Technischer Bericht NTB 13-04

Langzeit-Degradation von organischen Polymeren unter SMA-Tiefenlagerbedingungen

Zusammenfassung

Technical Report NTB 13-03

Redox properties of iron-bearing clays and MX-80 bentonite – Electrochemical and spectroscopic characterization

Zusammenfassung

Um die Redox-Eigenschaften von natürlichen und bautechnischen Umgebungen wie zum Beispiel die in geologischen Tiefenlagern besser beurteilen zu können, ist die Charakterisierung der Redox-Eigenschaften von Fe-haltigen Mineralen bei An- und Abwesenheit von gelöstem Fe2+ von grosser Bedeutung. Im Rahmen dieser Studie wurde ein elektrochemisches Verfahren ent­wickelt, das lösliche, organische Mediatoren verwendet, um Elektronenübergänge zu messen. Mit diesem Verfahren konnten die Redox-Eigenschaften von Fe-haltigen Ton­minera­len, MX-80-Bentonit sowie Kombinationen von Tonmineralen, Eisenoxiden und gelöstem Fe2+ quantifiziert werden. Durch elektro-chemisch erwirkte Oxidation und Reduktion von eisen­haltigem Smektit SWa-1, Wyoming-Montmorillonit SWy-2 sowie MX-80-Bentonit konnte deren Fähigkeit zur Elektronenaufnahme und -abgabe bei einem pH-Wert von 7.5 quanti­fi­ziert werden. In den Tonmineralen war das strukturell gebundene Eisen redoxaktiv im Gegen­satz zum Fe in den nicht weiter definierten Phasen des MX-80-Bentonits. Die unter­suchten Materialien waren über ein breites Eh-Spektrum redoxaktiv: das Fe2+/Fegesamt-Ver­hält­nis der Minerale variierte von 0 bis 100 % zwischen +600 und -600 mV (vs. SHE). Die Redox-Eigenschaften der Minerale waren aufgrund deren struktureller Änderungen, wie sie in nativen oder Redox-belasteten Tonmineralen vorkommen, sehr pfadabhängig. Bei Materia­lien mit einem niedrigeren Fe-Gehalt, wie in MX-80-Bentonit und SWy-2-Montmorillonit, waren weniger irreversible Veränderungen der Mineralstruktur zu beobachten. Systeme, die aus natür­lichen Montmorilloniten (SWy-2 oder MX-80), Goethit und gelöstem Fe2+ bestehen, konnten einen Eh-Bereich zwischen 0 und -300 mV puffern. Unabhängig vom Fe-Oxidations­zustand sind Fe-haltige Minerale über einen breiten Potenzialbereich redoxaktiv. Aus diesem Grund sind sie als Redox-Puffer, welche das Verhalten von redoxaktiven Radionukliden und Metallen in geologischen Tiefenlagern für radioaktive Abfälle bestimmen, sehr wichtig.

Technical Report NTB 13-02

An Assessment of the Impact of the Long Term Evolution of Engineered Structures on the Safety-Relevant Functions of the Bentonite Buffer in a HLW Repository

Zusammenfassung

Technischer Bericht NTB 13-01

Standortunabhängige Betrachtungen zur Sicherheit und zum Schutz des Grundwassers – Grundlagen zur Beurteilung der grundsätzlichen Bewilligungsfähigkeit einer Oberflächenanlage für ein geologisches Tiefenlager

Zusammenfassung

Technical Report NTB 12-07

Geochemical Synthesis for the Effingen Member in Boreholes at Oftringen, Gösgen and Küttigen

Zusammenfassung

Technical Report NTB 12-06

Canister Design Concepts for Disposal of Spent Fuel and High Level Waste

Zusammenfassung

Die Nagra untersucht im Rahmen ihrer langfristigen Planung zur Realisierung eines geologischen Tiefenlagers für die Entsorgung abgebrannter Brennelemente (BE) und hochaktiver Abfälle (HAA) verschiedene Optionen bei der Auswahl von Materialien und Auslegungskonzepten für die Endlagerbehälter. Die Auswahl geeigneter Behälterauslegungen wird bestimmt durch eine Anzahl Anforderungen, wobei die wichtigste die Gewährleistung einer Mindestlebensdauer von 1'000 Jahren ohne Versagen des Einschlusses ist. Ein mögliches Material ist dabei Karbonstahl, dies aufgrund seiner vergleichsweise geringen Korrosionsrate unter tiefenlagerrelevanten Bedingungen sowie seines hohen technischen Entwicklungsstands hinsichtlich Konstruktion und Herstellung. Weitere Materialien und Auslegungsvarianten werden in Parallelstudien untersucht.

Das Ziel des vorliegenden Berichts ist die Entwicklung von Auslegungskonzepten für BE- und HAA-Endlagerbehälter aus Karbonstahl und ihre Begründung. Bei diesem Prozess werden sämtliche wichtigen Aspekte hinsichtlich Herstellung, Schweissnähte und Abnahmeprüfung sowie Funktionsfähigkeit, d. h. Kurzeit- (Handhabung und Einlagerung) und Langzeitverhalten (Korrosion und Strukturverhalten nach der Einlagerung) der Behälter behandelt. Ein weiteres Ziel des vorliegenden Berichts ist die Anwendung des Auslegungsprozesses zur Identifikation künftiger Arbeiten, die für die Entwicklung detaillierter Auslegungen erforderlich sind.

