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Technical Report NTB 12-01

The Long Term Geochemical Evolution of the Nearfield of the HLW Repository

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Der vorliegende Bericht befasst sich mit der räumlichen und zeitlichen Entwicklung des Nahfelds des geologischen Tiefenlagers für hochaktive radioaktive Abfälle im Opalinuston.

Die Hauptkomponenten des Nahfelds eines solchen Tiefenlagers sind verglaste hochaktive Abfälle aus der Wiederaufbereitung (HAA), abgebrannte Brennelemente (BE), Stahlbehälter, kompaktierter Bentonit sowie eine Spritzbetonverstärkung. Im Zeitraum von einer Million Jahren, der für die Sicherheitsanalysen relevant ist, werden sich diese Komponenten chemisch gegenseitig beeinflussen. Dadurch können sich deren Eigenschaften, welche die Radionuklidrückhaltung betreffen, verändern.

Als Ausgangspunkt wird der ursprüngliche Zustand der Stahlbehälter sowie die ursprüngliche Mineralogie und Porenwasserzusammensetzung von Opalinuston, Bentonit und ESDRED-Spritzbetonverstärkungen kurz beschrieben.

Die hauptsächlichen Prozesse, welche die räumliche und zeitliche Entwicklung eines Tiefenlagers beeinflussen und oft über verschiedene Zeitskalen operieren, sind: Wechselwirkungen zwischen Betonausbau und kompaktiertem Bentonit, Temperaturgradienten in der Umgebung der wärmegenerierenden hochaktiven Abfälle, mineralogische Änderungen des kompaktierten Bentonits aufgrund von Wechselwirkungen mit den Korrosionsprodukten der Stahlbehälter sowie die Auflösung der verglasten Abfälle und der abgebrannten Brennelemente. Die Auswirkungen dieser Prozesse als Funktion der Zeit auf die Langzeitsicherheit der Nahfeldbarrieren werden abgeschätzt, insbesondere im Zusammenhang mit der Löslichkeit von Radionukliden und den Sorptions-, Diffusions- und Quelleigenschaften des Bentonits.

Es konnten die folgenden Schlussfolgerungen gezogen werden: Die Dicke der Umwandlungsschicht des Bentonits als Folge der Wechselwirkung mit dem Betonausbau (angenommene Schichtdicke 15 cm) beträgt nach einer Million Jahren wahrscheinlich weit weniger als 13 cm. Die zu erwartenden Alterationsprodukte sind Tonminerale (Illit), Hydroxide, Carbonate, Calciumsilikathydrate und Alumosilikate. Quelldrücke und Sorptionskapazität des Bentonit werden in diesem Bereich reduziert sein, ohne aber auf null zurückzugehen.

Experimentelle Untersuchungen und Modellstudien weisen darauf hin, dass die Temperaturtransiente nach Verschluss nur zu geringen mineralogischen Veränderungen führen wird, wobei das Quell- und Rückhaltevermögen bei mehr als der äusseren Hälfte des Bentonits vollständig erhalten bleiben werden. Die Korrosion abgebrannter Brennelemente und verglaster Abfälle wird keine schädlichen Auswirkungen auf die Sorptions- und Quelleigenschaften des Bentonits haben. Allerdings ist der Einfluss von Bor aus der Auflösung des Glases sowie dessen Komplexbildung mit hochgeladenen Radionukliden zu prüfen.

Es gibt Hinweise darauf, dass Fe2+ aus der Korrosion der Stahlbehälter zu Umwandlungen im Montmorillonit führen kann. Bei Temperaturen unter 100 °C kann es zur Bildung von Fe-reichen Smectiten, nichtquellbaren Tonmineralen oder Chlorit kommen. Da Fe-reiche Smectite ähnliche Eigenschaften haben wie der ersetzte Na-Montmorillonit wird die Barrierenfunktion des Nahfelds in Bezug auf Sorption und Quellbarkeit in diesem Fall nur unwesentlich beeinflusst. Werden allerdings nichtquellbare Tonminerale oder Chlorit gebildet, so sind signifikante Änderungen zu erwarten, Quellbarkeit und Sorptionsvermögen werden vermindert.
 

Die Freisetzung des Eisens aus der Stahlkorrosion ist ein langsamer Prozess. Schätzungen auf der Basis der Korrosionsrate gehen von einem Zeitraum von 100'000 bis 200'000 Jahren für die vollständige Korrosion der Stahlkanister und die folgende Umwandlung des Montmorillonit aus. Diese Betrachtungen beschreiben aber ein "worst case" Szenarium. Andere Eisenphasen wie Magnetit oder Siderit sind in dieser Umgebung stabil und setzen die Verfügbarkeit von Fe2+ für die Umwandlung von Montmorillonit herab. Dies legt nahe, dass 1 Million Jahre nach Verschluss des Lagers immer noch erhebliche Mengen vom ursprünglichen Montmorillonit zur Verfügung stehen.

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