à celles observées lors de la deuxième phase de dégradation du ciment (système de ciment contrôlé par le Ca(OH)₂). La valeur limitée supérieur de la concentration massique en colloïdes dans ce système dynamique à été estimée égale à 0.1 ppm.

Les résultats expérimentaux de cette étude ont permis d'évaluer les influences exercées par les colloïdes sur la mobilité des radionucléides. Pour estimer l'influence des colloïdes sur la rétention des radionucléides, on a supposé que les colloïdes dispersés dans les eaux interstitielles du mortier M1 réduisaient la sorption des radionucléides sur le ciment (R_d coefficent). La réduction de la sorption a été décrite sous la forme du coefficient de répartition des radionucléides entre l'eau interstitielle et la phase colloïdale (R_c) et la concentration massique en colloïdes (m_c). En présence de concentrations en colloïdes inférieures à 1 ppm, aucune réduction de la sorption n'est prévisible pour les radionucléides qui sorbent faiblement ou modérément sur le ciment (R_d ≤ 1 m³ kg^-1). De plus, la sorption des radionucléides sorbant fortement sur le ciment (R_d > 1 m³ kg^-1) ne sera pas réduite de façon significative pour des concentrations en colloïdes inférieures à 0.1 ppm. Cette concentration est considérée comme typique pour le matériau de remplissage. Pour des concentrations en colloïdes plus élevées, cependant, une réduction de la sorption pourrait avoir lieu dans le cas de radionucléides qui sont fortement sorbés. Néanmoins, en raison de la forte affinité que présentent ces éléments pour le ciment en l'absence de colloïdes, leur sorption prévue en présence de colloïdes sera également élevée.

Technical Report NTB 01-01

Model Radioactive Waste Inventory for Reprocessing Waste and Spent Fuel

Résumé

Ce rapport présente un inventaire-type des éléments combustibles usés (SF), déchets de haute activité vitrifiés (HLW) et déchets de moyenne activité à vie longue (ILW). L'inventaire décrit les SF, HLW et ILW, conditionnés et mis en conteneurs, que l'on estime devoir être produits par les 5 réacteurs nucléaires des centrales en exploitation, selon deux scénarios: l'un basé sur une production de 192 GWa(e) (3.2 GW(e) sur une période de 60 ans) et un autre, plus général, utilisant le chiffre de 300 GWa(e). Les déchets proviennent des éléments combustibles retraités et non retraités, ainsi que du combustible MOX (Métal OXyde), obtenu par le recyclage de l'uranium et du plutonium issus du retraitement. Par ailleurs, les déchets moyennement radioactifs émanant d'autres sources sont pris en compte dans les marges générales d'incertitude, mais ne sont pas décrits en détail dans l'inventaire.

Les déchets sont divisés en 17 catégories. Chaque catégorie est définie par les caractéristiques moyennes des colis qu'elle comprend. Une base de données rassemble l'information concernant l'activité des radionucléides, les autres caractéristiques radiologiques, les matériaux présents, les propriétés spécifiques et les valeurs maximales prévues pour les différentes caractéristiques des colis. Ces données font l'objet d'une présentation et d'explications, et sont accompagnées d'un bref descriptif indiquant l'origine des déchets.

Considérés dans leur ensemble, les volumes de déchets, les niveaux d'activité et les matériaux permettent de se représenter le contenu du dépôt. Les incertitudes concernant l'inventaire du dépôt font l'objet d'une analyse séparée. Les résultats de cette analyse permettent d'estimer les volumes de déchets supplémentaires que le dépôt devrait éventuellement accueillir.