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Technical Report NTB 86-25

Experiments on Container Materials for Swiss High-Level Waste Disposal Projects Part III

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Das gegenwärtige Konzept zur Beseitigung hochaktiver Abfälle in der Schweiz besteht aus einem Endlager in einer Tiefe von 1’000 bis 1’500 m im kristallinen Untergrund der Nordschweiz. Die Abfälle werden in einem Behälter eingelagert, der während mindestens 1’000 Jahren als technische Barriere mit hoher Integrität funktionieren soll.

Dieser Bericht ist der dritte in einer Serie, die sich mit der Evaluation potentieller Werkstoffe für solche Behälter befasst. Vier Materialien wurden im ersten Bericht für eine weitere Auswertung identifiziert: Stahlguss, Kugelgraphit-Gusseisen, Kupfer und Ti-Code 12. Es wurde daraus geschlossen, dass weitere Korrosionsversuche nötig sind, um die Eignung dieser Werkstoffe als mögliche Behältermaterialien zu bestätigen. Im zweiten Bericht wurde gezeigt, dass Stahlguss eine genügende Korrosionsbeständigkeit unter Endlagerbedingungen besitzt, um als primärer Werkstoff für einen Behälter für hochaktive Abfälle betrachtet zu werden. Die Langzeit-Korrosionsgeschwindigkeit wurde auf 20 μm/a geschätzt.

Die im Laufe des geologischen Untersuchungsprogramms der Nagra durchgeführten chemischen Grundwasseranalysen deuteten darauf hin, dass die Zusammensetzung des Standardwassers, mit einer Gesamtmenge an gelösten Stoffen von 3'200 mg/l und 0.1 μg/g Sauerstoff, welches in der ersten Serie von Korrosionsversuchen benützt wurde, bedeutend weniger salzhaltig und oxidierender war als die in einem schweizerischen Endlager für hochaktive Abfälle zu erwartenden Grundwässer (Gesamtmenge an gelösten Stoffen typischerweise 15’000 mg/l und praktisch sauerstoffrei).

Immersionsversuche wurden in beiden Wässern bei 80 und 140°C mit zwei Sauerstoffgehalten (Null und 0.1 μg/g) durchgeführt. Die Korrosion von Stahlguss sowie von Kugelgraphit-Gusseisen war unter allen getesteten Bedingungen einheitlich. Es wurde beobachtet, dass die Korrosionsgeschwindigkeit im Wasser höherer Salinität und mit höherem Sauerstoffgehalt grösser war. Der Einfluss der Temperatur war nicht so ausgeprägt. Nach 6'000 Stunden Immersion wurden Korrosionsgeschwindigkeiten bis zu 60 μm/a für Stahlguss in Böttstein-Wasser mit 0.1 μg/g Sauerstoff bei 80°C und bis zu 31 μm/a bei 140°C gemessen. Der Sauerstoff wird schnell verbraucht (z. B. durch die Korrosionsreaktion selbst), daher herrschen kurz nach Verschluss anaerobische Bedingungen. Die betreffenden Langzeitdaten sind also die Resultate für Null-Sauerstoff, die sich von 4 μm/a in Säckinger-Wasser bei 140°C bis 18 μm/a in Böttstein­-Wasser bei 140°C erstrecken.

Langzeit-Korrosionsversuche wurden auch in wassergesättigtem hochkompaktiertem Na-Bentonit bei 80 und 140°C unter endlagernahen Bedingungen durchgeführt. Die Korrosionsgeschwindigkeiten für Stahlguss nach 6'000 Stunden Aussetzung lagen im Bereich von 4 -13 μm/a.

Auf den Korrosionsproben der Immersions- und Bentonitversuche wurde kein Lochfrass beobachtet. Trotzdem könnte es sein, dass Aenderungen in der Grundwasserchemie zu starkem Lochfrass führen könnten, vor allem in den frühen Phasen mit genügendem Sauerstoff. Die Einflüsse von Aenderungen der Hauptbestandteile des Grundwassers (d. h. Chlorid und Sulfat) und der Einfluss des Carbonats wurden untersucht. Lochfrass braucht eine bestimmte Passivität der restlichen Oberfläche, um zu tieferen Löchern zu führen. Elektrochemische Messungen haben gezeigt, dass Passivität bei den untersuchten Temperaturen (50 und 80°C) möglicht ist. Die wichtigsten Faktoren sind Chlorid, Carbonat und pH. Während Carbonat und hohe pH-Werte die Passivität steigern, können hohe Chlorid-Gehalte sowohl Lochfrass fördern als auch den passiven Bereich vermindern; sie können also den Ansatz zum Lochfrass entweder erhöhen oder vermindern, abhängig von den Werten der anderen zwei Parameter. Die elektrochemische Untersuchung bestätigte die Beobachtung, dass Lochfrass in den zwei Referenzwässern nicht vorkommen sollte.

Die 6'000 Stunden-Korrosionsgeschwindigkeiten, abgeleitet aus den Immersionstests und jenen im Bentonit, lagen unter der Langzeitabschätzung von 20 μm/a für Stahlguss im Endlager unter anaerobischen Bedingungen. Diese Bedingung ist relevant für den Grossteil des Gehälterlebens. Es besteht also kein Grund zur Revision der Abschätzung der gesamten Langzeit-Korrosionsgeschwindigkeit.

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