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Technical Report NTB 86-21

Modelling Interaction of Deep Groundwaters with Bentonite and Radionuclide Speciation

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In der kürzlich veröffentlichen Sicherheitsanalyse für ein mögliches Endlager für hochradioaktive Abfälle in der Schweiz wurde der Quellterm für die Nuklidmigration in der Geosphäre unter anderem aufgrund der oberen Löslichkeitsgrenzen der Nuklide im tiefen granitischen Grundwasser abgeschätzt. Um eine realistischere Beschreibung der Freisetzung von radioaktiven Abfallstoffen aus dem Endlager zu ermöglichen, muss die Nahfeldchemie eines Endlagers für stark radioaktive Abfälle quantitativ spezifiziert werden. Die Hauptbestandteile des Nahfeldes sind im schweizerischen Fall die verglaste Abfallmatrix, welche von einem massiven Stahlbehälter umgeben und horizontal in einem mit Natriumbentonit verfüllten Stollen gelagert sein wird.

In dieser Arbeit wird ein Modell vorgestellt, welches die Berechnung der zeitabhängigen chemischen Zusammensetzung des Porenwassers in hochverdichtetem Natriumbentonit erlaubt. Für dieses Porenwasser werden anschliessend Löslichkeitslimiten und Speziation wichtiger Aktinide und des Spaltproduktes Technetium berechnet.

Das Modell basiert auf Messungen der Einwirkung von Natriumbentonit auf Grundwasser und extrapoliert die Labordaten auf Endlagerbedingungen. Die Wechselwirkung zwischen Natriumbentonit und Grundwasser wird mit einem Ionenaustauschmodell beschrieben, welches Natrium, Kalium, Magnesium und Calcium als austauschbare Kationen berücksichtigt. Es wird angenommen, dass das Porenwasser des verdichteten Bentonits mit Calcit gesättigt ist, solange der Bentonit über genügend Karbonate verfügt, um dieses Gleichgewicht aufrechtzuerhalten. Als weitere Randbedingung wird Quarzsättigung angenommen. Für das Porenwasser des verdichteten Natriumbentonits, welcher mit schweizerischem Referenzgrundwasser gesättigt ist, sagt das Modell einen pH-Wert von 9.7 und eine Karbonataktivität von 8 × 10-4 M voraus. Um Aussagen über das Langzeitverhalten des Bentonits machen zu können, wurde ein einfaches Modell entworfen, welches das Nahfeld als Mischtank betrachtet. Damit wird versucht, den kontinuierlichen Austausch von Grundwasser zwischen Nahfeld und Wirtgestein zu modellieren. Die Rechnung zeigt, dass sich der Natriumbentonit dabei langsam in Calciumbentonit umwandelt. Diese Umwandlung wird, grob geschätzt, nach etwa zwei Millionen Jahren beendet sein. Die Illitisierung von Natriumbentonit wird nicht berücksichtigt.

Die so modellierten chemischen Zusammensetzungen des Nahfeldwassers dienen als Grundlage für die Berechnung der Löslichkeitslimiten und der Speziation der folgenden Elemente: Uran, Neptunium, Plutonium, Thorium, Americium und Technetium. Es wird angenommen, dass das Redoxpotential im Nahfeld durch die Korrosionsprodukte des Stahlbehälters bestimmt wird. Mit Ausnahme von Uran und Neptunium sind die Löslichkeitslimiten im Porenwasser des Nahfeldes kleiner als im Wasser des ungestörten granitischen Gesteins. Die Löslichkeiten von Uran und Neptunium können im Nahfeld um Grössenordnungen höher sein als im Fernfeld, was zu einem verhältnismässig steilen Konzentrationsgefälle an der Nah-Fernfeldgrenze oder innerhalb des Verfüllmaterials führen kann. Die Bildung von Uran­ und Neptunium-Kolloiden in diesem Bereich kann nicht mit Sicherheit ausgeschlossen werden. Eine Freisetzung solcher Kolloide in die Geosphäre wäre allerdings stark von deren Stabilität und Mobilität abhängig.

Aus chemischer Sicht scheint Calciumbentonit stabiler als Natriumbentonit zu sein. Schlüsselparameter für die Nuklidspeziation, wie pH und Karbonatkonzentration, werden von Calciumbentonit bedeutend weniger stark beeinflusst, als von Natriumbentonit. Aus diesen Gründen wäre die Calciumform der Natriumform als Verfüllmaterial vorzuziehen, auch weil dabei eine zuverlässigere Voraussage der Quellterme für den Radionuklidtransport in der Geosphäre möglich würde.

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