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Technical Report NTB 91-10

A natural analogue study of the Maqarin hyperalkaline groundwaters I. Source term description and thermodynamic database testing

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Bei mehreren nationalen Entsorgungsprogrammen für radioaktive Abfälle ist vorgesehen, die schwach- und mittelaktiven Abfälle (SMA) entweder in Zementmatrix oder in mit Zement verfüllten Endlagern einzuschliessen. Im Weiteren planen einige Länder, die langlebigen mittelaktiven Abfälle (LMA) in einem räumlich abgetrennten Teil des Endlagers für hochaktive Abfälle (HAA) ebenfalls in einem zementdominierten Milieu zu lagern. Zemente und Beton werden vor allem aufgrund ihrer guten bautechnischen Eigenschaften eingesetzt. Diese Materialien zeigen aber auch in Bezug auf die Endlagersicherheit vorteilhafte Merkmale, da im Allgemeinen für die meisten wichtigen Radionuklide in den hyperalkalischen Zementporenwässern niedrige Löslichkeiten und in der zementhaltigen Verfüllung eine hohe Sorptionsfähigkeit resultieren.

Modellrechnungen über die Wechselwirkung zwischen Grundwasser und Zement/Beton weisen darauf hin, dass vorerst KOH-und NaOH-haltige Lösungen entstehen. Nach dieser ersten Phase werden über einen längeren Zeitraum Ca(OH)2-gepufferte Lösungen gebildet. Diese Lösungen treten in Wechselwirkung mit dem Endlager-Wirtgestein ein und vermögen dabei die Gesteinseigenschaften vor allem in unmittelbarer Nähe des Endlagers zu verändern. Das ursprüngliche Retardierungsvermögen des Gesteins, welches bei der Begründung der Standortwahl mitentscheidend war, könnte dabei lokal gerändert werden (diese Umwandlungsvorgänge können auch die Eigenschaften der wasserführenden Klüfte sowie der sorbierenden Mineralien beeinflussen). In Bezug auf die Sicherheitsanalyse des Endlagers ist dies von grosser Bedeutung.

Einige dieser Prozesse wurden bisher im Labor untersucht. Die Resultate sind aber mit einer gewissen Unsicherheit behaftet, weil die Dauer der Laborexperimente zeitlich begrenzt ist. Um Resultate innerhalb eines vernünftigen Zeitraums zu erhalten, müssten die meisten Experimente bei unrealistisch hohen Temperaturen durchgeführt werden; die Extrapolation der Resultate auf endlagerrelevante Bedingungen ist deshalb problematisch.

Es besteht aber eine weitere Möglichkeit, die Modelle des Endlagerverhaltens zu prüfen, indem geeignete natürliche Systeme, welche auf irgendeine Weise den in einem Endlager vorkommenden Prozessen oder Systemen analog sind, untersucht werden. Diese Methode der sogenannten Analogstudien bietet den Vorteil, dass dabei die relevanten Prozesse, die in der Natur über längere Zeiträume ablaufen, studiert werden können. Falls der Standort der Untersuchungen sorgfältig ausgewählt wird, dürfen gegenüber Laborversuchen realistischere Resultate für die effektiven Bedingungen in Endlagern erwarten werden. Obwohl natürliche Analogstudien bereits eine wohldefinierte Rolle in Analysen der Endlagersicherheit spielen, wurden diese bis anhin eher selten im Hinblick auf ein zementhaltiges Endlager angewendet. Eine bemerkenswerte Ausnahme ist das gemeinsame Nagra/UK Nirex Oman-Projekt. Im Rahmen dieses Projekts wurden geochemisch-thermodynamische Rechenmodelle (Codes) getestet sowie das Verhalten von Mikroorganismen in einem hyperalkalischen System untersucht. Die Ergebnisse dieser Studie waren derart vielversprechend, dass die Nagra und UK Nirex (diesmal in Zusammenarbeit mit Ontario Hydro) sich entschieden haben, solche Analogstudien weiterzuführen. Dies führte zum gegenwärtigen Projekt in Maqarin, im Nordwesten von Jordanien.

