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Technical Report NTB 00-09

Grimsel Test Site Investigation Phase IV (1994 – 1996): The Nagra-JNC in situ study of safety relevant radionuclide retardation in fractured crystalline rock I: Radionuclide Migration Experiment – Overview 1990-1996

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Der Nagra-JNC Migrationsversuch MI (Radionuclide Migration Experiment) ist Teil einer Reihe von Untersuchungen zum Verhalten von Radionukliden in der Geosphäre, die im Felslabor Grimsel durchgeführt wurden. Die Zielsetzung von MI umfasste die Entwicklung von Methoden zur Standortcharakterisierung, die Untersuchung der Hydrologie und Geochemie von geklüftetem Gestein, die Ausrichtung von Labor-, Feld- und Modellierungsstudien auf die detaillierte Charakterisierung einer einzelnen wasserführenden Kluft und den Test von Radionuklid-Transportmodellen. Der vorliegende Bericht fasst die Resultate des MI zusammen, wobei ein früherer Übersichtsbericht aktualisiert wird, und verweist auf weitere detaillierte Technische Berichte, die spezifische Aspekte des MI beschreiben. Ausserdem wird diskutiert, inwieweit MI zum Aufbau von Vertrauen in Radionuklid-Transportmodelle beiträgt, und ob solche Modelle in der Sicherheitsanalyse für die Lagerung radioaktiver Abfälle anwendbar sind.

Der zentrale Teil des MI besteht aus einer Reihe von Radionuklidtransport-Tests, die in einer einzelnen, ungefähr planaren Scherzone durchgeführt wurden, in der gut definierte Dipol-Fliessfelder erzeugt werden konnten durch Injektion von Wasser an einer bestimmten Stelle und Extrahieren dieses Wassers an einer anderen. Es wurden Tests in Fliessfeldern unterschiedlicher Grösse, Stärke und Lokalität durchgeführt mit einer Reihe von sorbierenden und nicht-sorbierenden Radionukliden. Im Verlauf dieser Tests wurde das Testequipment mehrfach verbessert, damit deren Zuverlässigkeit optimiert und experimentelle Artefakte verringert, welche die Tracer-Durchbruchskurven hätten beeinflussen können. Die Genauigkeit der gemessenen Durchbruchskurven ist besonders wichtig, da sich die Auswirkungen der verschiedenen Retardierungsprozesse nur in der Kurvenform manifestieren, sofern die dafür gemessenen Zeiträume einige Grössenordnungen länger und die Konzentrationen einige Grössenordnungen kleiner sind als der Durchbruchspeak. 

Zur Unterstützung der Entwicklung und Parametrisierung von Transportmodellen wurde eine detaillierte geologische, geochemische und hydrogeologische Charakterisierung der MI-Scherzone durchgeführt. Die geologische Charakterisierung umfasste eine Evaluation der kleinräumlichen Strukturen und Mikrostrukturen der Scherzone und die Verteilung sowohl der Fliessporosität als auch der Matrixporosität, die – wie die hydrogeologische Charakterisierung – einen direkten Input für die Entwicklung von Transportmodellen liefert. Zudem zeigen Profile von Isotopen der natürlichen Zerfallsreihen senkrecht zur MI-Scherzone klare Anzeichen einer verbundenen, für die Diffusion zugänglichen Porosität, die sich einige Zentimeter weit in die Gesteinsmatrix erstreckt. 

Es wurde eine Anzahl von Labor- und Feldexperimenten durchgeführt, die die Auswahl von sorbierenden Tracern für die Radionuklidtransport-Tests, die Bestimmung der Sorptionseigenschaften dieser Tracer unter Laborbedingungen sowie die Vorhersage der In-situ-Sorptionseigenschaften der Tracer in der MI-Scherzone unterstützen sollten. Die Laborexperimente konzentrierten sich auf Tests zur Gestein-Wasser-Wechselwirkung und Batch-Sorptionsversuche mit Material aus der Scherzone (zermahlener Mylonit). Sie schlossen die Evaluation der Sorptionskinetik, Reversibilität und Konzentrationsabhängigkeit ein («Nicht-Linearität»). Im Feld wurde ebenfalls ein hydrogeochemisches Gleichgewichtsexperiment durchgeführt, das weitere Informationen zu den Sorptionseigenschaften lieferte. Drei sorbierende Radionuklide konnten für die Transport-Tests identifiziert werden: schwach-sorbierendes Natrium, mässig-sorbierendes Strontium, wobei beide linear sorbieren, sowie stärker-sorbierendes Cäsium, das ein nicht-lineares Sorptionsverhalten aufweist. Ein mechanistisches Sorptionsmodell wurde verwendet, um das In-situ-Sorptionsverhalten von Cäsium vorauszusagen und damit einer Konkurrenzierung durch Kalium Rechnung zu tragen, das im natürlich vorhandenen Grimsel-Grundwasser in niedrigeren Konzentrationen als in den Laborexperimenten vorhanden ist. 

