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Technical Report NTB 02-16

NAGRA/PSI Chemical Thermodynamic Data Base 01/01

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Die Nagra/PSI Datenbank für chemische Thermodynamik wurde im Rahmen einer Sicherheitsanalyse für ein geplantes Schweizer Endlager für hochaktive Abfälle von Version 05/92 auf Version 01/01 aktualisiert. Die Datenbankversion 05/92 unterschied zwischen "Kerndaten" (core data) und "Ergänzungsdaten" (supplemental data). Kerndaten betreffen Elemente die normalerweise die Hauptbestandteile der gelösten Inhaltsstoffe natürlicher Wässer bilden. Diese Daten sind gut fundiert und wurden bei diesem Update nicht wesentlich geändert. Ergänzungsdaten umfassen Aktiniden und Spaltprodukte, Mn, Fe, Si und Al. Unser Update von Version 05/92 zu Version 01/01 bedingte eine wesentliche Überarbeitung der meisten dieser Ergänzungsdaten. Insgesamt wurden mehr als 70% der Werte in unserer Datenbank aktualisiert.

Daten für U, Np, Pu, Am und Tc, die im Rahmen des international anerkannten NEA TDB Projekts empfohlen wurden, sind in unserem Update berücksichtigt. Unsere Gründe dafür, dass wir nicht alle NEA Empfehlungen übernommen haben, sind ausführlich dokumentiert. Thermodynamische Daten für Th, Sn, Eu, Pd und Al, sowie Daten zur Löslichkeit und Metallkomplexierung von Sulfiden und Silikaten wurden detailliert von uns begutachtet. Daten für Zr, Ni und Se haben wir weniger rigoros überprüft, da diese Elemente zur Zeit im Rahmen der Phase II des NEA TDB Projekts begutachtet werden.

Die Erfahrungen aus dieser zweijährigen intensiven Arbeit unserer Gruppe können wie folgt zusammengefasst werden. (1) Ausführliche eigene Begutachtungen und die kritische Bewertung der NEA Empfehlungen haben die chemische Konsistenz und die Qualität der ausgewählten Daten deutlich verbessert. Dies wird z. B. mit einem Vergleich der Komplexbildungskonstanten für die Oxidationszustände M(III) und M(IV) von Aktiniden und Spaltprodukten aufgezeigt. (2) Andererseits konnten wir bedeutende Lücken in den Daten identifizieren. Besonders erwähnt seien hier fehlende Carbonat Komplexe. (3) In einigen Systemen, z. B. ThO2 - H2O und UO2 - H2O, konnten die experimentellen Daten nicht mit einem einzigen widerspruchsfreien Satz thermodynamischer Konstanten beschrieben werden. Um dennoch Datensätze für die Sicherheitsanalyse bereitstellen zu können, wurde in diesen Fällen ein pragmatischer, auf Löslichkeitsdaten basierender Weg gewählt.

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