Die Entwicklung von Behälterauslegungen begann mit der Aufstellung einer Anzahl Auslegungsanforderungen, die aus dem Bedürfnis entstanden, die Langzeitanforderungen (mindestens 1'000 Jahre Lebensdauer ohne Behälterversagen) und die Betriebssicherheitsanforderungen (erforderliche Robustheit für die sichere Handhabung während der Einlagerung und potenziellen Rückholung der Behälter) zu erfüllen. Basierend auf Berechnungen zur Abschirmung radioaktiver Strahlung wurde angenommen, dass die Rate der Strahlendosis an den Behälteroberflächen auf einem Niveau sein wird, das keine manuelle Handhabung mehr erlaubt. Daher werden eine «heisse Zelle» und Fernbedienung bei der Befüllung der Endlagerbehälter und der Erstellung der abschliessenden Schweissnähte notwendig. Die wichtigsten Behälteranforderungen werden hierarchisch gegliedert und in den Kontext der Gesamtmethodologie gestellt. Es wurden konzeptuelle Auslegungen für BE-Behälter mit einem SWR- (Siedewasserreaktor) Brennstoffbehälter als Referenz und HAA-Behälter basierend auf zwei verglasten HAA-Kokillen pro Endlagerbehälter entwickelt. Korrosion, Abbau, Versagensmechanismen, Toleranz gegenüber Fabrikationsfehlern und weitere strukturelle Leistungsdefizite wurden in Zusammenhang mit vorgeschlagenen Auslegungen, Prüfkonzepten und Herstellung von Schweissnähten geprüft. Dabei wurden verschiedene Wege zur Erfüllung der Behälteranforderungen untersucht.

Die resultierenden Auslegungskonzepte liefern eine Beschreibung von geometrischer Form, Dimensionierung, Material, Schweissnaht sowie Herstellungs- und Überprüfungsoptionen für die Behälter einschliesslich ihrer internen Struktur. Korrosion, Materialabbau, strukturelle Funktion, Schweissnahtauslegung, Überprüfungs- und Fabrikationsfragestellungen jeder Option werden diskutiert. Ausserdem wird gezeigt, wie die vorgeschlagenen Auslegungen die Behälteranforderungen erfüllen.

Ein Vorteil dieser Studie ist, dass die Entwicklung der Behälterauslegungen und die Funktionsanalyse zur Identifizierung spezifischer Arbeitsgebiete führte, die zur Entwicklung detaillierter Auslegungskonzepte und Behälterprototypen erforderlich werden. Die wichtigsten Aspekte sind dabei die Entwicklung der Schweissnahtauslegung, der Schweissmethode und der zu verwendende Ansatz zum Spannungsabbau nach erfolgtem Schweissen sowie die Bestimmung der maximal tolerierbaren Grösse von Defekten und des entsprechenden Sicherheitsfaktors in Zusammenhang mit der Rissbildungswahrscheinlichkeit.

Technical Report NTB 12-05

Comparison of Sorption Measurements on Argillaceous Rocks and Bentonite with Predictions Using the SGT-E2 Approach to Derive Sorption Data Bases

Zusammenfassung

In der Etappe 1 des Sachplans geologische Tiefenlager wurden vier Wirtgesteine identifiziert, die für ein Lager für radioaktive Abfälle geeignet sind. Diese Gesteine sind: Opalinuston für ein Lager für hochaktive Abfälle (HAA) sowie für schwach- und mittelaktive Abfälle (SMA) sowie 'Brauner Dogger', Effinger Schichten und Helvetische Mergel für ein Lager für SMA. Für die provisorischen Sicherheitsanalysen werden Sorptionsdatenbanken (SDB) für alle diese Wirtgesteine benötigt. Dies schliesst auch die möglichen Varianten der Porenwässer und der mineralogischen Zusammensetzung der Gesteine ein. Ausserdem sind SDB für die unteren Rahmengesteine des Opalinustons und für das Versatzmaterial Bentonit im HAA-Lager erforderlich.

Es wurde ein detailliertes Verfahren zur Ableitung von SDB für Tongesteine (und Bentonit) entwickelt. Dieses basiert auf der Messung von Sorptionskanten auf Illit (und Montmorillonit), auf der Hypothese, dass 2:1-Tonminerale das dominierende Sorbens sind sowie einer Reihe von sogenannten Konvertierungsfaktoren, welche die unterschiedliche Speziation der Radionuklide in den einzelnen Porenwässern berücksichtigen.

Das Verfahren zur Herleitung von SDB ist relativ neu. Deshalb wurde dessen Validierung und die Demonstration der Robustheit und Zuverlässigkeit der abgeleiteten Sorptionswerte als notwendig erachtet. Im vorliegenden Bericht wird eine umfangreiche Studie vorgestellt, in der blinde Vorhersagen der Sorptionswerte mit gemessenen Werten verglichen werden.

Sorptionsisothermen wurden für Metallionen Cs(I), Co(II), Ni(II), Eu(III), Th(IV) und U(VI) in Bereichen realistischer Grundwasserzusammensetzung und Wirtgesteinsmineralogie gemessen. Insgesamt wurden 53 Isothermen aufgenommen. Für jede dieser Isothermen wurde mittels der Methode zur Ableitung von SDB eine Vorhersage über die Sorption bei Spurenkonzentration getroffen. Für jeden dieser Fälle wurde anschliessend ein Vergleich zwischen gemessenen und vorhergesagten Werten durchgeführt.

