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Technical Report NTB 02-22

Project Opalinus Clay: Radionuclide Concentration Limits in the Cementitious Near-Field of an ILW Repository

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Die Abfolge von Modellen zum "Entsorgungsnachweis 2002" der Nagra hat zum Ziel, das Verhalten der aus einem Endlager austretenden Radionuklide quantitativ zu beschreiben. Als ein Glied dieser Modellkette beschreibt die vorliegende Arbeit sogenannte "Löslichkeitslimiten", d. h. die maximalen, in den Porenwässern der Einschlussmaterialien gelösten Mengen sicherheitsrelevanter Nuklide. Das betrachtete chemische System enthält langlebige, mittelaktive Abfälle, welche in Zementmatrizen unter reduzierenden Bedingungen der geologischen Langzeitlagerung unterworfen werden.

Porenwässer von Zementmatrizen stellen aus chemischer Sicht eine extreme Umgebung dar. Im Vergleich zu üblichen Grundwässern (pH um 8) sind Zementporenwässer sehr stark alkalisch (pH im Bereich 12.5 bis 13.5), enthalten fast kein Carbonat und oft nur wenig Sulfat. Löslichkeit und Speziation der Elemente werden hauptsächlich durch Oxide und Hydroxide bestimmt.

Für die meisten der potentiell wichtigen 36 Elemente wurden Löslichkeit und Speziation im Porenwasser des Zementes mit Hilfe der neu überarbeiteten Nagra/PSI chemisch thermodynamischen Datenbank (TDB) evaluiert. Wenn immer möglich, sind die erarbeiteten Maximalkonzentrationen das Resultat einer geochemischen Modellrechnung. Im Sinne der Qualitätssicherung und Nachvollziehbarkeit sind alle thermodynamischen Grunddaten welche nicht in der überarbeiteten TDB enthalten sind, an entsprechender Stelle im Dokument aufgeführt. Aus ähnlichen Gründen unterscheidet die Zusammenstellung der Resultate in Tabelle 1 klar zwischen Rechnungen mit ausschliesslich überarbeiteten Daten (Kolonne "CALCULATED") und Evaluationen die auch "andere" Daten mit einschliessen (Kolonne "RECOMMENDED").

Die pH-Sensitivität der Resultate wurde durch zusätzliche Rechnungen bei pH 13.4, entsprechend dem Porenwasser von nicht gealtertem Zement, überprüft. Wie erwartet steigen vorwiegend die Löslichkeiten jener Elemente stark an, welche zur Bildung anionischer Hydroxokomplexe neigen (Sn, Pd, Zr, Ni, Eu, Cd, Mo, Co). In der näheren Umgebung stark nitrathaltiger Abfälle konnten sich oxidierende Bedingungen im Bereich um +350 mV einstellen. In dieser chemischen Umgebung ergeben sich für U, Np, Pu, Se und Ag signifikante Löslichkeitserhöhungen.

Den Unsicherheiten der berechneten Maximalkonzentrationen, ausgedrückt als obere­ und untere Limite, wird ebenfalls spezielle Aufmerksamkeit gewidmet. Die konzeptuellen Schritte zur Bestimmung dieser Unsicherheiten sind im Abschnitt 3 dargelegt. Aus Mangel an Information war es nicht für alle Nuklide möglich, die Unsicherheiten in einer ähnlich strikt nachvollziehbaren Art und Weise zu erarbeiten wie die Maximalkon­zentrationen. Für einige Elemente mussten deshalb die Unsicherheiten aus weniger scharf definierten Daten abgeleitet, oder teilweise sogar über Schatzungen festgelegt werden. Dies wird damit gerechtfertigt, dass den Unsicherheiten in der konkreten Anwendung zur Sicherheitsanalyse eine ähnlich wichtige Bedeutung zukommt wie den Maximalkonzentrationen selbst. Für fast alle relevanten Nuklide standen aber angemessene Informationen zur Festlegung des oberen Grenzwertes zur Verfügung.

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