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Technical Report NTB 90-18

COMPLEXATION OF Cu2+, Ni2+ AND UO22+ BY RADIOLYTIC DEGRADATION PRODUCTS OF BITUMEN

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Das Komplexbildungsverhalten der durch die Radiolyse entstandenen Bitumen-Degradationsprodukte wurde unter endlagerrelevanten Bedingungen untersucht.

Die potentielle Komplexbildungskapazität der Degradationsprodukte wurde anhand von Komplexierungsexperimenten mit Cu2+, Ni2+ und UO22+ studiert. In Lösungen mit einer Ionenstärke I = 0,1 M wurden generell nur 1:1-Komplexe mit log K-Werten von 5,7 – 6,0 für Cu2+, 4,2 für Ni2+ und 6,1 für UO22+ gebildet. Die Zusammensetzung der Bitumenwässer wurde mittels GC-MS und lC ermittelt. Als Hauptkomponenten der Bitumen-Degradation wurden Monocarbonsäuren (Ameisensäure, Essigsäure, Myristinsäure, Stearinsäure ...), Dicarbon-Säuren (Oxalsäure, Phthalsäure) und die Carbonate gefunden.

Die experimentell gefundenen log K-Werte stimmen gut mit den Literaturwerten überein. Im Bereich unterhalb pH = 7 dominieren die Oxalat-Komplexe mit Cu2+, Ni2+ und UO22+ während bei höheren pH-Werten (typisch für Nahfeld-Umgebung) die Konkurrenzierung durch OH-Ionen immer stärker wird und die Rolle des Oxalats als Ligand an Bedeutung verliert. Das wichtigste Resultat dieser Untersuchungen ist deshalb die Feststellung, dass die radiolytischen Bitumen-Degradationsprodukte im Nahfeld als potentielle Komplexbildner keine Bedeutung haben und somit für die Sicherheitsanalyse unwichtig sind.

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