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Technical Report NTB 00-07

Grimsel Test Site Investigation Phase IV: The Nagra-JAEA in situ study of safety relevant radionuclide retardation in fractured crystalline rock III: The RRP project final report

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Die Nagra und JAEA arbeiteten fast 15 Jahre im Radionuklid-Migrationsprogramm (Radionuclide Migration Programme RMP) des Felslabors Grimsel (FLG) zusammen, um das Verständnis von Radionuklidtransport/-retardation in geklüftetem Gestein zu verbessern. Das Projekt begann mit dem MI-Experiment (Migrationsversuch, «Radionuclide Migration Experiment») und wurde mit dem EP-Experiment (Exkavationsprojekt, «Excavation Project») und CP-Experiment (Verbundene Porosität, «Connected Porosity») fortgeführt. Üblicherweise generieren Studien – wie beispielsweise das MI-Experiment – Daten für das gesamte Fliesssystem, welches die Radionuklide auf ihrem Transportpfad «sehen». Solche Daten werden dann modelliert, um eine Reihe von «Best-Fit»-Grössen und -Mittelwerten für die Transport-/Retardationsparameter zu erhalten. Jedoch stellen diese Modellwerte nicht immer die einzig mögliche Lösung dar und die Modelle liefern keine detaillierten Informationen darüber, wo die eigentliche Retardation stattfindet. Die Extrapolation von einem Ort oder Fliesssystem zu einem anderen mit unterschiedlichen Eigenschaften kann man nur machen, wenn man die zugrunde liegenden Prozesse versteht.

Dies ist insofern von zentraler Bedeutung, da in der Praxis die Geosphäre um ein geologisches Tiefenlager für radioaktive Abfälle nicht allumfassend erkundet werden kann, weil dort die günstigen Eigenschaften in einem möglichst ungestörten Umfeld aufrechterhalten werden müssen. Demzufolge ist es wichtig, die wirksamen Faktoren für den In-situ-Radionuklidtransport und die -retardation genau zu kennen, um Extrapolationen zu nahegelegenen oder ähnlichen Standorten, wo solche Beschränkungen nicht bestehen, vornehmen zu können. Als Folge dieser Strategie wurde von der Nagra and JAEA mit dem EP-Experiment ein weiterer Versuch durchgeführt, der einen Schritt weiter ging als das MI-Experiment. 

Das Nagra-JAEA Exkavationsprojekt (Excavation Project EP) war ein herausforderndes Projekt, bei dem erstmals Cocktails stark sorbierender Radionuklide mit komplexer Chemie in eine wasserführende Scherzone injiziert und anschliessend der getracerte Anteil der Scherzone exkaviert wurde (etwa zwei Tonnen Gestein). Die Komplexität des Projekts und der Massstab des In-situ-Versuchs erforderten die Entwicklung, Verbesserung und den Test neuer Methoden und Techniken. Der erhebliche Aufwand, der zur Gewährleistung eines erfolgreichen Versuchs unternommen wurde, umfasste eine Reihe von Labor- und Feldversuchen im FLG, letztere – wann immer möglich – unter Bedingungen, die möglichst genau denjenigen des endgültigen Experiments entsprachen.

Das Exkavationsprojekt (Excavation Project EP) begann 1990 mit einer Machbarkeitsstudie (Phase I) und wurde mit einer umfangreichen Kampagne aus Labor- und Feldtests (Phase II) zwischen 1994 und 1996 fortgeführt. Der vorliegende Schlussbericht fasst die Arbeiten der Phase III zusammen, diese bestanden aus:

  • Injektion vier verschiedener Radionuklidcocktails in die EP-Testzone, die in der Testscherzone AU96 (MI-Scherzone) im FLG eingerichtet wurde
  • Kontinuierliches Monitoring des Radionuklidtracerdurchbruchs bei der Extraktionsbohrung mit nachfolgender Stabilisierung des die retardierten Radionuklide enthaltenen Gesteinsvolumens durch In-situ-Harzimprägnierung
  • Exkavation des stabilisierten Gesteinsvolumens durch scherzonenparalleles Überbohren zur Probengewinnung für Laboruntersuchungen
  • Radiochemische Analysen von Gesteinsproben aus der Scherzone und detaillierte strukturelle geologische Untersuchungen der Fliesspfadgeometrie innerhalb des Dipols