Die Studie zur Validierung zeigt, dass das Verfahren zur Herleitung von Sorptionsdatenbasen für Tongestein und Bentonit zuverlässige Sorptionswerte generiert.

Technical Report NTB 12-04

Sorption Data Bases for Argillaceous Rocks and Bentonite for the Provisional Safety Analyses for SGT-E2

Zusammenfassung

In Etappe 1 des Sachplans geologische Tiefenlager wurden vier Wirtgesteine, die für ein Lager für radioaktive Abfälle geeignet sind, identifiziert. Diese Gesteine sind: Opalinuston für ein Lager für hochaktive (HAA) und schwach- und mittelaktive Abfälle (SMA) sowie 'Brauner Dogger', Effinger Schichten und Helvetische Mergel für ein Lager für SMA. Für die provisorischen Sicherheitsanalysen werden Sorptionsdatenbanken (SDB) für all diese Wirtgesteine benötigt. Dies schliesst auch die möglichen Varianten der Porenwässer und der mineralogischen Zusammensetzung der Gesteine ein. Ausserdem sind SDB für die unteren Rahmengesteine des Opalinustons und für das Versatzmaterial Bentonit im HAA-Lager erforderlich.

In einer früheren Arbeit beschrieben Bradbury et al. (2010) ein Verfahren zur Entwicklung von Sorptionsdatenbasen für Tongesteine und kompaktierten Bentonit. Die hauptsächlichen Einflussfaktoren für die Sorption in diesen Systemen sind der Gehalt an Schichtsilikaten, insbesondere an 2:1-Tonmineralen (Illit, Smektit und Illit-Smektit-Wechsellagerungen), sowie die Porenwasserchemie welche die Speziation der Radionuklide in der wässrigen Phase bestimmt. Die Sorptionsquelldaten entstammen vorwiegend Messungen auf Illit (oder Montmorillonit für die Bentonit SDB). Sie wurden auf die definierten Bedingungen eines jeden Systems umgerechnet indem eine Reihe sogenannter Konvertierungsfaktoren benutzt wurde. Diese berücksichtigen Unterschiede in der Mineralogie, dem pH-Wert und der Radionuklidspeziation. Schliesslich wurde ein Konvertierungsfaktor Labor → Feld verwendet, um die Sorptionsmessungen von dispergierten Systemen (Batch-Experimenten) auf intaktes Gestein unter In-situ-Bedingungen zu übertragen. Dieses Verfahren zur Entwicklung von Sorptionsdatenbanken wurde auf die ausgewählten Wirt- und Rahmengesteine sowie auf kompaktierten Bentonit unter Berücksichtigung der mineralogischen und der Porenwasserzusammensetzung angewendet.

Das Vertrauen in die Gültigkeit und Richtigkeit dieses Verfahrens wurde durch zusätzliche Studien gestärkt: (i) Sorptionswerte basierend auf der oben genannten Methode wurden mit denen in einer bereits existierenden SDB für Opalinuston und Bentonit aus dem Entsorgungsnachweis verglichen (Bradbury & Baeyens 2010), (ii) blinde Vorhersagen von Sorptionsisothermen auf MX-80 Bentonit und auf Opalinuston in realistischen Grundwasserzusammensetzungen wurden mit gemessenen Isothermen verglichen (Bradbury & Baeyens 2011) und (iii) blinde Vorhersagen anhand des oben beschriebenen Verfahrens wurden mit neuen Sorptionsmessungen (Baeyens et al. 2014) verglichen. In allen Fällen waren die Ergebnisse der einzelnen zum Vergleich genutzten Ansätze konsistent mit den Vorhersagen des hier beschriebenen Verfahrens.

In einigen wenigen Fällen enthielten die Gesteine zu wenig Tonminerale, um diesen Ansatz zu verwenden. Es wurde trotzdem eine SDB erstellt, indem ein Verfahren, bei dem Calcit die hauptsächlich sorbierende Phase darstellt, zur Anwendung kam. Die Prozedur ist im vorliegenden Bericht vollständig beschrieben.

Weiterhin wird eine Methode zur Ableitung von SDB für Wirtgesteine, die durch hochalkalische Lösungen aus einem zementbasierten Lager beeinflusst wurden, beschrieben. Entsprechende SDB für die Effinger Schichten und die Helvetischen Mergel werden gegeben.

Technical Report NTB 12-03

Effective Diffusion Coefficients and Porosity Values for Argillaceous Rocks and Bentonite: Measured and Estimated Values for the Provisional Safety Analyses for SGT-E2

Zusammenfassung

In der Etappe 2 des Sachplans geologische Tiefenlager sind sogenannte provisorische Sicherheitsanalysen durchzuführen. Unter einer Vielzahl von Eingangsdaten werden auch geochemische Parameter benötigt, um den Transport und die Retardation von Radionukliden in den betrachteten Gesteinen und in kompaktiertem Bentonit zu beschreiben. Der vorliegende Bericht dokumentiert die Ableitung eines umfassenden Datensatzes für alle Wirtgesteine, Rahmengesteine und kompaktierten Bentonit.

