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Technical Report NTB 00-11

Physico-Chemical Characterisation and Sorption Measurements of Cs, Sr, Ni, Eu, Th, Sn and Se on Opalinus Clay from Mont Terri

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Opalinuston wird zurzeit als potentielle Gesteinsformation für die Lagerung hochaktiver und langlebig mittelaktiver Abfalle untersucht.

Ein Bohrkern aus dem Felslabor Mont Terri (Kanton Jura) wurde physikalisch-chemisch charakterisiert. Die Resultate dieser Untersuchungen haben gezeigt, dass die Hauptcharakteristika (Mineralogie, Kationenaustauschkapazität, Kationenbeladung, Selektivitätskoeffizienten, Chlorid- und Sulfat-Gehalte) denjenigen eines anderen Bohrkernes, der früher für die Modellierung des Porenwassers verwendet wurde, sehr ähnlich sind. Aus diesem Grund konnten die berechneten Zusammensetzungen der Porenwasser aus dieser früheren Studie übernommen werden. Die gelösten organischen Substanzen waren weder Humin- noch Fulvinsuren und die Konzentration in der flüssigen Phase der Sorptionsexperimente war < 0.5 ppm C. Folglich wird angenommen, dass die organischen Substanzen das Sorptionsverhalten der untersuchten Radionuklide nur gering oder nicht beeinflussen. Die gemessenen Redoxpotentiale des Systems Opalinuston/synthetisches Opalinuston-Porenwasser haben gezeigt, dass die Experimente unter anoxischen Bedingungen durchgeführt wurden. 

Das Schwergewicht dieser experimentellen Arbeit ist die Untersuchung des Sorptionverhaltens von Cs(I), Sr(II), Ni(II), Eu(III), Th(IV), Se(IV) und Sn(IV) an konditioniertem Opalinuston bei pH = 6.3 und ~ 8. Für Cs, Ni, Eu, Th und Se wurden Sorptionsisothermen gemessen. Die Sorption von Sr und Sn wurde lediglich bei einer Nuklidkonzentration bestimmt. Vor diesen Messungen wurde die Sorptionskinetik für jedes Element bestimmt. Die Reaktionszeiten variierten zwischen einem Tag für Th und einem Monat für Eu und Se. Innerhalb der untersuchten Konzentrationsbereiche war die Sorption von Cs, Ni, Eu und Se auf Opalinuston nicht-linear, wahrend für Th ein lineares Sorptionsverhalten beobachtet wurde. Die Sorption von Ni, Eu und Th nahm mit steigendem pH zu. Für Cs war die Sorption pH-unabhängig. Die Sorptionsisotherme wurde für Cs modelliert. Der wichtige Einfluss der natürlich vorhandenen stabilen Elemente im Gestein auf die Sorptionsexperimente wird diskutiert. Insbesondere bei Cs und Ni wurden die tiefsten Gleichgewichtskonzentrationen vollständig durch die natürlich vorhandenen Cs- und Ni-Konzentrationen bestimmt. 

Die Resultate der Untersuchungen dienen als Datensatz für die Entwicklung einer Sorptionsdatenbasis für die Sicherheitsanalyse eines möglichen Endlagerstandortes in Opalinuston. Die umfangreiche Menge an gemessenen Sorptionsdaten werden zu einem späteren Zeitpunkt für mechanistische Modellierungsarbeiten verwendet. 

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