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Technical Report NTB 95-06

A Quantitative Mechanistic Description of Ni, Zn and Ca Sorption on Na-Montmorillonite, Part III: Modelling

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Titrations- und Sorptionsmessungen mit Na-Montmorillonit wurden unter verschiedenen Bedingungen durchgeführt und hinsichtlich Kationenaustausch und Oberflächenkomplexierungsmechanismen interpretiert. Zur Interpretation wurde ein Rechencode, MINSORB, entwickelt mit dem die Sorption der Radionuklide unter Berücksichtigung beider Mechanismen modelliert werden konnte. Der Code berücksichtigt zudem Konkurrenzreaktionen durch andere Kationen. Ein stufenweise iteratives Anpassungs-/Modellierungsverfahren wird beschrieben. Es wird gezeigt, dass zur Modellierung der Oberflächenkomplexierung kein elektrostatischer Term berücksichtigt werden muss. Ein grundlegender Datensatz für Na-Montmorillonit wurde bestimmt, der die Sorptionskapazitäten sowie Protonierungs-/Deprotonierungskonstanten enthält und für alle Oberflächenkomplexierungsreaktionen gültig war. Aus den detaillierten Untersuchungen zur Ni und Zn Sorption wurden intrinsische Komplexierungskonstanten für die zwei im Modell berücksichtigten ≡SOH­Oberflächengruppen bestimmt. Die Sorption von Mg, Ca und Mn wurde, obwohl weniger detailliert, ebenfalls untersucht, und Komplexierungskonstanten für diese Kationen konnten abgeleitet werden. In den Modellierungen wurden Kationaustauschprozesse mit den gemessenen Selektivitätskoefficienten Ni-Na, Zn-Na und Ca-Na jeweils mitberücksichtigt. Mit dem vorgestellten Modell können die experimentellen Daten der Titrationskurven, der pH-abhängigen Sorptionskurven wie auch der Sorptionsisothermen berechnet werden.

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