Die Diffusion von tritiiertemWasser (HTO), ³⁶Cl^- und ²²Na⁺ wurde anhand von Gesteinsproben der Effinger Schichten, des 'Braunen Doggers' und der Helvetischen Mergel unter Verwendung der in Van Loon & Soler (2004) beschriebenen Technik der Durchdiffusion untersucht. Messungen an Opalinuston werden im Bericht kurz zusammengefasst. Aus den Diffusionsmessungen wurden Werte für effektive Diffusionskoeffizienten und diffusionszugängliche Porositäten gewonnen. Der generell beobachtete Trend ^NaD_e > ^HTOD_e > ^ClD_e bestätigt das zu erwartende Verhalten der drei Spezies (Glaus et al. 2010), d.h. dem Ionenaustausch unterliegende Kationen zeigen eine erhöhte Mobilität aufgrund des Effekts der Oberflächendiffusion (Gimmi & Kosakowski 2011). Anionen hingegen werden wegen des Anionenausschlusses zurückgehalten. Anionen werden aufgrund der negativen Ladung der Tonoberflächen von diesen abgestossen, weshalb die anionenzugängliche Porosität geringer ist als die totale, wasserzugängliche Porosität (Van Loon et al. 2007).

Der Effekt der Zusammensetzung des Porenwassers auf die Diffusion von HTO, ³⁶Cl^- und ²²Na⁺ wurde am Opalinuston untersucht. Bei Ionenstärken zwischen 0.17 M und 1 M (0.17 M ≤ I ≤ 1.07 M) konnte kein signifikanter Einfluss auf den effektiven Diffusionskoeffizienten beobachtet werden. Für ³⁶Cl^- war kein Einfluss auf die zugängliche Porosität zu verzeichnen. Die anionenzugängliche Porosität beläuft sich auf 50 bis 60 % der Gesamtporosität, unabhängig von der Ionenstärke des Porenwassers. Für die anderen Wirtgesteine liegen dazu keine experimentellen Daten vor. Jedoch ist auch für diese Gesteine kein signifikanter Effekt zu erwarten. Dazu werden weitere Untersuchungen durchgeführt.

Es erfolgte ein Vergleich der Diffusionsparameter mit Daten aus der Literatur, welche an einer Reihe von Sedimentgesteinen wie Kreide, Ton- und Kalkstein erhoben wurden. Alle Daten konnten durch eine modifizierte Version von Archie's Gesetz (erweitertes Archie-Gesetz) beschrieben werden. Für alle Porositätswerte grösser als 0.1 war das klassische Archie-Gesetz gültig. Bei Porositäten unter 0.1 wichen die Daten jedoch vom klassischen Archie-Gesetz ab, d. h. die Abnahme des effektiven Diffusionskoeffizienten mit der Porosität erfolgte langsamer. Dieses Phänomen kann durch eine veränderte Abhängigkeit der Tortuosität von der Porosität erklärt werden. Bei hohen Porositäten, die man in Gesteinen geringerer Dichte vorfindet, ähnelt die Mikrotextur des Tongesteins einem Kartenhaus. Mit zunehmender Dichte werden die zufällig orientierten Tonplättchen immer stärker in einer spezifischen Richtung senkrecht zur Kompaktierung ausgerichtet. Sobald die Plättchen mehr oder weniger horizontal orientiert sind, hat eine weitere Verringerung der Porosität keinen Effekt mehr auf die Orientierung und damit auf die Tortuosität. Der Schwellenwert der Trockenrohdichte des Gesteins für diesen Effekt liegt bei ca. 2500 kg m^-3, was einer Porosität von 0.1 entspricht.

Die erweiterte Version des Archie-Gesetzes (e-Archie) bildet die Grundlage für ein Verfahren zur Schätzung effektiver Diffusionskoeffizienten, die in der Sicherheitsanalyse verwendbar sind. Wichtige Eingangsparameter sind der Diffusionskoeffizient des Radionuklids in freiem Wasser sowie die transportrelevante Porosität. Obgleich jedes Radionuklid einen eigenen Diffusionskoeffizienten im freien Wasser aufweist, wurden die Radionuklide in zwei Untergruppen aufgeteilt mit freien Diffusionskoeffizienten von (20.0 ± 2.5) × 10^-10 m² s^-1 und (7.5 ± 2.5) × 10¹⁰ m² s^-1. Die zu verwendenden Porositäten wurden durch die Nagra definiert und wurden hauptsächlich anhand von Bohrkernproben der Wirtgesteine bestimmt. Die Gesamtporosität wurde aus Messungen von Rohdichte und Korndichte der Gesteine ermittelt. Die Werte der anionenzugänglichen Porositäten basieren auf der Beobachtung, dass in den meisten Tongesteinen ca. 50 % der totalen Porosität für Anionen zugänglich ist.

