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Technical Report NTB 04-09

A Report of the Spent Fuel Stability (SFS) Project of the 5th Euratom Framework Program: Spent Fuel Evolution under Disposal Conditions – Synthesis of Results from the EU Spent Fuel Stability (SFS) Project

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Während des Zeitraums 2002-2004 fand das EU-Projekt SFS – Spent Fuel Stability under disposal conditions (Brennstoffstabilität unter Lagerbedingungen) unter Mitbeteiligung vieler europäischer Organisationen statt. Die Zielsetzung des SFS-Projekts war die Entwicklung eines verlässlichen und robusten Modells für den Brennstoff-Quellterm, der für Sicherheitsanalysen von geologischen Lagern von abgebrannten Brennelementen eingesetzt werden kann. Dabei sollte dieser Quellterm unabhängig vom länderspezifischen Lagerungssystem verwendet werden können.

Es wurde ein neues Modell für die kurzzeitige Freisetzung der Spaltprodukte (Instant Release Fraction oder IRF) entwickelt, das auf der erwarteten Spaltproduktfreisetzung von verschiedenen Brennstoff-Mikrostrukturen (Spalt, Randbereich, Korngrenzen) und auf der potentiellen Festphasendiffusion von Spaltprodukten vor dem Behälterversagen beruht. Für die Oxidmatrix des Brennstoffs wurde ein Matrixumwandlungsmodell (Matrix Alteration Model – MAM) entwickelt, das mit der Bildung von Oxidationsmitteln durch die Wasserradiolyse an der Brennstoffoberfläche, der Oxidation der Brennstoffoberfläche durch radiolytische Oxidationsmittel und der nachfolgenden Uranfreisetzung unter dem Einfluss von wässrigen Liganden verknüpft ist. Dieses Modell erforderte einen grossen experimentellen Datensatz, (i) um das gängige radiolytische kinetische Modell zu ergänzen, (ii) um die Wechselwirkung zwischen der Brennstoff-Auflösungsrate und der Alpha-Aktivität durch Experimente an alpha-dotierten UO2-Proben zu bestimmen, und (iii) um den potentiellen Inhibitionseffekt durch Wasserstoff auf die Brennstoffauflösung zu testen. Gestützt auf diese Resultate wurde ein neues MAM-Modell entwickelt, das mit Hilfe von Experimenten mit inaktiven UO2-Proben geeicht wurde, obwohl die Berücksichtigung der Wasserstoffeffekte noch aussteht. Das integrierte Modell, welches die IRF und das MAM kombiniert, wurde für repräsentative Lager von abgebrannten Brennelementen in Granit-, Salz- und Tongestein-Umgebungen angewendet.

Die Erkenntnisse aus dem SFS-Projekt haben entscheidend zum Verständnis der Phänomene beigetragen, welche die Radionuklidfreisetzung aus den abgebrannten Brennelementen unter Lagerbedingungen beeinflussen. Ausserdem hat das SFS-Projekt dazu beigetragen, zukünftige Forschungsarbeiten zu fokussieren und damit gezielt Unsicherheiten zu reduzieren.

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