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Technical Report NTB 17-11

Estimates of the influence of radionuclide solubility limits and sorption competition on the sorption values in the SDBs of MX-80 bentonite and Opalinus Clay

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In einem geologischen Tiefenlager für radioaktive Abfälle wird langfristig eine Vielzahl von Metallen (stabile und radioaktive Isotope) im Porenwasser gelöst auftreten. Diese stammen z. B. aus dem Verfüll­mate­rial, der Korrosion der Behälter für hochaktive Abfälle und der Auflösung von abge­brannten Brennelementen und verglasten Abfällen. Solche kom­plexen Porenwässer bilden einen integralen Bestandteil bei der Betrachtung eines realistischen Tiefenlagersystems.

Zwei Effekte spielen hierbei eine entscheidende Rolle. Erstens bestimmt nicht die Spuren­kon­zen­tration eines einzelnen Radionuklids die Sorption, sondern es ist hier die Gesamtkon­zen­tra­tion eines Elements (d. h. radioaktive + stabile Isotope) massgebend. Zweitens können gelöste Metalle untereinander um die vorhandenen Sorptionsplätze in Verfüllmaterial und Wirt­gestein kon­kurrieren. Beide Effekte – die hohe Gesamtkonzentration eines Elements und mögliche Kon­kur­renz­effekte für die Sorption – können zu deutlich tieferen Sorptionswerten bei­tragen.

Um belastbare Aussagen über die langfristige Entwicklung eines geologischen Tiefenlagers für radio­aktive Abfälle treffen zu können, ist es daher wichtig, den Einfluss der frei gesetzten Radio­nuklide auf den Transport durch das Multibarrierensystem eines Tiefenlagers zu quanti­fi­zieren. Der einzig praktikable Weg, Einfluss und Auswirkung der kompetitiven Sorption in MX-80 Ben­to­nit und Opalinuston zu beurteilen, ist die Modellierung nasschemischer Daten. Diese wurde mit dem "2 site protolysis non electrostatic surface complexation cation exchange" (2SPNE SC/CE) Sorptionsmodell durchgeführt. Es zeigte sich generell, dass die kompetitive Sorption zwischen Metallen, die chemisch ähnlich sind (bezüglich Wertigkeit, Hydrolysever­hal­ten) und für die die gleiche Lineare-Freie-Energie-Beziehung LFER gilt, eine Rolle spielt. Dabei wurden drei Haupt­gruppen von gelösten Metallen in Betracht gezogen: a) zweiwertige Über­gangs­metalle, b) dreiwertige Aktiniden / Lanthaniden und c) vierwertige Aktiniden. Die Ergeb­nisse zeigten, dass kompetitive Sorption nur unter Metallen innerhalb derselben Gruppe, jedoch nicht unter Metallen unter­schied­licher Gruppen erfolgt.

Die wichtigsten Schlussfolgerungen dieser Studie sind:

  • Bei den zweiwertigen Übergangsmetallen ist zweiwertiges Eisen das domi­nierende kompe­ti­tive Metall, dessen Konzentration in Lösung durch die Lös­lichkeit von Siderit bestimmt wird. Hohe Eisenkonzentrationen führen zu einer Verminde­rung der Sorptionswerte von zwei­werti­gen Übergangsmetallen um ungefähr zwei Grössen­ord­nun­gen, verglichen mit deren jeweili­gen Spurenelementkonzentrationen in MX-80 und Opali­nuston.
     
  • Kompetitive Sorption findet auch zwischen dreiwertigen Aktiniden und Lanthaniden statt. Der Effekt der Konkurrenz bzw. die Reduktion der Sorptionswerte hängen dabei von der Summe deren lokaler Konzentrationen ab. Schlimmstenfalls ist von einer berech­neten Reduk­tion für dreiwertige Aktiniden und Lanthaniden um einen Faktor 10 bis 100, im Ver­gleich zu deren jeweiligen Spurenelementkonzentrationen in MX-80 und Opalinuston aus­zu­gehen.
     
  • Für vierwertige Aktiniden spielt die kompetitive Sorption ebenfalls eine Rolle. Die erwar­tete Sorptionsreduktion beträgt hier ca. Faktor 10 für MX-80 Bentonit bzw. ca. 3 für Opali­nuston, verglichen mit den jeweiligen Spurenelementkonzentrationen.

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