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Technical Report NTB 01-08

Porewater chemistry in compacted re-saturated MX-80 bentonite: Physico-chemical characterisation and geochemical modelling

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In vielen Ländern werden verschiedene Bentonite als Verfüllmaterial für Endlager hochaktiver radioaktiver Abfälle untersucht. Das Verständnis der Porenwasserchemie des kompaktierten Bentonits und die Kenntnis deren Einflussfaktoren sind sowohl für die Synthese von Sorptionsdatenbasen als auch zur Vorhersage der Radionuklid-löslichkeiten entscheidend und folglich auch für Sicherheitsstudien eines Endlagers. Die Quantifizierung der Wasserchemie in kompaktiertem Bentonit ist jedoch schwierig, da man selbst bei äusserst hohen Drücken keine verlässlichen Wasserproben für eine chemische Analyse erhält.

Im vorliegenden Bericht werden Konzepte vorgestellt, die sich von bereits veröffentlichten Arbeiten über Bentonit Porenwasser unterscheiden. Aufgrund des Quellvermögens von Montmorillonit geht man von 3 Arten verschiedener Wässer aus, die in wiederaufgesättigten kompaktierten Bentonit vorkommen können. Das als Porenwasser definierte Wasser macht dabei nur einen kleinen Anteil aus. Das Volumen des Porenwassers in wiederaufgesättigten Bentoniten mit unterschiedlichen Trockendichten, wurde mit Hilfe von CI- Diffusionsversuchen («through diffusion») ermittelt.

Man betrachtet einen in hohem Masse kompaktierten Bentonit als eine wirksame semi-permeable Membran, so dass die Wiederaufsättigung vorwiegend über die Bewegung von Wassermolekülen und nicht über gelöste Moleküle stattfindet. Dies bedeutet, dass die Zusammensetzung der wässrigen Phase eine untergeordnete Rolle spielt. Folglich können CI- Konzentrationen im Porenwasser über das abgeleitete Porenwasservolumen und das CI- Inventar berechnet werden.

Der pH Wert des Porenwassers eines kompaktierten Bentonits übt einen entscheidenden Einfluss auf die Löslichkeit und Sorption von Radionukliden aus.

Im vorliegenden Bericht wird die Annahme diskutiert, dass der initiale pH Wert durch die hohe Pufferkapazität der amphoteren ≡SOH Gruppen bestimmt wird. Der pH Wert des Porenwassers hängt direkt mit der Speziation der amphoteren ≡SOH Gruppen zusammen, die sowohl als ≡SOH, ≡SOH2+ und ≡SO- Gruppen vorliegen können. Im vorliegenden Bericht wird ferner darauf eingegangen, inwiefern der Aufbereitungsprozess die Speziation der amphoteren Gruppen im unbehandelten Bentonitmaterial beeinflusst.

Infolge der hohen Kationenaustauschkapazität des Montmorillonits und der kleinen Porenwasservolumina im Verhältnis zur grossen Masse eines kompaktierten und wiederaufgesättigten Bentonits wird deutlich, dass die chemische Zusammensetzung des Porenwassers vom Montmorillonit und anderen mineralischen Phasen bestimmt und gepuffert wird.

Die oben gemachten Überlegungen zur Berechnung der initialen Porenwasser-zusammensetzungen in kompaktiertem Bentonit sind in Verbindung mit detaillierten physiko-chemischen Untersuchungen an MX-80 zu bewerten (siehe Anhang).

Für das untersuchte MX-80 Material wurden Porenwasserzusammensetzungen für verschiedene Trockendichten berechnet (1200 und 1600 kg m-3). Sie zeigten eine relativ hohe Ionenstärke (0.3 bis 0.33 M), eine ähnlich hohe Kationenkonzentration und einen pH Wert von 8.0. Die Zusammensetzung der Porenwässer änderte sich von einem Na2SO4-haltigen Wasser (bei einer Trockendichte von 1200 kg m-3) auf ein NaCI/ Na2SO4-haltiges Wasser (bei 1600 kg m-3).

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