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Technischer Bericht NTB 79-28

Bestimmung von Verteilungskoeffizienten (Kd-Werten) bei der Absorption von Cs und Sr an möglichen Zusätzen zu mineralischen Verfestigungen

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Ziel der Untersuchungen und Schlussfolgerungen

Die Konditionierung schwach- und mittelaktiver radioaktiver Abfälle aus dem Betrieb von Kernkraftwerken für eine Endlagerung erfolgt vielerorts durch eine Verfestigung mittels mineralischer Bindemittel. Im allgemeinen wird dazu Portlandzement verwendet. Aber auch andere mineralische Bindemittel sind denkbar, andere Zementarten, Mörtelmischungen oder auch Gips- oder Anhydrit-Binder. Neben genügender mechanischer Festigkeit ist das wichtigste Kriterium für eine optimale Verfestigung ihre Auslaugbeständigkeit in wässrigen Lösungen. Die eingebetteten Aktivitäten (Nuklide) sollen bei einem Wassereinbruch in ein Abfall-Lager in der Matrix möglichst gut fixiert bleiben. Die Nuklide mit den besten Löslichkeiten sind Cäsium und Strontium. Diese Spaltprodukte (Cs-137 und 134, Sr-90) bilden gleichzeitig den Hauptanteil der Aktivität in besagten Abfällen. Eine wesentliche Herabsetzung der Auslaugraten von mineralischen Verfestigungen kann erzielt werden durch Zusätze von Materialien, die Cäsium und Strontium möglichst gut absorbieren. In der Schweiz ist mit einem starken Mineralgehalt von Grundwässern zu rechnen. Ausserdem wird das Wasser während des Auslaugvorgangs in unmittelbarer Nähe der Verfestigungen sogar aus diesen heraus nahezu gesättigt sein mit Ca(OH)2 (Kalk) und/oder CaSO4 (Gips).

Aus diesen Gründen wurde an einer grossen Anzahl von möglichen Zusatzstoffen zu mineralischen Verfestigungen die Absorption von Cäsium und Strontium untersucht, und zwar je in reinem destillierten Wasser und in Lösungen, die mit Ca(OH)2 und CaS04 gesättigt waren.

Mit den ausgeführten Batch-Absorptions-Versuchen konnte gezeigt werden, ob es sich um reversible Absorptions-Gleichgewichte handelte, und es wurden die jeweiligen Verteilungs-Koeffizienten (Kd-Werte) bestimmt. Durch Verwendung verschiedener Nuklid-Konzentrationen konnte ermittelt werden, ob man sich noch im Bereich linearer Absorptions-Isothermen befand, oder ob bereits Sättigungserscheinungen auftraten. Oft zeigte sich eine Abhängigkeit der Kd-Werte vom Verhältnis g absorbierendes Material/ml Lösung im Batch. Diese Erscheinung konnte erklärt werden durch wasserlösliche Bestandteile aus den absorbierenden Materialien, die durch ihre verschiedenen Konzentrationen in den Lösungen die Absorption negativ beeinflussten.

Bei einigen untersuchten Materialien zeigten sich sehr komplexe "Absorptions-Verhältnisse", die zum Teil nicht gedeutet werden konnten.

In den Tabellen in Abschnitt 5 werden die Kd-Werte gegeben, mit den dazugehörenden Beladungen der Materialien und entsprechenden Kommentaren.

Die vorliegenden Werte gestatten eine Ausscheidung, welche möglichen Zusatzstoffe zu mineralischen Verfestigungen wegen zu geringer Absorption unwirksam sein werden. Mit den am besten absorbierenden Materialien müssen nun mit inzwischen ausgewählten mineralischen Bindemitteln Verfestigungs- und Auslaugversuche unternommen werden. Dabei wird zu optimieren sein zwischen den Verträglichkeiten der Zusatzstoffe und den Bindemitteln, den Festigkeiten, Porositäten, Mengen der einzubringenden Abfälle und schliesslich den Auslaugraten.

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