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Technical Report NTB 02-12

Application of the Nagra / PSI TDB 01/01: Solubility of Th, U, Np and Pu

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Wenn nachweislich ein echtes thermodynamisches Gleichgewicht mit einer wohlbekann-ten Festphase vorliegt, sagt die Gleichgewichtsthermodynamik die maximal mögliche Konzentration eines Radionuklids in vorgegebenen Endlagerfluiden zuverlässig voraus. Während der Überarbeitung der Nagra/PSI Thermodynamischen Datenbank 01/01 identifizierten wir verschiedene Beispiele wo fehlende chemische Kenntnisse schliesslich zu Lücken in der Datenbank führten. So können beispielsweise heute vorliegende experimentelle Daten in den Systemen ThO2 - H2O und UO2 - H2O nicht mit eindeutigen und thermodynamisch konsistenten Datensätzen beschrieben werden. In diesem Fall haben wir uns für einen pragmatischen Lösungsansatz entschlossen: Die Datenbank enthält Datensätze, die in strengem Sinne nicht thermodynamische Konstanten darstellen, sondern Parameter welche die experimentellen Befunde reproduzieren. Weiter identifizierten wir Lücken in der Datenbank schlicht wegen fehlenden experimentellen Daten. Die Abschätzung dieser potentiell wichtigen fehlenden Konstanten führte zu problemorientierten Datenbankerweiterungen. Hier sind speziell die ternären Actiniden(IV)-Hydroxid-Carbonate zu erwähnen. Solche Konstanten wurden durch inverse Modellierung abgeschätzt, d.h., maximal mögliche Konstanten wurden derart festgelegt, dass sie gerade noch mit allen verfügbaren experimentellen Daten konsistent sind. Mit Extrapolationen und Modellrechnungen konnte gezeigt werden, dass die Datenbank trotz identifizierten Lücken nicht zu völlig falschen Beurteilungen der Löslichkeit der Elemente Th, U, Np und Pu führt. Für den spezifischen Fall des Bentonit-Porenwassers des geplanten Schweizer Hochaktivlagers identifiziert die Studie einige Schlüsselparameter, deren Verfeinerung unsere chemischen System-Kenntnisse wesentlich verbessern sollten.

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