Im Fall der dem Ionenaustausch unterliegenden Kationen wurde eine Korrektur des effektiven Diffusionskoeffizienten um einen Term der Oberflächendiffusion gemäss Gimmi & Kosakowski (2011) vorgenommen. Ein Korrekturfaktor CF wurde unter Verwendung der Oberflächenmobilität des Kations und des Sorptionswerts (K_d) aus Baeyens et al. (2014) berechnet. Die Referenzwerte des effektiven Diffusionskoeffizienten sowie die oberen und unteren Eckwerte wurden mit diesen Korrekturfaktoren multipliziert. Für die meisten der betrachteten Tongesteine bewegten sich die verwendeten Korrekturfaktoren zwischen 1 und 30, je nach Sorptionswert des Kations. Die höchsten Werte wurden für Cs⁺ berechnet, welches besonders einer beschleunigten Diffusion auf Tonmineraloberflächen unterliegt (Appelo et al. 2010, Melkior et al. 2005, Melkior et al. 2007). Für Helvetische Mergel lagen die Korrekturfaktoren zwischen 30 und 400. Dies wird durch die wesentlich höheren Werte des Kapazitätsverhältnisses (κ) verursacht, welches direkt proportional zur reziproken Transportporosität des Tongesteins ist.

Da die Tiefenlage der Wirtgesteine in den Standortregionen beträchtlich variiert, ist es nicht möglich einen einzelnen, für die betrachteten Formationen geltenden Temperaturwert anzugeben. Stattdessen wurde ein Temperaturbereich für jedes Wirtgestein definiert. Zur Berücksichtigung des Temperatureffekts auf die Diffusion wurde die Arrhenius-Gleichung mit einer mittleren Aktivierungsenergie für die Diffusion von 22.9 kJ mol^-1 (Van Loon et al. 2005a) verwendet.

Für jedes Wirtgestein wurde eine Tabelle mit effektiven Diffusionskoeffizienten zusammengestellt. Die Tabellen enthalten einen Referenzwert bei 25 °C, dessen Berechnung unter Nutzung der Referenzporosität und der mittleren Kurve des e-Archie-Gesetzes erfolgte. Obere und untere Eckwerte wurden geschätzt durch Kombinieren der oberen e-Archie-Kurve mit dem oberen Eckwert der Porosität und entsprechend der unteren e-Archie-Kurve mit dem unteren Eckwert der Porosität. Es wurde hingegen nur der Effekt des oberen Eckwerts der Temperatur berücksichtigt. Dazu wurde eine kombinierte Ungewissheit in der Porosität und in der Temperatur durch Fehlerfortpflanzung abgeschätzt. Die resultierende Ungewissheit wurde zum Referenzwert bei 25 °C addiert.

Technical Report NTB 12-01

The Long Term Geochemical Evolution of the Nearfield of the HLW Repository

Zusammenfassung

Der vorliegende Bericht befasst sich mit der räumlichen und zeitlichen Entwicklung des Nahfelds des geologischen Tiefenlagers für hochaktive radioaktive Abfälle im Opalinuston.

Die Hauptkomponenten des Nahfelds eines solchen Tiefenlagers sind verglaste hochaktive Abfälle aus der Wiederaufbereitung (HAA), abgebrannte Brennelemente (BE), Stahlbehälter, kompaktierter Bentonit sowie eine Spritzbetonverstärkung. Im Zeitraum von einer Million Jahren, der für die Sicherheitsanalysen relevant ist, werden sich diese Komponenten chemisch gegenseitig beeinflussen. Dadurch können sich deren Eigenschaften, welche die Radionuklidrückhaltung betreffen, verändern.

Als Ausgangspunkt wird der ursprüngliche Zustand der Stahlbehälter sowie die ursprüngliche Mineralogie und Porenwasserzusammensetzung von Opalinuston, Bentonit und ESDRED-Spritzbetonverstärkungen kurz beschrieben.

Die hauptsächlichen Prozesse, welche die räumliche und zeitliche Entwicklung eines Tiefenlagers beeinflussen und oft über verschiedene Zeitskalen operieren, sind: Wechselwirkungen zwischen Betonausbau und kompaktiertem Bentonit, Temperaturgradienten in der Umgebung der wärmegenerierenden hochaktiven Abfälle, mineralogische Änderungen des kompaktierten Bentonits aufgrund von Wechselwirkungen mit den Korrosionsprodukten der Stahlbehälter sowie die Auflösung der verglasten Abfälle und der abgebrannten Brennelemente. Die Auswirkungen dieser Prozesse als Funktion der Zeit auf die Langzeitsicherheit der Nahfeldbarrieren werden abgeschätzt, insbesondere im Zusammenhang mit der Löslichkeit von Radionukliden und den Sorptions-, Diffusions- und Quelleigenschaften des Bentonits.

Es konnten die folgenden Schlussfolgerungen gezogen werden: Die Dicke der Umwandlungsschicht des Bentonits als Folge der Wechselwirkung mit dem Betonausbau (angenommene Schichtdicke 15 cm) beträgt nach einer Million Jahren wahrscheinlich weit weniger als 13 cm. Die zu erwartenden Alterationsprodukte sind Tonminerale (Illit), Hydroxide, Carbonate, Calciumsilikathydrate und Alumosilikate. Quelldrücke und Sorptionskapazität des Bentonit werden in diesem Bereich reduziert sein, ohne aber auf null zurückzugehen.

Experimentelle Untersuchungen und Modellstudien weisen darauf hin, dass die Temperaturtransiente nach Verschluss nur zu geringen mineralogischen Veränderungen führen wird, wobei das Quell- und Rückhaltevermögen bei mehr als der äusseren Hälfte des Bentonits vollständig erhalten bleiben werden. Die Korrosion abgebrannter Brennelemente und verglaster Abfälle wird keine schädlichen Auswirkungen auf die Sorptions- und Quelleigenschaften des Bentonits haben. Allerdings ist der Einfluss von Bor aus der Auflösung des Glases sowie dessen Komplexbildung mit hochgeladenen Radionukliden zu prüfen.

