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Technical Report NTB 09-03

Sorption Data Bases for Generic Swiss Argillaceous Rock Systems

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In der Schweiz ist das Auswahlverfahren für geologische Tiefenlager für schwach- und mittelaktive sowie für hochaktive Abfälle durch das Bundesamt für Energie im Sachplan geologische Tiefenlager festgeschrieben. In der bevorstehenden Etappe 2 dieses Sachplans werden innerhalb der früher ausgewählten Standortregionen anhand der vorhandenen geeigneten Wirtgesteine Opalinuston, «Brauner Dogger», Effinger Schichten und Mergel des Helvetikums potenzielle Standorte identifiziert. Provisorische Sicherheitsanalysen sind integraler Bestandteil des Verfahrens und benötigen unter anderem Informationen über die Sorptionseigenschaften der Wirtgesteine für Radionuklide. In diesem Bericht wird eine Methode zur Erarbeitung einer Generischen Sorptionsdatenbank (GR-SDB) für Tongesteine beschrieben. Diese Methode soll genutzt werden, um spezifische Sorptionsdatenbanken für die erwähnten Wirtgesteine zusammenzustellen.

Es wird argumentiert, dass die Sorption in Tongestein hauptsächlich durch den Gehalt an Schichtsilikaten beeinflusst wird. Diese Minerale können Metalle durch Kationenaustausch und Oberflächenkomplexierung sehr effektiv auf ihren Oberflächen binden. Generell ist die Stärke der Sorption direkt mit dem Gehalt an Schichtsilikaten korreliert (2:1 Tonminerale: Illit, Smektit und Illit-Smektit-Wechsellagerungen). Dieser Gehalt beschreibt das Sorptionspotenzial einer Mineralassoziation am besten. Daher stellen Sorptionsmessungen auf Illit eine bevorzugte Datenquelle für die GR-SDB dar.

Eine zweite Komponente, welche die Sorption von Radionukliden beeinflusst, ist die Porenwasserchemie. Im vorliegenden Bericht wurden aus der analytischen Spannweite tiefer Grundwässer verschiedener sedimentärer Formationen der Schweiz generische Wasserzusammensetzungen ausgewählt. Um den Bereich der Ionenstärke (I) und des pH-Wertes der Grundwässer in Tonformationen abzudecken, wurden durch Kombination niedriger, mittlerer und hoher Werte für Ionenstärke und pH-Wert fünf Typen generischer Wasserzusammensetzungen definiert.

Für die Erstellung der GR-SDB für In-situ-Bedingungen wurden Konvertierungsfaktoren (CF) genutzt. Man verwendet diese Faktoren, um unter Berücksichtigung der Mineralogie und der Porenwasserzusammensetzung aus den vorwiegend auf Illit basierenden Sorptionsdaten solche für die definierten generischen Bedingungen zu berechnen. Konkret werden die Konvertierungsfaktoren benutzt, um die Sorptionswerte an die Mineralogie (CFMin), den pH-Wert (CFpH) und die Speziation der Radionuklide (CFSpec) anzupassen. Weiterhin wurde ein Faktor Labor→Feld (CFLab→Field) verwendet, um die in Suspension (Batchversuche) gemessenen Sorptionsdaten auf intaktes Gestein unter In-situ-Bedingungen zu übertragen.

Kalkstein repräsentiert in der Sicherheitsanalyse eine starke Vereinfachung für einen Tonstein, der durch Nahfeldeffekte, wie Alteration durch eine Hoch-pH-Fahne und dadurch ausgelöste Folgeprozesse, seine günstigen Sorptionseigenschaften verloren hat. Es wird angenommen, dass der Kalkstein keine signifikanten Anteile an Schichtsilikaten enthält und dass nur die Sorptionseigenschaften des Calcit von Bedeutung sind. Es existieren nur wenige Sorptionsdaten für Calcit und die Sorptionsmechanismen sind noch nicht völlig verstanden. Trägt man jedoch die vorhandenen Sorptionsdaten (logRd) gegen die Ionenradien der jeweiligen Metalle auf, findet man eine akzeptable lineare Korrelation zwischen beiden Grössen. Diese sogenannte Lineare-Freie-Energie-Beziehung wird benutzt, um die wenigen experimentellen Daten in der Sorptionsdatenbank für Kalkstein zu vervollständigen.

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