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Technical Report NTB 17-13

The development of a thermodynamic sorption data base for montmorillonite and the application to bentonite

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Im Verlauf der letzten beiden Jahrzehnte wurden Untersuchungen zur Aufnahme von Radionukliden in Montmorillonit in Form von Messungen von Sorptionskanten und ‑isothermen durchgeführt. Die untersuchten Metalle umfassen Co(II), Ni(II), Cd(II), Zn(II), Fe(II), Eu(III), Am(III), Sn(IV), Th(IV), Np(V), Pa(V) und U(VI) und alle entsprechenden Messdaten werden in diesem Bericht präsentiert. Der extensive experimentelle Datensatz wurde erfolgreich mit dem "two site protolysis non electrostatic surface complexation cation exchange" (2SPNE SC/CE) Sorptionsmodell modelliert. Früher publizierte Resultate wurden nicht immer mit demselben Satz von Hydrolysekonstanten ausgewertet. In diesem Bericht werden deshalb sämtliche Sorptionsmessungen noch einmal mit einem konsistenten Satz von Hydrolysekonstanten modelliert und die so erhaltenen Sorptionskurven präsentiert.

Lineare Freie-Energie-Beziehungen ("linear free energy relationships", LFERs) zwischen Oberflächenkomplexierungskonstanten und entsprechenden wässrigen Hydrolysekonstanten wurden separat für zweiwertige Übergangsmetalle, dreiwertige Lanthaniden/Actiniden und vierwertige Actiniden abgeleitet. Die LFER-Methode ermöglicht es, Oberflächenkomplexierungskonstanten abzuschätzen, falls experimentelle Daten von schlechter Qualität sind oder gänzlich fehlen, um so Sorptionswerte zu berechnen. Wie gut oder schlecht solch eine Schätzmethode funktioniert, wird an einem Beispiel erläutert, wo Oberflächenkomplexierungskonstanten für spezifische Metalle mittels LFERs abgeschätzt wurden, um damit Sorptionskanten und -isothermen zu berechnen, die dann mit experimentellen Sorptionswerten verglichen wurden. Zudem wird eine generelle Methodik vorgeschlagen, um LFER zur Berechnung der Metallsorption in Fällen zu verwenden, wo keine Sorptionsdaten vorhanden sind. Sie wird auf die Voraussage von Sorptionskanten und -isothermen für Mn(II), Cu(II), Pu(III), U(IV), Np(IV) und Pu(IV) angewandt.

Schliesslich wird die Fähigkeit des 2SPNE SC/CE-Sorptionsmodells und der damit verbundenen Modellparameter geprüft, die Aufnahme von Radionukliden in komplexen MX-80-Bentonit/ Porenwassersystemen quantitativ zu beschreiben. Dazu wurden Blindvoraussagen gemacht und mit gemessenen Sorptionsdaten verglichen. Die Hauptannahme dabei war, dass die Sorption an MX-80-Bentonit durch den Gehalt an Montmorillonit kontrolliert wird.

Die Hauptschlussfolgerung der vorliegenden Arbeit lautet, dass die vorgestellten Tabellen mit Oberflächenkomplexierungskonstanten und Selektivitätskoeffizienten für Kationenaustausch in Verbindung mit der LFER-Methode und dem 2SPNE SC/CE-Sorptionsmodell ein leistungsfähiges Mittel sind, um die Sorption vieler Radionuklide in komplexen Porenwasser/Bentonit-Systemen zu berechnen, und sie stellen eine eigentliche thermodynamische Sorptionsdatenbank für Montmorillonit/Bentonitsysteme dar.

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