Es gibt Hinweise darauf, dass Fe²⁺ aus der Korrosion der Stahlbehälter zu Umwandlungen im Montmorillonit führen kann. Bei Temperaturen unter 100 °C kann es zur Bildung von Fe-reichen Smectiten, nichtquellbaren Tonmineralen oder Chlorit kommen. Da Fe-reiche Smectite ähnliche Eigenschaften haben wie der ersetzte Na-Montmorillonit wird die Barrierenfunktion des Nahfelds in Bezug auf Sorption und Quellbarkeit in diesem Fall nur unwesentlich beeinflusst. Werden allerdings nichtquellbare Tonminerale oder Chlorit gebildet, so sind signifikante Änderungen zu erwarten, Quellbarkeit und Sorptionsvermögen werden vermindert.

Die Freisetzung des Eisens aus der Stahlkorrosion ist ein langsamer Prozess. Schätzungen auf der Basis der Korrosionsrate gehen von einem Zeitraum von 100'000 bis 200'000 Jahren für die vollständige Korrosion der Stahlkanister und die folgende Umwandlung des Montmorillonit aus. Diese Betrachtungen beschreiben aber ein "worst case" Szenarium. Andere Eisenphasen wie Magnetit oder Siderit sind in dieser Umgebung stabil und setzen die Verfügbarkeit von Fe²⁺ für die Umwandlung von Montmorillonit herab. Dies legt nahe, dass 1 Million Jahre nach Verschluss des Lagers immer noch erhebliche Mengen vom ursprünglichen Montmorillonit zur Verfügung stehen.

Technischer Bericht NTB 11-01

Vorschläge zur Platzierung der Standortareale für die Oberflächenanlage der geologischen Tiefenlager sowie zu deren Erschliessung

Zusammenfassung

Die Standorte der geologischen Tiefenlager, die zur Entsorgung der radioaktiven Abfälle Schweizer Herkunft notwendig sind, werden gemäss den Vorgaben der Kernenergiegesetzgebung in einem Sachplanverfahren mit drei Etappen bestimmt. Die Standorte der Tiefenlager werden in Etappe 3 des Auswahlverfahrens (Sachplan geologische Tiefenlager, SGT) mit Erteilung einer Rahmenbewilligung gemäss dem Kernenergiegesetz (KEG) festgelegt.

Etappe 1 wurde am 30. November 2011 abgeschlossen mit dem Bundesratsentscheid zur Aufnahme der sechs von der Nationalen Genossenschaft für die Lagerung radioaktiver Abfälle (Nagra) vorgeschlagenen geologischen Standortgebiete in den Sachplan geologische Tiefenlager zur weiteren Evaluation in Etappe 2. In seinem Entscheid hat der Bundesrat gleichzeitig die Planungsperimeter bezeichnet, innerhalb derer die Oberflächenanlage und die allfälligen Schachtstandorte der Tiefenlager realisiert werden sollen.

In Etappe 2 des SGT sollen sowohl für das Lager für schwach- und mittelaktive Abfälle (SMA-Lager) als auch das Lager für hochaktive Abfälle (HAA-Lager) je mindestens zwei geologische Standortgebiete zur vertieften erdwissenschaftlichen Untersuchung in Etappe 3 des SGT aus-gewählt und dazugehörig jeweils mindestens ein Standortareal für die Oberflächenanlage und ein Korridor für deren Erschliessung bezeichnet werden.

Die Nagra hat die Aufgabe, zu Beginn der Etappe 2 des SGT dem Bundesamt für Energie (BFE) zuhanden der Gremien der regionalen Partizipation in den Standortregionen Vorschläge für mögliche Standortareale für die Oberflächenanlage und deren Erschliessung einzureichen. Der vorliegende Bericht und sein Beilagenband dokumentieren diese Vorschläge. In Etappe 2 des SGT werden unter Leitung des BFE mit einer sozioökonomisch-ökologischen Wirkungsstudie (SÖW) ebenfalls die Auswirkungen eines Lagerprojekts auf Umwelt, Wirtschaft und Gesellschaft untersucht. Die vorliegenden Berichte enthalten auch die Informationen, welche die Nagra für den standortunabhängigen Teil der SÖW liefern muss.

Zur Diskussion der Vorschläge der Nagra (vgl. Beilagenband) sind Kenntnisse der Funktionsweise und der Eckdaten der Anlagen der Tiefenlager nützlich. Der vorliegende regionenunabhängige generelle Bericht gibt dazu eine Übersicht über die Anlagen und ihre Funktionen für das SMA- und das HAA-Lager, über den Betriebsablauf sowie über die mit Bau und Betrieb verbundenen Auswirkungen. Der Bericht

Der Beilagenband enthält die Vorschläge der Nagra zur Platzierung der Standortareale für die Oberflächenanlage in den sechs möglichen Planungsperimetern und ihre Erschliessung. Nach einer Gesamtübersicht und einer Übersicht über die Standortregionen werden die einzelnen Vorschläge der Nagra für die Platzierung von Standortarealen in Faktenblättern dargestellt.

