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Technical Report NTB 03-07

Diffusion of HTO, 36Cl-, 125I- and 22Na+ in Opalinus Clay: Effect of confining pressure, sample orientation, sample depth and temperature

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Der Opalinuston im Zürcher Weinland ist ein potentielles Wirtgestein für ein geologisches Tiefenlager für abgebrannte Brennelemente, hochaktive verglaste Abfälle und langlebige mittelaktive Abfälle. Aufgrund seiner niedrigen hydraulischen Leitfähigkeit (10-14 - 10-13 m·s-1) ist zu erwarten, daß der Transport von gelösten Stoffen in erster Linie durch Diffusion erfolgt. Die vorliegenden Untersuchungen beschreiben die Diffusion von tritiertem Wasser (HTO), 36Cl-125I- und 22Na+ durch Proben von Opalinuston. Die Proben stammen aus dem Mont Terri Felslabor, wo sich die Opalinustonformation in einer Tiefe zwischen -200 und -300 m unterhalb der Oberfläche befindet, sowie aus der Tiefenbohrung bei Benken (Zürcher Weinland). Die Opalinustonformation liegt dort in einer Tiefe zwischen -539 und -652 m.

Effektive Diffusionskoeffizienten (De), «rock-capacity»-Faktoren (α) und diffusions­zugängliche Porositäten (ε) wurden mittels der Durchdiffusionstechnik ermittelt. Der Stofftransport (Diffusion) wurde senkrecht und parallel zur Gesteinsschichtung in speziellen Diffusionszellen gemessen, in welchen ein axial wirkender Druck auf die Probe übertragen wurde. Der Druck wurde in den Proben vom Mont Terri zwischen 1 und 5 MPa und in den Proben der Tiefbohrung Benken zwischen 4 und 15 MPa variiert. Der obere Wert entspricht jeweils dem in der entsprechenden Gesteinsschicht herrschenden Bergdruck. Als Testlösung wurde synthetisches Opalinustonporenwasser mit den Hauptkomponenten Na und Cl verwendet (Mont Terri: I = 0.39 M; Benken: I = 0.2 M).

Der Druck hatte nur einen kleinen Effekt auf die Werte der effektiven Diffusionskoeffizienten (De). Bei den Mont Terri Proben führte eine Erhöhung des Drucks von 1 auf 5 MPa zu einer Abnahme von De um 20 % für HTO, 27 % für 36Cl-, 29 % für 125I- und 17 % für 22Na+. Bei den Proben aus der Tiefbohrung Benken wurde bei einer Erhöhung des Drucks von 5 auf 15 MPa jeweils eine Abnahme der effektiven Diffusionskoeffizienten beobachtet (17 % für HTO, 22 % für 36Cl– , 32 % für 125I- und 17 % für 22Na+ ). Ferner sind die De-Werte für 36Cl- kleiner als für HTO, was im Einklang mit einem Anionenausschlusseffekt ist. Allerdings ist dieser Effekt bei den Mont Terri Proben weniger stark ausgeprägt als bei den Proben der Tiefbohrung Benken, dies kann mit der höheren Ionenstärke des in den Experimenten verwendeten Mont Terri Wassers erklärt werden. Im Fall der Mont Terri Proben ist das Diffusionsverhalten von 22Na+ jenem von HTO ähnlich. Bei den Proben der Tiefbohrung Benken liegt der De Wert von 22Na+ um den Faktor 2 höher als jener von HTO. Für diesen Befund gibt es bislang keine Erklärung. Er steht aber im Einklang mit experimentellen Daten der ANDRA (1999), welche an Callovo-Oxfordian Tongestein vom Meuse/Haute Sarne Fundort gewonnen wurden.

Die Diffusion von 125I- ist gegenüber jener von 36Cl- verzögert, was mit der schwachen Sorption von 125I- an Opalinuston erklärt werden kann. Unter der Annahme identischer diffusionszugänglicher Porositäten für 125I- und 36Cl-, variieren die aus den «rock­capacity» Faktoren berechneten Sorptionsverteilungskoeffizienten für 125I- zwischen 0.01 und 0.02 cm3·g-1. Die De-Werte für 125I- sind mit jenen von 36Cl- vergleichbar.

Die Rückdiffusionsdaten von HTO, 36Cl- und 22Na+ stimmen gut mit den Durchdiffusionsdaten überein. Im Fall von 125I- ist die Übereinstimmung weniger befriedigend. Der aus den De und α Werten berechnete Durchfluss ist kleiner als im Experiment beobachtet. Dies deutet auf das Vorhandensein anderer (unbekannter) Prozesse hin.

Die in dieser Studie ermittelten Diffusionskoeffizienten stimmen gut mit jenen überein, die im Rahmen einer Laborvergleichsstudie zwischen drei anderen Laboratorien gemessen wurden. Die Werte für die diffusionszugängliche Porosität weisen jedoch etwas grössere Abweichungen auf, was einmal mehr zeigt, dass Durchdiffusionsmessungen nicht unbedingt die Methode der Wahl sind, um Porositäts-Parameter zuverlässig zu ermitteln.

Die Diffusion parallel zur Gesteinsschichtung verlief schneller als jene senkrecht zur Gesteinsschichtung. Der effektive Diffusionskoeffizient für die Diffusion parallel zur Gesteinsschichtung ist um Faktor 4-6 höher als bei der Diffusion senkrecht zur Gesteinsschichtung. Dies lässt sich mit der geschichteten Struktur des Opalinustons erklären, welche einen kleineren Tortuositätsfaktor für Diffusionsvorgänge entlang der Schichtungen zur Konsequenz hat. Der beobachtete Effekt war ähnlich für HTO, 36Cl- und 22Na+. Die Anisotropie der Opalinustonproben aus der Tiefbohrung Benken ist stärker ausgeprägt als bei den Proben vom Mont Terri. Offensichtlich sind die Tonplättchen bei den erstgenannten Proben stärker orientiert.

Die Temperaturabhängigkeit der Diffusion von HTO in Opalinuston weist ein Arrhenius-Verhalten auf. Die Aktivierungsenergie (22 kJ·mol-1) ist größer als jene von freiem Wasser (18 kJ·mol-1). Dies deutet darauf hin, dass das Porenwasser des Opalinuston­gesteins eine andere Struktur als freies Wasser hat.

Diffusionsmessungen von HTO in Opalinustonproben aus unterschiedlicher Tiefe zeigten, dass die effektiven Diffusionskoeffizienten für die Diffusion senkrecht zur Gesteinsschichtung mit zunehmender Tiefe abnehmen. Die gemessenen De-Werte der oberen und unteren Opalinustonschicht unterscheiden sich jedoch höchstens um den Faktor 1.5. Der parallel zur Gesteinsschichtung gemessene effektive Diffusions­koeffizient ist unabhängig von der Tiefe. Dies ist ein Hinweis auf die Homogenität des Opalinustons, was sich in den Diffusionseigenschaften zeigt.

Der effektive Diffusionskoeffizient für HTO in Opalinuston stimmt gut mit Werten von anderen Sedimentgesteine überein und lässt sich über das Archie Gesetz (Exponent m = 2.5) mit der Porosität verknüpfen.

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