Eine der Zielsetzungen des EP-Experiments war die Untersuchung des Verhaltens sicherheitsrelevanter Radionuklide, d. h. von Nukliden, die in der Sicherheitsanalyse für Kristallin-1 der Nagra und in derjenigen für TRU-I von JAEA behandelt wurden. Die endgültige Auswahl der Radionuklide umfasste:
 

238U, 235U and 234U:sicherheitsrelevant

237Np:sicherheitsrelevant

99Tc:sicherheitsrelevant

152Eu:wird als gutes chemisches Analogon für andere Lanthanide und dreiwertige Aktinide erachtet

60Co:gutes chemisches Analogon für das sicherheitsrelevante 59Ni, welches leichter zu beschaffen und einfacher zu bestimmen ist als 59Ni

75Se:vollständiges chemisches Analogon für das sicherheitsrelevante 79Se, jedoch wesentlich kürzere Halbwertszeit (120 Tage gegenüber 65 ka)

113Sn:vollständiges chemisches Analogon für das sicherheitsrelevante 126Sn, jedoch wesentlich kürzere Halbwertszeit (115 Tage gegenüber 100 ka)

stabiles Mo:vollständiges chemisches Analogon für das sicherheitsrelevante 93Mo (Halbwertszeit 3.5 ka)

Überschlagsberechnungen zeigten, dass aufgrund der geringen Löslichkeiten dieser Radionuklide im Grundwasser-/Gesteinssystem des FLG, die Aktivitäten der in der Scherzone wahrscheinlich zurückgehaltenen Radionuklide weit unter der Nachweisgrenze für alle damals zur Verfügung gestandenen oberflächenanalytischen und radiochemischen Methoden liegen würden. Demzufolge wurde beschlossen, den Versuchsaufbau abzuändern, indem wesentlich höhere Radionuklidkonzentrationen als unter normalen Löslichkeitsbedingungen erwartet mithilfe von angesäuerten Lösungen in das System injiziert wurden. Dadurch waren zwar die geochemischen Bedingungen des Systems nicht mehr realistisch, die gewonnenen Informationen über die Transportpfade (markiert durch die Radionuklide) waren dennoch sehr aufschlussreich für den Test der konzeptuellen Transportmodelle in komplexen Fliesssystemen.

Zur Bestimmung der Fliessweggeometrie war ursprünglich geplant, einfach Harz in das Fliessfeld zu injizieren, dieses Vorhaben wurde jedoch aufgrund der folgenden beiden Gründe aufgegeben:

  • Es gab Hinweise, dass das Harz aufgrund dessen eingeschränkter Viskosität und Polymerisation keine sekundären Fliesspfade imprägnieren würde.
  • Man ging davon aus, dass die Durchführung eines solchen Versuchs mit sicherheitsrelevanten Radionukliden die erforderlichen Erfahrungen aufbauen würde, um künftige Studien innerhalb des schweizerischen und japanischen Untersuchungsprogramms hinsichtlich ähnlicher endlagerrelevanter Systeme durchführen zu können. Zudem erhöhte die Erfahrung im Umgang mit hohen Aktivitäten und α-Strahlern das Vertrauen in die generellen Möglichkeiten für erfolgreiche Versuche in anderen Felslabors

Das Verhalten der Radionuklide als solche im Fliesssystem kann nicht direkt in den Berechnungen einer Sicherheitsanalyse verwendet werden, sie erwiesen sich jedoch als unerlässlich in der Kartierung tatsächlich vorhandener Fliesspfade in diesem hochkomplexen Fliesssystem im FLG. Die Analyse der mit den Radionukliden markierten Fliesspfade zeigte deutlich den Einfluss von «double porosity transport» und die Komplexität von Fluss und Retardation in drei Dimensionen (3D), dort wo grössere Bereiche mit Kluftfüllungen eine wichtige Rolle spielen. Die Bedeutung der Retardation in der Kluftfüllung im Vergleich zur Matrix für stark retardierende Radionuklide darf nicht vernachlässigt werden. Somit kann man möglicherweise vorhersagen, dass stark sorbierende Radionuklide nur eine geringe Chance haben bis zur Matrix zu gelangen, da so viele Möglichkeiten für eine Retardation im Kluftfüllungsmaterial vorhanden sind.

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