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Technical Report NTB 01-05

Indications for self-sealing of a cementitious repository for lowand intermediate-level waste

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Endlager für schwach- und mittelradioaktiven Abfall werden zu einem Grossteil aus Zement bestehen. Aufgrund der Wechselwirkung mit dem Wirtsgestein wird der Zement langsam degradiert und Sekundärminerale werden ausfallen. Das Ausmass dieser Ausfällungen hängt dabei von der chemischen Zusammensetzung des Wassers im Wirtsgestein ab. Darüber hinaus werden sich während der Zementdegradierung die hydraulischen und physikalischen Transportbedingungen für Radionuklide in der Um­gebung des Endlagers mit der Zeit verändern. Porositätsänderungen sind die Folge der Zement- und Mineralreaktionen, wobei diese die Permeabilität und Diffusivität beein­flussen: CO2-reiches Gesteinswasser führt zu Calcitausfällungen in den wasserführenden Zonen um das zementhaltige Endlager, was die Freisetzung von Radionukliden vom Endlager in das umgebende Gestein beeinflusst.

In Kolonnenexperimenten im Labor wurden Porositäts-und Permeabilitätsänderungen während der Alterierung von porösen Zementscheiben beobachtet. Dabei gab es deut­liche Unterschiede bei der Verwendung von CO2-haltigem bzw. CO2-freiem Wasser. Der sequentiell gekoppelte Strömungs-Transport-Chemie Code MCOTAC wurde benutzt, um dieses beobachtete Verhalten zu modellieren. Porositäts-Permeabilitäts-und Porositäts-Diffusivitäts-Beziehungen werden für die Modellierung der Zementalterierung und Ausfällung von Sekundärphasen benutzt. Unter Berücksichtigung dieser komplexen gekoppelten Prozesse werden die Grenzen für die Anwendung eindimensionaler Modelle deutlich. Deshalb wurden hier zweidimensionale Modellrechnungen durchgeführt, die die Entwicklung der Transportparameter in einem kleinskaligen, zementhaltigen Endlager-Nahfeld beschreiben. Die Rückkopplung von chemischen Reaktionen auf die hydraulischen und Transportparameter im Nahfeld hat aufgrund von Porositäts-und Permeabilitätsänderungen im Grenzbereich Gestein-Endlager einen verminderten Transport der Radionuklide in der Nähe des Endlagers zur Folge. Der Transport von Radionukliden weg vom Endlager kann durch Porositäts- und Permeabilitätsverringerung drastisch reduziert sein. Dies ist speziell für die Radionuklide wichtig, die nicht oder nur wenig sorbieren, da nur die Transportparameter (Wasserfliessgeschwindigkeit, Dispersion und Diffusion) ihr Migrationsverhalten beeinflussen. Mit diesem kleinskaligen Ansatz für ein poröses Medium führt die Kopplung zwischen chemischen Reaktionen und hydrodynamischen Parametern für verschiedene Szenarien zu einer selbstschliessenden Barriere an der Grenze Wirtsgestein-Endlager. Diese Barriere kann über grosse Zeiträume beständig sein und Radionuklide effektiv innerhalb des Endlagers einschliessen.

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