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Technical Report NTB 16-07

Gas Transport and related Chemo-Hydro-Mechanical Response of Sand Bentonite Mixture

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Das Kernenergiegesetz verlangt, dass die Entsorgung aller Kategorien von radioaktiven Abfällen in der Schweiz in geologischen Tiefenlagern erfolgen muss. Das Schweizer Entsorgungsprogramm sieht zwei geologische Tiefenlager vor: Ein Tiefenlager für hochaktive Abfälle (HAA-Lager) für die Lagerung von abgebrannten Brennelementen (BE), verglasten hochaktiven Abfällen (HAA) und langlebigen mittelaktiven Abfällen (LMA) sowie ein Tiefenlager für schwach- und mittelaktive Abfälle (SMA-Lager). Der Opalinuston wurde als bevorzugte Wirtgesteinsformation für beide Lagertypen vorgeschlagen und ein Tiefenbereich zwischen 300 und 700 m unter der Erdoberfläche als günstiges Lagerniveau für SMA definiert (Nagra 2014).
 

Die Auslegung des SMA-Lagers basiert auf einem Multibarrierenkonzept, das aus einem System von technischen (EBS) und geologischen Barrieren besteht. Die Materialien, die für den Bau des Tiefenlagers verwendet werden, müssen die Einhaltung der Langzeitsicherheitsfunktionen der entsprechenden EBS-Komponenten gewährleisten (sicherer Einschluss der Abfälle, Langzeitstabilität, Rückhaltung und verzögerte Freisetzung von Radionukliden). Sand/Bentonit- (S/B)-Gemische mit niedrigem Bentonitgehalt (d. h. 20 bis 30 % Bentonit) werden als geeignete Abdichtungs- und Verfüllmaterialien für die Untertagebauwerke angesehen; sie stellen das wichtigste Element des sogenannten «Engineered Gas Transport System – (EGTS)» im SMA-Lager dar (Nagra 2008a). Das EGTS zielt darauf ab, die Freisetzung der in den Lagerkavernen erzeugten Korrosions- und Degradationsgase entlang der verfüllten Untertagebauwerke zu erhöhen, ohne das Radionuklid-Rückhaltevermögen der EBS zu beeinträchtigen.

Für bau- und sicherheitstechnische Betrachtungen hinsichtlich der Lagerauslegung ist ein grundlegendes phänomenologisches und quantitatives Verständnis der hydro-mechanischen und -chemischen (HMC) Prozesse notwendig, welche den kombinierten Wasser- und Gastransport («Zweiphasenfluss») durch solche S/B-Gemische steuern. Die vorliegenden Forschungsarbeiten widmen sich der umfassenden labortechnischen Charakterisierung von S/B-Gemischen auf makroskopischem und mikroskopischem Massstab nach etablierten bodenmechanischen Verfahren.
 

Auf makroskopischem Massstab werden Quelldruck- und Quellhebungsmessungen an Probenmaterial durchgeführt, welches mit unterschiedlichen Trockendichten kompaktiert und mit Porenfluiden unterschiedlicher chemischer Zusammensetzung benetzt wurde. Quelldruckmessungen mit Kontrolle der Saugspannung («suction controlled confined swelling tests») werden durchgeführt, um die Saugspannungskurve (Wasserrückhaltevermögen) sowie die Beziehung zwischen Saug- und Quelldruck für zwei unterschiedliche Trockendichten zu bestimmen. Das Wasserrückhaltevermögen wird für einen grossen Saugspannungsbereich bestimmt. Die hydraulische Durchlässigkeit des Gemischs unter gesättigten Bedingungen wird für unterschiedliche Trockendichten und unter Verwendung verschiedener Porenfluide gemessen. Der funktionale Zusammenhang zwischen der ungesättigten Wasserpermeabilität und dem Sättigungsgrad wird für zwei Referenz-Trockendichten bestimmt.
 

Gasinjektionstests an S/B-Gemischen werden sowohl unter initial gesättigten als auch unter ungesättigten Bedingungen durchgeführt. Zwei unterschiedliche Versuchsanordnungen werden verwendet, um den Einfluss der Methode zur Probenpräparation zu untersuchen und Auswirkungen der Versuchsrandbedingungen auf die Gasdurchlässigkeit und den Schwelldruck des Gasdurchbruchs zu erfassen. Eine spezielle Triaxialzelle mit einem Laser-Abtastsystem zur Messung der radialen Verformungen ermöglicht die Analyse des volumetrischen Verhaltens des Gemischs während der Gasinjektion.
 

Die Ergebnisse zeigen, dass der Quelldruck und die hydraulische Durchlässigkeit (d. h. hydraulische Leitfähigkeit des gesättigten Mediums) vom Sättigungspfad und der Porenwasserchemie abhängen. Insbesondere bei geringer Trockendichte verliert das mit dem Porenfluid in Kontakt stehende Gemisch den grössten Teil seines Quellvermögens, was zum signifikanten Anstieg der hydraulischen Durchlässigkeit führt. Für höhere Trockendichten bleibt das Quellvermögen des S/B-Gemischs besser erhalten und somit seine hydraulische Durchlässigkeit relativ gering. In der Saugspannungskurve des S/B-Gemischs werden zwei verschiedene Bereiche identifiziert: bei hohen Saugspannungen hängt die Saugspannungskurve nicht von der Porenzahl ab, während im Bereich geringer Saugspannungen die Porenzahl einen wesentlichen Einfluss auf das Wasser-Rückhaltevermögen hat.
 

Schliesslich wird ein umfangreiches Untersuchungsprogramm zur mikrostrukturellen Charakterisierung der S/B Gemische mittels Quecksilber-Porosimetrie und hochauflösendem Rasterelektronenmikroskop präsentiert. Mithilfe solcher Methoden kann das auf dem Labormassstab beobachtete HMC-Verhalten mit der Entwicklung der (mikroskopischen) Porenstruktur während des Aufsättigungsprozesses in Beziehung gesetzt werden. Der Übergang von der Doppelporositätsstruktur zur ein-modalen Struktur im Verlauf des Aufsättigungsprozesses kann eindeutig nachgewiesen werden. Die Verringerung der Makroporosität zugunsten der Meso- und Mikroporen erklärt die Entwicklung des Quelldrucks sowie die signifikante Verringerung der Gasdurchlässigkeit während der Aufsättigung. Ein funktionaler Zusammenhang wird vorgeschlagen, der es ermöglicht, für jeden HMC-Zustand die relative Trockendichte des Bentonits als Funktion des Bentonitgehalts im S/B-Gemisch festzulegen. Damit wird der Vergleich des Quellverhaltens auch für entsprechende Gemische mit anderen Mischungsverhältnissen möglich. Darüber hinaus ermöglichen die Mikrostrukturanalysen die Herleitung eines funktionalen Zusammenhangs der geometrischen (intrinsischen) Permeabilität des Gemischs entlang unterschiedlicher HMC-Lastpfade. Dank der vorgeschlagenen Beziehung ist es möglich, den Beitrag der verschiedenen Porenfamilien einer multi-modalen Porengrössenverteilung zum Wasser- und Gastransport durch die aktiven porösen Medien abzuschätzen.

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