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Technical Report NTB 02-15

Diffusion of Tritiated Water (HTO) and 22Na+-ions through Non-degraded Hardened Cement Pastes – II. Modelling Results

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In diesem Bericht werden das Vorgehen bei einer inversen Modellierung von Durchdiffusionsexperimenten mit tritiertem Wasser und 22Na+-Ionen und deren Resultate beschrieben. Als Diffusionsbarrieren wurden bei den Experimenten hochporöse Zementscheiben in der ersten Degradationsphase mit einem Wasser/Zement-­Verhältnis von 1.3 verwendet.

Bei der Analyse wurden zwei alternative Modelle angewendet: 1) ein Diffusionsmodell, bei dem eine mögliche Sorption des Tracers vollkommen vernachlässigt wurde, und 2) ein Diffusionsmodell mit linearer Sorption. Die Analyse der Durchdiffusionsphase erlaubte es, Werte für die effektive Diffusionskonstante (De) und den "rock-capacity­factor" (α) zu bestimmen.

Beide Modelle konnten die Durchbruchskurven gleich gut fitten, und auch aufgrund von Massenbilanz-Überlegungen konnte keinem der beiden konkurrenzierenden Modelle eindeutig der Vorzug gegeben werden. Aber Voraussagen bezüglich der "Tracer­Rückdiffusion", wofür die Best-Fit Parameterwerte verwendet wurden, die bei der Analyse der vorangehenden Durchdiffusionsphase abgeleitet wurden, gaben klare Hinweise dafür, dass lineare Sorption im Diffusionsmodell berücksichtigt werden muss.

Die Kd-Werte für HTO sind in ausgezeichneter Übereinstimmung mit Werten aus Batch-Sorptionsexperimenten und sind in der Grössenordnung von 0.8 · 10-3 m3/kg. Jene für 22Na+-sind in der Grössenordnung von 1.0 · 10-3 m3/kg und sind damit um einen Faktor zwei grösser als Werte aus Batch-Sorptionsexperimenten. Die Daten für die effektiven Diffusionskoeffizienten für HTO sind in der Grössenordnung (2-3) · 10-10 m2/s, und jene für Natrium sind etwa um einen Faktor zwei kleiner als Werte für HTO.

Einerseits konnte die beobachtete Traceraufnahme nur teilweise auf Isotopenaustausch zurückgeführt werden; der offensichtlichste Prozess, der den verbliebenen Anteil der aufgenommenen Tracermasse erklären kann, ist Diffusion in eine zweite Art von Porosität, die sogenannten "Sackgass-Poren".

Andererseits sind die Resultate und Schlussfolgerungen ermutigend für zukünftige Untersuchungen, denn es konnten keine wesentlichen Mängel bezüglich der eingesetzten Apparatur und der Methodik für die Modellierung festgestellt werden. Trotzdem werden im Bericht einige Vorschlãge für neue und verbesserte Experimente gemacht, welche Licht ins Dunkel der Traceraufnahme-Prozesse bringen könnten, die bei der Diffusion durch zementhaltige Materialien eine entscheidende Rolle spielen.

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