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Technical Report NTB 99-04

Experimental Studies of Cs, Sr, Ni and Eu Sorption on Na-illite and the Modelling of Cs Sorption

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Ein natürlicher Illit (Illite du Puy) wurde gereinigt und in die homo-ionische Na-Form überführt. Der konditionierte Na-Illit wurde hinsichtlich der Mineralogie, des chemischen Inventars und der physikalisch-chemischen Eigenschaften charakterisiert. Die Strukturformel wurde mit Hilfe energiedispersiver spektroskopischer Analysen­methoden wie SEM/TEM-EDS und einer chemischen Gesamtanalyse bestimmt. Die Kationenaustauschkapazität wurde mittels 22Na-Isotopenverdünnungsanalyse bei neutralem pH-Wert zu 127 meq kg-1 bestimmt. Die Stabilität des Na-Illit in Abhängigkeit des pH-Wertes im Bereich von pH ~3 bis ~6 wurde untersucht. Bei tiefen pH-Werten tritt eine teilweise Auflösung des Illits unter Freisetzung der Strukturelemente Al, Si, Mg und K auf. Der Nachweis von Ca und Sr in der Lösung wurde auf die Desorption dieser Elemente von den Kationenaustauschplätzen zurückgeführt. Alle diese genannten Elemente sind auch bei neutralem pH-Wert nachweisbar, jedoch in viel geringeren Konzentrationen. Solche Effekte können nicht vermieden werden und müssen bei der Interpretation der Sorptionsmessungen berücksichtigt werden.

Das Hauptaugenmerk der in diesem Bericht vorgestellten experimentellen Arbeiten lag auf dem Sorptionsverhalten von Cs, Sr, Ni und Eu an konditioniertem Na-Illit in Abhängigkeit der NaClO4 Elektrolytkonzentration (0.1 bis 0.01 M), der Nuklidkonzentration und des pH-Wertes im Bereich von pH ~3 bis ~11. Die Rd -Werte aus der pH-abhängigen Sorption und die der Sorptionsisotherme (Menge an sorbiertem Nuklid in Abhängigkeit der Gleichgewichtskonzentration dieses Nuklids) werden für die obengenannten Elemente vorgestellt. Bereits vor diesen Messungen wurden die jeweilige Sorptionskinetik bestimmt. Das umfangreiche Datenmaterial aus diesen Sorptionsmessungen dient als Quelldatensatz für die nachfolgende Modellierung.

Bislang wurden nur die Cs-Sorptionsdaten modelliert. Ein zwei «Sites» Kationenaustauschmodell wurde entwickelt, um das Sorptionsverhalten von Cs innerhalb des gesamten Bereiches der experimentellen Bedingungen zu beschreiben. Die beiden möglichen «Sites» werden «frayed edge sites» (FES, hohe Sorptionsaffinitiät, geringe Sorptionskapazität) und «type II sites» (geringe Sorptionsaffinität, hohe Sorptionskapazität) genannt. Selektivitätskoeffizienten für NaCs Kc {FES}, NaK Kc {FES}, NaH Kc {FES} und NaCs Kc {II} sowie die zugehörigen Sorptionskapazitäten werden für Illit bestimmt.

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