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Technical Report NTB 17-05

Chemistry of selected dose-relevant radionuclides

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Bei Betrachtung der Berechnungen der Dosisraten, die als Teil der provisorischen Sicherheits­analysen in Etappe 2 des Sachplans geologische Tiefenlager durchgeführt wurden (Nagra 2014a), fällt auf, dass lediglich sehr wenige Radionuklide zur resultierenden Dosisrate beitra­gen. Bei diesen Radionukliden handelt es sich um C-14 (instantane und kongruente Frei­setzung), Cl-36, Se-79 und I-129. Die Gründe für eine solche Beobachtung liegen in der begrenzten Rückhaltung dieser Radionuklide in einem ton- und zementbetontem Barrieren­­system und/oder deren unbekannter Speziation. Der vorliegende Bericht stellt Informationen zum Inventar, zur chemischen Speziation in der relevanten Abfallsorte und zu Transport­prozessen in Ton(stein) und/oder Zement (Sorption und Diffusion) für die folgenden Radionuklide zusam­men: Cl-36, Se-79, Ag-108m und I-129. Die Untersuchung der Speziation und Rückhaltung von C-14 ist Gegenstand laufender Forschungs­projekte und wird in einem separaten Bericht behan­delt. Basierend auf vorhandener Literatur werden im vorliegenden Bericht die Herkunft von Ungewissheiten untersucht, die Komplexität und Art der Radionuklid-haltigen Abfälle beschrie­ben, die mögliche Speziation für jedes Radionuklid evaluiert und Möglich­keiten zur künftigen Reduktion der verbleibenden Ungewissheiten vorgeschlagen. Der Bericht gelangt zur Erkennt­nis, dass die Ungewissheiten bezüglich Inventar oder Speziation für Cl-36, Se-79 und Ag-108m durch geeignete Untersuchungen weiter reduziert werden könnten. Bei Cl-36 kann die Über­prüfung dessen Inventars in abgebrannten Brennelementen, Hüllrohren und rostfreiem Stahl den Dosisbeitrag senken. Für Se-79 können thermodynamische Betrach­tungen sowie Modellierun­gen im Hinblick auf das Verständnis des Systems Se(cr) ⇌ Se(aq) und die Aufnahme von Se in Sulfiden den Dosisbeitrag reduzieren. Eine ähnliche Studie zum System Ag(cr) ⇌ Ag(aq) könnte zudem zur Bestimmung der Speziation und Löslichkeit von Ag-108m beitragen. Letzt­lich wird im Bericht allerdings die Möglichkeit, den Dosisbeitrag von I-129 durch weitere Studien zu reduzieren als sehr gering eingeschätzt, da die chemische Speziation und das Inventar gut bekannt sind und bereits ausführlich beschrieben wurden.

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