Vom Paul Scherrer Institut (PSI) und der Eidgenössischen Technischen Hochschule (ETH) in der Schweiz sowie JNC in Japan wurden drei verschiedene Modelle entwickelt und für die MI-Durchbruchskurven angewendet. Alle Modelle nehmen an, dass Advektion und Dispersion die vorherrschenden Mechanismen für den Radionuklidtransport in der MI-Scherzone sind, wobei die Retardierung aufgrund von Matrixdiffusion in stagnierendes Porenwasser (weitgehend innerhalb der Kluftfüllung) erfolgt und bei den sorbierenden Tracern aufgrund der Sorption auf Mineraloberflächen. Die konzeptuellen Unterschiede zwischen den verschiedenen Modellen waren dabei eher unwesentlich. Das JNC-Modell berücksichtigte, im Gegensatz zu den PSI- und ETH-Modellen, Transmissivitätsheterogenitäten innerhalb der Scherzone, die aus Pumpversuchen abgeleitet wurden. Das ETH-Modell implementierte, im Gegensatz zu den anderen beiden Modellen, sowohl transversale als auch longitudinale Dispersion. Die Modelle unterscheiden sich ebenfalls in der Art der Diskretisierung des Dipol-Fliessfelds zur Lösung der bestimmenden Transportgleichungen. 

Sämtliche Modelle wurden bezüglich ihrer Reproduzierbarkeit der gemessenen Durchbruchskurven getestet und der Konsistenz der gefitteten Parameter mit den bekannten Systemeigenschaften. Zudem wurde nach Möglichkeit das Testen von Vorhersagemodellen in den Vordergrund gestellt, um den Beitrag des MI zur Evaluierung der Belastbarkeit der Modelle zu erhöhen. Die Modellparameter wurden von unabhängigen Beobachtungen (z. B. Sorptionsparametern anhand von Laborexperimenten) abgeleitet sowie durch inverse Modellierung (Fitting) der Durchbruchskurve für einen nicht-sorbierenden Tracer. Für die Durchbruchskurven der sorbierenden Tracer wurden dann Vorhersagen getroffen (vor jedem Test). 

Das PSI-Modell wurde auf eine grosse Anzahl von Tracertests angewendet mit zwei verschiedenen Modellansätzen – inverser Modellierung und Vorhersagemodell – einschliesslich solcher mit kürzerem Dipol-Fliessfeld, wobei die jeweiligen Transportmechanismen unterschiedlich gewichtet wurden. Die erfolgreichen Ergebnisse dieses Aufwands unterstützen bei der Mehrzahl der Tests nicht nur die Modellkonzepte, indem dargelegt werden kann, dass keine relevanten Prozesse übersehen wurden, sondern zeigen auch, dass die Resultate der Laborexperimente für schnell sorbierende Tracer, die reversiblen Kationenaustausch aufweisen, relativ gut auf die In-situ-Bedingungen übertragen werden können. Allerdings müssen die Gesteinsproben sorgfältig ausgewählt und vorbereitet werden, um sicherzustellen, dass sie repräsentativ für die geologischen Eigenschaften des Standorts sind. Es gibt Hinweise, dass beim kürzeren Dipolfeld die Durchbruchskurve von Cäsium, das eine langsamere Sorptionskinetik aufweist, durch die Sorptionskinetik beeinflusst werden kann. Solche Effekte sind jedoch nicht relevant für die weitaus längeren räumlichen und zeitlichen Massstäbe der Sicherheitsanalyse. 

Es gibt Grenzen, inwieweit die erfolgreiche Modellierung der Durchbruchskurven zur Validierung der Modelle herangezogen werden kann, im Sinne des Aufbaus von Vertrauen bzw. der Belastbarkeit bei deren Anwendung in der Sicherheitsanalyse. Beispielsweise wird keine Information zu Prozessen geliefert, die zwar bezüglich des räumlichen und zeitlichen Massstabs der Transport-Tests unerheblich sind, aber dennoch im Rahmen der für die Sicherheitsanalyse betrachteten Massstäbe wichtig sein könnten. Somit bedeuten die mit den PSI-, JNC- und ETH-Modellen erfolgreich getroffenen Voraussagen nicht unbedingt, dass die Unterschiede zwischen den Modellen unbedeutend sind, wenn sie in der Sicherheitsanalyse angewendet werden. Diese Unterschiede müssten näher untersucht werden. 

Insgesamt hat MI gezeigt, dass die angewandte Methodik für die Charakterisierung der wasserführenden Strukturen, die Vereinfachung dieser Charakterisierung für Modellierungszwecke, die Übertragung der Labordaten (insbesondere der Sorptionsdaten) auf Feldbedingungen, die Auswahl der transportrelevanten Prozesse sowie für die numerische Lösung der modellbestimmenden Gleichungen zur Modellierung des Lösungstransports durch das geklüftete kristalline Gestein geeignet ist. Abgesehen von den oben erwähnten technischen Leistungen (und Grenzen), hat die Teilnahme am MI bei den involvierten Organisationen zur Entwicklung eines strikten Modelltestverfahrens geführt und vielleicht noch wichtiger, eines Verfahrens zum Test von Vorhersagemodellen. Zudem wurden die Erfahrungen bei der Zusammenarbeit innerhalb eines multidisziplinären Teams in einem herausfordernden Langzeitprojekt von allen Teilnehmern als wertvoll erachtet und resultierte in einer erfolgreichen Kommunikation zwischen Geowissenschaftlern, Labor- und Feldexperimentatoren und Modellierern. 

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