Dieser Standort unterscheidet sich von den Ophioliten im Oman, in dem die Chemie des hyperalkalischen Grundwassers durch natürlich vorkommende Mineralien und Gele bestimmt wird, wie sie auch in Zement vorkommen. Damit ist die Analogie mit den Bedingungen in einem zementdominierten Endlager noch besser. In Maqarin wurden auch relativ hohe Konzentrationen von U und anderen sicherheitsrelevanten Elementen festgestellt.

In einem gemeinsam von der Nagra, Ontario Hydro und UK Nirex finanzierten Untersuchungsprogramm wurden unter anderem eine Reihe von Prozessen studiert, die relevant für die Entwicklung eines zementdominierten Endlagers sind:

  • Die Wechselwirkung zwischen hyperalkalischen Grundwässern und einem noch nicht umgewandelten Umgebungsgestein. Dies war die erste Studie ihrer Art, die sich auf Prozesse konzentriert, die potentiell auch zwischen hyperalkalischen Lösungen aus einem zementdominierten Endlager und dem umgebenden Wirtgestein stattfinden können.
  • Bestimmung der Löslichkeit und der Speziation von Spurenelementen in hyperalkalischen Grundwässern, um damit die Datenbasis, vor allem für sicherheitsrelevante Elemente (z. B. U, Th, Ra, Pb, Se, Ni und Sn), für thermodynamisch-geochemische Rechenmodelle prüfen zu können.
  • Beurteilung der Bedeutung von mikrobiellen Prozessen in hyperalkalischen Systemen, um die möglichen Auswirkungen solcher Mikroben auf das Nahfeld eines zementhaltigen Endlagers festzustellen.
  • Messung der Kolloidkonzentrationen in hyperalkalischen Grundwässern als Hinweis auf das Verhalten von Kolloiden im und um das Nahfeld eines zementhaltigen Endlagers (dies war die erste derartige Analogstudie).
  • Beurteilung von Mörtel-Karbonatisierungsprozessen, die relevant sind für die mögliche Fixierung von 14C-Isotopen in den zementhaltigen technischen Barrieren eines Endlagers für hochaktive Abfälle oder abgebrannte Brennelemente.

Es werden nur vorläufige Daten über die Wechselwirkung zwischen den hyperalkalischen Grundwässern und der Wirtgesteinsformation präsentiert, weil die zementhaltigen Materialien für die Endlager noch nicht festgelegt sind. Trotzdem zeigen die hier, wie auch im Bericht von Milodowski et al. (1992) dargestellten Daten eine deutliche Wechselwirkung zwischen dem hyperalkalischen Grundwasser und dem Wirtgestein. Die Bedeutung der Resultate ist noch nicht vollständig klar; eine weitere Studie mit zusätzlichem Probematerial von Maqarin wird gegenwärtig durchgeführt.

Die Prüfung der thermodynamischen Databasis wurde mit grossem Erfolg durchgeführt und mehrere deutliche Widersprüche konnten identifiziert werden. Nach der Überarbeitung der Datenbasis wurden weitere Tests für Ni und Sn durchgeführt, indem die Daten mit den Resultaten von sorgfältig kontrollierten Laborexperimenten verglichen wurden. Obwohl die Auswahl der in den Datenbanken enthaltenen Mineralphasen eher unrealistisch ist, führen die Parameter im Allgemeinen zu konservativen Ergebnissen, d. h. die resultierenden Nuklidlöslichkeiten werden meistens überschätzt. Dies ist für die rechnerische Abschätzung der Endlagersicherheit beruhigend. Im Weiteren ist zu bemerken, dass die meisten vorkommenden Diskrepanzen zwischen Modellvoraussagen und natürlichen Befunden genau erklärt werden konnten, was für die gute Belastbarkeit der verschiedenen Datenbasen spricht. Ein eigentlicher Fehlschlag muss jedoch im Falle von Uran festgestellt werden, wo die vorhandenen Datenbanken stark abweichende Hinweise auf die Speziation und Löslichkeiten ergeben; leider verhalfen keine der jeweiligen Angaben zu einer einigermassen befriedigenden Interpretation des natürlichen Verhaltens von Uran.

