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Technical Report NTB 14-12

Montmorillonite stability under near-field conditions

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Technische Barrieren aus Ton, die Bentonit- oder Sand-Bentonit-Mischungen enthalten, werden im geologischen Tiefenlager für hochaktive Abfälle aufgrund der inhärent tiefen hydraulischen Leit­fähigkeit bei Vollsättigung bevorzugt. Diese gewährleisten, dass die Diffusion der prioritäre Transportmechanismus von gelösten Stoffen, wie etwa Radionuklide, innerhalb der technischen Barrieren ist. Ein weiterer Vorteil von Bentonit ist dessen Quellfähigkeit, die bewirkt, dass der Bentonit bei konstantem Volumen und in Kontakt mit Wasser einen Quelldruck entwickelt, der dazu führt, dass unerwünschte Ausbrüche und Risse in den Lagertunneln geschlossen werden. Die Prognostizierbarkeit des Verhaltens von Bentonit ist daher für die Langzeit-Sicherheits­analyse (bis zu einer Million Jahre) eines geologischen Tiefenlagers von zentraler Bedeutung.

Die Zerfallswärme des hochaktiven verglasten Abfalls und der abgebrannten Brennelemente wird in direkter Umgebung zu einer Temperatur führen, die während hunderten von Jahren signi­fikant höher als diejenige im ungestörten Opalinuston sein wird und damit die thermo­dynamische Stabilität und Umwandlungskinetik vom Smektitmineral Montmorillonit, dem Haupt­mineral von Bentonit, beeinflussen könnte. Das Ziel dieses Berichts ist es, das heutige Ver­ständnis von potenziellen Änderungen des Bentonits aufgrund von Experimenten und Modellie­rungen unter thermischen Bedingungen, die relevant für ein Tiefenlager sind, zu beur­teilen.

Viele Studien zeigen, dass die Umwandlung von Smektit zu Illit durch steigende Temperaturen und Kaliumaktivität bewirkt wird. Der Umwandlungsprozess ist komplex und noch nicht voll­ständig verstanden. Nichtdestotrotz zeichnet ihn im Bereich der Temperaturen von Interesse und für ein breites Spektrum von Umgebungsbedingungen eine langsame Kinetik aus.
 

Aufgrund der relativ kurzen Dauer erhöhter Temperaturen und des langsamen diffusiven Stoff­trans­ports deuten die verschiedenen Modelle für die Illitisierung von Smektit auf eine vernach­lässig­bare Umwandlung hin. Wegen einer Anzahl von Ungewissheiten und konservativen Annahmen in der Anwendung solcher Modelle sind deren Resultate in erster Linie als abdeckend und indikativ und nicht als quantitative Vorhersagen zu betrachten.
 

Um potenzielle Änderung von sicherheitsrelevanten Eigenschaften von Bentonit während der Dauer erhöhter Temperaturen in einem geologischen Tiefenlager zu untersuchen, wurden zusätz­lich zur Durchsicht von publizierten Studien drei Typen von Experimenten durchgeführt, deren Resultate wie folgt zusammengefasst werden können:

  • Montmorillonite stability under
    near-field conditionsHydrothermal-Experimente zur Smektit-zu-Illit-Umwandlung mit MX-80 Bentonit bei 270 °C und variabler Kaliumaktivität liessen keine Illitisierung nachweisen, weder im unbe­handelten noch im mit Natrium ausgetauschten Bentonit, welcher mit "granitischem" Poren­wasser reagierte, unabhängig davon, ob Kalifeldspat dazugegeben wurde oder in der Gegen­wart eines erhöhten Sekundärmineralgehalts im ursprünglichen Bentonit.
     
  • Experi­mente zur thermischen Stabilität von Montmorillonit bei 90 – 150 °C zeigen auf, dass Mont­morillonit sich auflöst und Silikat freisetzt, was in einer Zunahme der Schichtladung in den Tetraederschicht führt. Montmorillonit wurde folglich in Richtung auf Beidellit umge­wandelt – ein quellfähiges Smektitmineral.
     
  • Experimente zum Einfluss von Wasserdampf auf die Quellfähigkeit von Montmorillonit zeigen auf, dass bis zu Temperaturen von 200 °C und unter Wasser-ungesättigten Bedingun­gen keine signifikante Reduktion der Quellfähigkeit von Montmorillonit auftritt.

Aufgrund der durchgeführten Versuche und der Durchsicht von publizierten Studien kann der Schluss gezogen werden, dass weder der Quelldruck noch die hydraulische Leitfähigkeit, welche wichtige Indikatoren für die Sicherheitsfunktionen der tonhaltigen Barriere sind, durch die thermisch transiente Phase in den besprochenen geologischen Tiefenlagern signifikant beein­flusst werden.

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