Die Faktenblätter der Standortareale enthalten sowohl Darstellungen der geografischen Situation als auch eine Kurzbeschreibung der Standortareale anhand einer einheitlichen Kriterien- und Indikatorenliste. Mit diesen Kriterien und Indikatoren, die auch für die Auswahl und Charakterisierung der Standortareale verwendet wurden, werden die folgenden übergeordneten Ziele verfolgt:

Technischer Bericht NTB 10-01

Beurteilung der geologischen Unterlagen für die provisorischen Sicherheitsanalysen in SGT Etappe 2 - Klärung der Notwendigkeit ergänzender geologischer Untersuchungen

Zusammenfassung

Das Vorgehen zur Auswahl von Standorten für geologische Tiefenlager für alle Abfallkategorien in der Schweiz ist im Konzeptteil des Sachplans geologische Tiefenlager (Abkürzung SGT, BFE 2008) definiert. Das Verfahren sieht vor, in drei Etappen zur Wahl von Standorten für die Realisierung der benötigten geologischen Tiefenlager zu kommen. Das Sachplanverfahren mündet in der dritten Etappe für jeden Lagertyp in ein Rahmenbewilligungsverfahren, in welchem der Standort sowie das Lager in seinen Grundzügen festgelegt werden. In Etappe 1 hat die Nagra basierend auf Kriterien zur Sicherheit und technischen Machbarkeit geologische Standortgebiete vorgeschlagen. Diesen Vorschlägen haben die Bundesbehörden in ihren Gutachten und Stellungnahmen zugestimmt; darauf basierend wird der Bundesrat seinen 2011 erwarteten Entscheid abstützen. Nach Einreichen der Vorschläge für SGT Etappe 1 hat die Nagra mit den Vorbereitungen für Etappe 2 begonnen. Ziel von Etappe 2 ist es, in den vom Bundesrat (in seinem Entscheid zu Etappe 1) festgelegten geologischen Standortgebieten und Planungsperimetern im Rahmen der Partizipation zusammen mit den Standortregionen und den betroffenen Kantonen Vorschläge zur Anordnung der Oberflächeninfrastruktur zu erarbeiten und mögliche Standorte zu identifizieren. Weiter hat die Nagra eine provisorische Sicherheitsanalyse für jeden Standort und einen sicherheitstechnischen Vergleich zwischen den Standorten durchzuführen. Darauf basierend und unter Berücksichtigung der Ergebnisse der sozio-ökonomisch-ökologischen Wirkungsstudien hat die Nagra mindestens je zwei Standorte pro Lagertyp für die weitere Bearbeitung in Etappe 3 vorzuschlagen. In Etappe 3 sind dann die vorgeschlagenen Standorte vertieft zu untersuchen, sodass für die beiden Lagertypen eine gut begründete Wahl der Standorte für die Rahmenbewilligungsgesuche möglich ist.

Um die Ziele der anstehenden Etappe 2 zu erreichen, muss der Kenntnisstand über die geologischen Verhältnisse an den Standorten die Durchführung der provisorischen Sicherheitsanalysen erlauben. Deshalb wird gemäss Konzept Sachplan als Vorbereitung für die Etappe 2 verlangt, dass die Nagra frühzeitig mit dem ENSI die Notwendigkeit ergänzender Untersuchungen im Hinblick auf die provisorischen Sicherheitsanalysen klärt. Der vorliegende Bericht der Nagra dokumentiert die entsprechende technisch-wissenschaftliche Beurteilung des Kenntnisstands zur Prüfung durch das ENSI. Der Schwerpunkt der Abklärungen liegt auf der Beurteilung des geologischen Kenntnisstands; dieser wird anhand von Prozessen und Parametern evaluiert, die für die Sicherheit und technische Machbarkeit relevant sind.