Die mikrobiologische Studie hat gezeigt, dass die mikrobielle Aktivität durch die Verfügbarkeit von Nährstoffen und nicht so sehr durch die hohen pH-Werte limitiert wird. Dieses Resultat ist wichtig für Endlagerauslegungen, bei denen nicht spezifisch gezeigt werden kann, dass die mikrobielle Aktivität wegen der limitierten Verfügbarkeit von Nährstoffen begrenzt sein wird.

Die Umwandlung von Zement könnte möglicherweise die Kolloidkonzentrationen im und um das Nahfeld eines zementhaltigen Endlagers erhöhen. Solche Prozesse wurden aber bis jetzt nur wenig untersucht. Die in diesem Bericht präsentierten Daten sind daher von grosser Bedeutung, weil sie die einzigen Daten für Kolloide in alten hyperalkalischen Grundwässern darstellen. Im Vergleich mit anderen sedimentären Grundwässern weisen die Maqarin-Daten auf niedrige Kolloidkonzentrationen hin, obwohl eigentlich einige der erwarteten Kolloide unter hyperalkalischen Bedingungen stabil sein sollten und die relativ offenen Klüfte am Maqarin-Standort vermutlich nur wenige Kolloide auszufiltrieren vermögen.

Obwohl die Chemie der Kolloide nur wenig bekannt ist, ist offensichtlich, dass nur ein unbedeutender Anteil des gelösten Urans in Form von Kolloiden vorliegt – im Widerspruch zu früheren Voraussagen für hyperalkalische Bedingungen (Beobachtungen aus dem Oman). Es kann aber nicht ausgeschlossen werden, dass allenfalls Ausfällungen während der Probenlagerung vor der Bestimmung der Kolloidkonzentrationen zu künstlich tieferen Messwerten führen könnten. Die Kolloidresultate sind deshalb nur als vorläufig zu betrachten, bis die Resultate von gezielten Untersuchungen vor Ort vorliegen.

Mit der Studie der Mörtel-Karbonatisierung wurde eruiert, inwieweit Laborexperimente durch die Untersuchung natürlicher Systeme ergänzt werden können. Die Resultate zeigen, dass in einigen Gebieten von Maqarin die Karbonatisierung ziemlich bedeutend ist. Der Standort wäre also geeignet als Analogon für die im Endlager vorkommenden Karbonatisierungsprozesse, die potentiell auch zur Retardation von 14C beitragen können.

Im Allgemeinen hat das Maqarin-Analogprojekt wertvolle, und zum Teil einzigartige Daten geliefert über die Wechselwirkung zwischen hyperalkalischen Lösungen und Endlagergesteinen, über Mikroben und Kolloide in hyperalkalischen Grundwässern sowie die Eignung der gegenwärtigen Datenbasis für thermodynamisch-geochemische Modelle, die zur rechnerischen Abschätzung der Nuklidfreisetzung aus einem zementhaltigen Endlager dienen. Die Resultate der Maqarin-Studie wurden schon zum Teil bereits in Endlager-Sicherheitsanalysen berücksichtigt. Da die Realisierung von Endlagern, die zementhaltige Materialien enthalten, auch in den Ländern der verschiedenen Co-Sponsoren des Maqarin-Projekts immer näher rückt, ist zu hoffen, dass die Ergebnisse dieser Studie in der Zukunft noch mehr Anwendung finden werden.

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