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Technical Report NTB 91-06

Grimsel Test Site Batch sorption experiments with iodine, bromine, strontium, sodium and cesium on Grimsel mylonite

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Laborexperimente zur Unterstützung der Durchführung und Interpretation von Tracerexperimenten im Felslabor Grimsel (FLG) sind seit einiger Zeit im Gange. Der vorliegende Bericht umfasst die Resultate von Batch-Sorptionsexperimenten mit den Radiotracern Jod, Brom, Natrium, Strontium und Cäsium.

Protomylonit, das Füllmaterial der Migrationstestkluft AU 96 war nicht in genügender Menge abbaubar, so dass für die Untersuchungen Mylonit aus der benachbarten Scherzone AU 126 verwendet wurde. Alle Laborexperimente sind in Handschuhboxen unter Stickstoff mit sehr geringen CO2- und O2-Partialdrücken durchgeführt worden (< 10 ppm). Der Mylonit wurde mit dem lokalen Grimsel-Formationswasser (NGW) für alle Untersuchungen vorkonditioniert. Eine erste Serie von Sorptionsexperimenten wurde ohne Schütteln durchgeführt, um die Bildung neuer Oberflächen zu vermeiden. Die Sedimentation des Mylonites hatte jedoch eine langsame Kinetik zur Folge, weshalb in den weiteren Experimenten, kontinuierlich leicht geschüttelt wurde.

Keine Sorption (Rd < 0.1 ml/g) von Jod und Brom an Mylonit konnte unter den experimentellen Bedingungen gemessen werden.

Die gemessenen Sorptionskoeffizienten von 85Sr und 22Na (65 – 110 ml/g beziehungsweise 2.3 – 3.5 ml/g) waren nicht abhängig von der Nuklidkonzentration, vorausgesetzt diese war weit unter dem natürlichen Elementgehalt im NGW. Isotopenaustausch in diesem Konzentrationsbereich kann daher angenommen werden. Die Sorptionskoeffizienten variierten ebenfalls nicht mit dem Gestein/Wasser­Verhältnis. Experimente mit einem massiven Austauschkation (Silber-Thioharnstoff) ergaben den Hinweis, dass Natrium teilweise auch weniger zugängliche Austauschstellen besetzt, was eine Erklärung für die beobachtete langsame Kinetik von Natrium liefert. Experimente mit Mylonit kleinerer Korngrösse bestätigen diese Annahme.

Batch-Sorptionsexperimente mit Cäsium bei Anfangskonzentrationen zwischen 3.2 × 10-8 und 5.0 × 10-4 M ergaben, dass die Adsorption reversibel und nicht-linear war. Die gemessenen Sorptionskoeffizienten waren zwischen 3800 und 21 ml/g. Eine erhöhte Kaliumkonzentration in der Lösung führte zu einer kleineren Adsorption von Cäsium, was auf eine Konkurrenz zwischen Cs und K bei der Besetzung der Austauschplätze hindeutet. Bei der tiefsten Konzentration scheint das Cs durch Ionenaustausch mit K an spezifischen Stellen sorbiert zu werden, möglicherweise mit gleichzeitigem Isotopenaustausch. Unter diesen Bedingungen und gewissen Annahmen kann ein Sorptionskoeffizient für Cäsium für Wässer mit unterschiedlichem Kaliumgehalt berechnet werden. Eine Extrapolation von Labordaten für Cäsium auf Feldbedingungen dürfte schwierig sein wegen der leichten, jedoch potentiell signifikanten Unterschiede zwischen dem im Labor verwendeten Mylonit und dem Kluftfüllmaterial der Testzone.

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