Bei der Beurteilung des Kenntnisstands geht es darum, zu prüfen, ob zusätzliche Kenntnisse (z.B. durch zukünftige Untersuchungen) zu einer entscheidrelevanten Veränderung führen könnten bezüglich der Wahl der in SGT Etappe 3 weiter zu betrachtenden Standorte. Für die in SGT Etappe 2 vorzunehmende sicherheitstechnische Prioritätensetzung werden die durch Dosisberechnungen bestimmten charakteristischen Dosisintervalle, die Beurteilung der technischen Machbarkeit sowie die Resultate der qualitativen Bewertung herangezogen. Dementsprechend erfolgt die Beurteilung des Kenntnisstands anhand von Testrechnungen zur Ermittlung von Dosisintervallen, anhand der Beurteilung der technischen Machbarkeit und einer Evaluation der qualitativen Bewertung. Mit den Testrechnungen wird für die verschiedenen Lagertypen in den betrachteten geologischen Standortgebieten der Verlauf der Dosiskurven für ein breites Spektrum von Rechenfällen ermittelt, mit denen neben der erwarteten Entwicklung (Referenzfall) auch die vorhandenen Ungewissheiten in den relevanten Prozessen und Parametern abdeckend erfasst werden. Dies erlaubt es, pro Lagertyp für die verschiedenen Standortgebiete die gemäss SGT verlangten charakteristischen Dosisintervalle zu ermitteln und diese bezüglich ihrer Eindeutigkeit zu den gemäss SGT verlangten Aussagen der sicherheitstechnischen Eignung und der sicherheitstechnischen Gleichwertigkeit der Standortgebiete zu beurteilen. Der Kenntnisstand wird bezüglich der Beurteilung der Sicherheit als genügend betrachtet, wenn eindeutige Aussagen gemacht werden können trotz der zur Abdeckung der vorhandenen Ungewissheiten sehr grosszügig gewählten Parameterbandbreiten. Diese Aussagen dürfen sich auch dann nicht ändern, wenn sich die Ungewissheiten und zugehörigen Parameterbandbreiten durch zukünftige Untersuchungen reduzieren. Weiter wird geprüft, ob der Kenntnisstand für die Beurteilung der technischen Machbarkeit ausreicht. Auch hierzu wird die Bedeutung der Ungewissheiten der relevanten Prozesse und Parameter evaluiert. Die Analyse des Kenntnisstands zeigt, dass der vorhandene Kenntnisstand unter Berücksichtigung der von der Nagra seit 2008 systematisch durchgeführten Untersuchungen sowie der zusätzlich geplanten Arbeiten für die provisorischen Sicherheitsanalysen und den sicherheitstechnischen Vergleich genügt. Die Abklärungen zeigen für alle Standortgebiete, dass trotz der zur Erfassung der Ungewissheiten bewusst sehr grosszügig gewählten Bandbreiten eindeutige Aussagen bezüglich der sicherheitstechnischen Eignung und der sicherheitstechnischen Gleichwertigkeit gemacht werden können und dass die technische Machbarkeit gegeben ist. Dies heisst, dass zusätzlich zu den von der Nagra bereits durchgeführten bzw. noch vorgesehenen Arbeiten keine weiteren Untersuchungen notwendig sind im Hinblick auf die provisorischen Sicherheitsanalysen in SGT Etappe 2.

Im Bericht werden auch die von der Nagra für SGT Etappe 2 begonnenen bzw. geplanten Arbeiten beschrieben. Diese Arbeiten werden voraussichtlich dazu beitragen, die in diesem Bericht aufgeführten Ungewissheiten und damit die Bandbreiten zumindest teilweise zu reduzieren. Die Arbeiten betreffen die Geometrie (inklusive die Strukturen) der Wirtgesteine bzw. der einschlusswirksamen Gebirgsbereiche sowie Informationen zu Rohstoffvorkommen und Zustandsparametern in den verschiedenen Standortgebieten, die Eigenschaften der Wirtgesteine bzw. der einschlusswirksamen Gebirgsbereiche (inkl. Messungen zur Sorption), die hydrogeologischen Verhältnisse sowie die Langzeitentwicklung. Die seit Einreichung der Unterlagen zu SGT Etappe 1 durchgeführten Arbeiten sowie die begonnenen und geplanten Untersuchungen umfassen ergänzende Felduntersuchungen (Beteiligung an Untersuchungen in neuen Bohrungen Dritter, Seismik, Kartierungen), Auswertungen, Laboruntersuchungen (inkl. Untersuchungen an Kernen aus neuen Bohrungen) und Studien. Zusätzlich zu diesen auf die Geologie orientierten Arbeiten werden zu einem breiten Spektrum von Themen Untersuchungen durchgeführt, welche in die provisorischen Sicherheitsanalysen, die Beurteilung der technischen Machbarkeit und den sicherheitstechnischen Vergleich einfliessen werden. Dazu gehören insbesondere auch Arbeiten zur Lagerauslegung sowie zur Gasbildung und Gasfreisetzung.

Der Kenntnisstand wird in Etappe 2 bei der Überprüfung der von der Nagra eingereichten provisorischen Sicherheitsanalysen und des sicherheitstechnischen Vergleichs durch die Behörden nochmals beurteilt. Die Überprüfung durch die Behörden wird zum Entscheid beitragen, für welche Standorte in SGT Etappe 3 mit Felduntersuchungen weitere Informationen im Hinblick auf die Wahl der Standorte für die Rahmenbewilligungsgesuche für das SMA- bzw. HAA-Lager erhoben werden sollen. Dabei können bei Bedarf in SGT Etappe 3 auch an mehr als zwei Standorten für jeden Lagertyp Feldarbeiten durchgeführt werden; dies ist kompatibel mit den Vorgaben im Sachplan-Konzept.

Technical Report NTB 09-08

Physico-Chemical Characterisation Data and Sorption Measurements of Cs, Ni, Eu, Th, U, Cl, I and Se on MX-80 Bentonite

Zusammenfassung

In diesem Bericht werden die Arbeiten beschrieben, die am Labor für Endlagersicherheit zur Unterstützung der Sicherheitsanalysen für die Tiefenlagerung radioaktiver Abfälle in der Schweiz an MX-80 Bentonit durchgeführt wurden. Besonders in Hinblick auf Etappe 2 des Sachplanes geologische Tiefenlager wurde es als wichtig erachtet, die Informationen und Ergebnisse sowohl aus eigenen Studien als auch aus der relevanten Literatur in einem Dokument zusammenzustellen. Der Bericht gibt einen kurzen Überblick der physikochemischen Eigenschaften und der Porenwasserchemie des Bentonit MX-80. Es folgen die Ergebnisse eines umfangreichen experimentellen Sorptionsprogrammes zur Aufnahme von Cs(I), Ni(II), