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Technical Report NTB 13-02

An Assessment of the Impact of the Long Term Evolution of Engineered Structures on the Safety-Relevant Functions of the Bentonite Buffer in a HLW Repository

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Bentonit spielt sowohl als Barrierenmaterial im Nahfeld als auch als Verfüllmaterial im Schweizerischen BE/HAA-Lagerkonzept im Opalinuston eine wichtige Rolle. Die gewünschten Eigenschaften dieses (kompaktierten) Materials umfassen unter anderem seine Quellfähigkeit und die niedrige hydraulische Leitfähigkeit bei Vollsättigung. Wichtig ist, dass diese Eigen­schaften langfristig erhalten bleiben, das heisst über den Betrachtungszeitraum von bis zu einer Million Jahren. Obwohl Erkenntnisse von natürlichen Analoga benutzt werden können, um die potenzielle Integrität von Bentonit unter Lagerbedingungen zu demonstrieren, gibt es eine Anzahl von Prozessen, die seine Integrität möglicherweise beeinträchtigen. Hierzu gehören zum Beispiel die Wärmeabgabe der Endlagerbehälter und chemische Wechselwirkungen mit thermo­dynamisch instabilen Materialien (Zement und Stahl).
 

Diese möglichen Wechselwirkungen von Bentonit mit Behältern und Einbauten (Tunnel­segmenten aus Beton, Stahlnetzen, Stahlbögen und Schienen) wurden für ein geologisches Tiefenlager BE/HAA im Opalinuston abgeschätzt. Nicht-lineare und komplexe Wechsel­wirkun­gen, welche unter anderem zu Mineralumwandlungen, zu Mineralauflösungs- bzw. Mineral­ausfällungs­reaktionen und zum Ionenaustausch führen, resultieren in einer Änderung der physika­lischen Eigenschaften des Bentonits, wie die des Quelldrucks, der Permeabilität und der Poro­sität. Auch wenn sich die chemischen Wechselwirkungen von Bentonit mit Stahl bzw. zement­halti­gen Materialien grundlegend unterscheiden, sind die Reaktionsraten aufgrund des Ver­haltens von Bentonit ähnlich (Umwandlung von Montmorillonit zu Zeolithen und Schicht­silikaten bei hohem pH). Obwohl für diese Veränderungen ein Zeitfenster von einer Million Jahren betrachtet wird, nimmt man an, dass sich die Entwicklung im Nahfeld aufgrund von Ein­schränkungen bei Massentransport (Porosität geht gegen null) oder Massenbilanzen (Reaktant ist aufgebraucht) innerhalb einer kürzeren Periode abspielen wird. Die zeitabhängige Natur einiger dieser Prozesse bedeutet, dass nicht alle mit konventionellen Methoden im Labor untersucht werden können. Deshalb waren Resultate von publizierten Transportmodellierungen wichtig, um Schlüsseleigenschaften auf der für die Sicherheitsanalyse relevanten Zeitskala zu definieren.
 

Diese Auswertung zeigt auf, dass es bei einer optimistischen Abschätzung von Veränderungen im Bentonit nach 100'000 Jahren, limitiert durch Einschränkungen bei Massentransport (Poro­si­tät geht gegen null), eine geringmächtige (0.05 m dünn; 1 Vol.-% des Bentonits) ver­änderte Schicht um den Behälter herum geben wird. Diese rührt teilweise von thermischen Auflösungs- und Ausfällungsreaktionen von Mineralen und teilweise von Wechselwirkungen der Stahl­behäl­ter mit dem Bentonit her. So entsteht eine geringmächtige Zone um den Behälter ohne Porosität und Quelldruck (wo der Montmorillonit völlig umgewandelt ist). Die hydrau­lische Leit­fähigkeit entspricht aber weiterhin dem Anfangswert, da davon ausgegangen wird, dass mögliche kleine Risse den Effekt verminderter Porosität ausgleichen werden. Es wird ange­nommen, dass die mineralogische Zusammensetzung der geringmächtigen Zone aus einer dünnen Schicht Calcit, Gips / Anhydrit und Magnetit (auf der Behälteroberfläche) besteht, während der Montmorillonit im umgewandelten Bentonit durch Fe-Schichtsilikate wie Cron­stedtit, Berthierin und Chlorit ersetzt wird. Jenseits dieser inneren alterierten Zone besteht weiterhin ein 0.68 m mächtiger (92 Vol.-%) Bereich von unverändertem Bentonit.
 

Abgesehen vom Behälter sind die möglichen Wechselwirkungen von Bentonit mit weiteren Stahlelementen von geringer Bedeutung. Auch wenn man Massenbilanzen ohne kinetische oder transportbedingte Limitierungen betrachtet, würden maximal 2 Vol.-% des gesamten Bentonits in Chlorit umgewandelt werden. Werden die Schienen vor der Verfüllung des Nahfelds entfernt, wird 1 Vol.-% des Bentonits in Chlorit umgewandelt werden.
 

Am Kontakt zwischen Bentonit und Zementausbau wird die veränderte Zone in der Bentonit­verfüllung und der hydraulischen Barriere, welche an die Betonauskleidung anschliesst, opti­mistisch auf eine Mächtigkeit von 0.02 m (4 Vol.-%) 100'000 Jahre nach Verschluss geschätzt. (Man beachte, dass kein Beton entlang der Berührungsfläche mit der hydraulischen Barriere vorhanden ist, deshalb ist diese Schätzung unrealistisch).
 

Die hydraulische Leitfähigkeit dieser Zone wird im Vergleich mit dem Ausgangszustand ver­mutlich abnehmen. Die Porosität und der Quelldruck dieser Zone werden wahrscheinlich über einen Zeitraum von ein paar hundert bis tausend Jahren auf null abnehmen, aufgrund der Umwand­lung des Montmorillonits. Die mineralogische Zusammensetzung dieser Zone wird vermutlich durch eine Sequenz von Calcit, C(-A)-S-H-Phasen, Ca-Zeolithen, Sepioliten sowie Saponiten charakterisiert, wobei sich C-S-H-Phasen beim Kontakt zum Zement und andere Minerale, wie Zeolithe und Tone, näher am Behälter bilden.

Der Betonausbau selbst könnte via Umwandlung zu Portlandit und C-S-H-Gel zu Ettringit degradieren, woraus eine Zunahme der Porosität resultieren würde. Transportmodellierungen lassen vermuten, dass die Porosität, bei einer optimistischen Schätzung dieser Umwandlung über 100'000 Jahre, einige wenige Prozente zunehmen wird.
 

Bei der hydraulischen Barriere gibt es keine Behälter, aber es gibt stahlverstärkte Bögen zusam­men mit Stahlnetzen, Stahlankern und Stahlschienen. Wenn man die oben beschriebenen Massenbilanz-Auflagen zur Umwandlung von Montmorillonit zu Chlorit benutzt, könnte ein Maxi­mum von 5 Vol.-% Bentonit in nicht-quellende Silikatminerale umgewandelt werden. Würde man die Schienen vor Verschluss entfernen, würde sich dieser Effekt auf 4 Vol.-% redu­zieren.
 

Für eine pessimistische Schätzung der Bentonitumwandlung 100'000 Jahre nach Verschluss wird angenommen, dass der Behälter vollständig korrodiert und zu Eisenoxid abgebaut ist. Im umgebenden Bentonit gilt die Annahme, dass der Montmorillonit vollständig zu nicht-quellen­den Fe-Silikaten wie Cronstedtit, Berthierin und Chlorit (Schätzung der Massenbilanz) umge­wandelt wird. Es wird erwartet, dass durch diese Umwandlung die ursprünglichen Porositäts- und hydraulischen Leitfähigkeitseigenschaften bewahrt werden, aber der Quelldruck auf null zurückgeht. Diese veränderte Zone wird vermutlich 0.45 m mächtig sein und erstreckt sich bis zur Bentonitzone, die durch die Interaktion mit dem Betonausbau verändert wurde.
 

Ähnlich verhält es sich bei einer pessimistischen Annahme betreffend der Veränderung in der Bentonitverfüllung und der hydraulischen Barriere am Kontakt mit dem Betonausbau, die 100'000 Jahre nach Verschluss auf 0.2 m Mächtigkeit (35 Vol.-% des Bentonits) geschätzt wird. Die Porosität und hydraulische Durchlässigkeit dieser Zone werden in Bezug zum anfänglichen Zustand bis auf den Quelldruck (aufgrund des fehlenden Montmorillonits) vermutlich unver­ändert bleiben. Die mineralogische Zusammensetzung dieser Zone wird wahrscheinlich durch eine Abfolge von Calcit, C(-A)-S-H-Phasen, Ca-Zeolithen, Sepioliten sowie Saponiten charak­teri­siert, wobei sich C-S-H-Phasen am Kontakt zum Zement und mit zunehmender Distanz Minerale wie Zeolithe und Tone bilden. Eine Zone in welcher Ca- und Na-Ionen im Mont­morillonit ausgetauscht sind, wird mit einigen Dezimetern den mineralischen Ausfällungs- und Auflösungsreaktionen vorausgehen. Entsprechende Schätzungen für einen OPC-Beton­ausbau weisen darauf hin, dass die Menge der veränderten Bentonitmasse um einen Faktor 2.5 erhöht wird und die Schichtmächtigkeit von alteriertem Bentonit um einen Faktor zwischen 2.5 und 3 (~ 60 Vol.-% des Bentonits) für die betrachteten Tunneldurchmesser zunehmen wird.
 

Bei einer pessimistischen Abschätzung wird der Betonausbau 100'000 Jahre nach Verschluss in Hinsicht auf seine physikalischen Eigenschaften völlig degradiert und durch eine Zone von Ettringit, Calcit und Tobermorit ersetzt werden.
 

Der Zustand der Bentonit-Barriere eine Million Jahre nach Verschluss wird mit dem Zustand der Barriere nach 100'000 Jahren vergleichbar sein, wenn auch mit einer erhöhten Menge an kristallinen Abbauprodukten aus Ton und Zement.
 

Es wird erwartet, dass sich die Wechselwirkung eines Kupferbehälters mit Bentonit auf einen begrenzten Kationenaustausch im Montmorillonit (Cu mit Na) beschränkt, was keinen Einfluss auf die sicherheitstechnischen Eigenschaften des Bentonits hat.

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