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Technical Report NTB 99-05

Geochemistry of Natural Redox Fronts - A Review

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Redoxgrenzen sind bedeutende geochemische Grenzflächen, die bei der Beurteilung der Sicherheit eines tiefen Endlagers radioaktiver Abfälle berücksichtigt werden müssen. In den meisten Fällen ist die ausgewählte Wirtgesteinsformation durch ihren Gehalt an zweiwertigem Eisen, Sulfiden etc. natürlicherweise reduzierend. Während Bau und Betrieb des Endlagers kann Luft in die Gesteinsformation eindringen. Sogar nach Versiegelung des Lagers können oxidierende Bedingungen noch für einige Zeit weiterbestehen bis aller eingeschlossene Sauerstoff aufgebraucht ist. Im Falle von hochaktivem Abfall kann die Radiolyse von Formationswasser eine weitere Quelle oxidierender Agentien darstellen. Oxidierende Bedingungen innnerhalb eines tiefen Lagers sind also möglich und haben potentiell einen starken Einfluss auf die Mobilität vieler Elemente. Die Bewegungsrate von Redoxgrenzen, der Grenzflächen zwischen oxidierenden und reduzierenden Milieux, und deren Einfluss auf die Migration von Radionukliden sind deshalb wichtige Faktoren, welche das Verhalten eines Abfalllagers beeinflussen können.

Dieser Bericht gibt eine Übersicht über das geochemische Verhalten von Elementen in natürlichen Redoxgrenzen, basierend auf publizierter Literatur und Arbeiten des Autors. Redoxgrenzen sind geochemisch/geometrisch variable Ausbildungsformen der globalen Grenzfläche zwischen den oxidierenden Bedingungen im Einflussbereich der Atmosphäre und reduzierenden Bedingungen in den meisten Gesteinen, welche überwiegend zweiwertiges Eisen, Sulfidschwefel und/oder organische Stoffe enthalten. Eine Klassifikation der Redoxgrenzen basierend auf einer Einteilung in oberflächennahe kontinentale, oberflächennahe marine und tiefe Milieux wird vorgeschlagen. Weltweit befindet sich diese Redoxgrenze meist im oberflächennahen Bereich von Gesteinen und Sedimenten, z. T. auch innerhalb von Wasserkörpern. Temperaturen entsprechen hier den Bedingungen der Erdoberfläche. Ein Tieferreichen der globalen Redoxgrenze bis in einige Kilometer ist in Becken mit oxidierten Sedimenten (Redbeds) und in gewissen hydrothermalen Zirkulationssystemen möglich. Temperaturen in derartigen Redoxfronten erreichen bis ca. 200°C. Sowohl oberflächennahe als auch tiefe Redoxfronten sind Orte der Akkumulation redoxsensitiver Elemente, was bisweilen bis zur Lagerstättenbildung führt, speziell der Elemente U, V, Cu, Ni, Au und Ag. Die Mineralogie von Redoxgrenzen ist extrem komplex. Bei erhöhter Temperatur zeigen mineralisierte Redoxgrenzen generell eine komplexere Mineralogie als Tieftemperatur-Redoxgrenzen. 

Basierend auf den Erkenntnissen von natürlichen Redoxgrenzen und in geringerem Masse auf experimentellen Daten wird das Redoxverhalten individueller Elemente diskutiert. Organische Geochemie, Mineralbildung, mikrobielle Aktivität, Radiolyse und geochemische Selbstorganisation an Redoxgrenzen werden kurz angerissen. Ein Überblick über aktive und fossile Redoxgrenzen im Gebiet Nordschweiz-Südschwarzwald sowie über analytische Methoden kommerzieller Labors zur Analyse redox-relevanter Elemente beschliessen den Bericht. 

Ein generelles Resultat dieses Berichtes ist die Bestätigung, dass im reduzierten Bereich von Redoxgrenzen U, Se, Pd und viele andere Elemente systematisch und effizient immobilisiert werden. Kopräzipitation führt zur verbreiteten Immobilisierung von SEE und eventuell von Th. Während diese Ergebnisse dem bekannten Verhalten dieser Elemente entsprechen, existieren unerklärte Unterschiede im Verhalten einzelner Elemente in den verschiedenen Typen von Redoxgrenzen, so z. B. das sehr kontrastierende Verhalten der sonst sich ähnlich verhaltenden Elemente Ni und Co im fossilen Meteorit Brunflo. Th ist ein weiteres Element, für welches an einigen Orten ein abweichendes geochemisches Verhalten vermutet werden kann. Eine starke Beeinflussung des Verhaltens von Elementen durch lokale, schwer erfassbare Grössen ist eines der Haupthindernisse bei der Interpretation von Daten aus natürlichen Systemen. 

Die systematische Zusammenstellung natürlicher und menschlich induzierter Redoxgrenzen in diesem Bericht erlaubt es, Typen von Redoxgrenzen zu indentifizieren, welche für Analogstudien geeignet sein könnten. Als besonders aussichtsreich erscheinen Verwitterungsbildungen auf homogenen Halden von Aufbereitungsprodukten (Typ IVb) und Redoxgrenzen, welche sich bei der Injektion von Meerwasser in tiefe Ölreservoire bilden. 

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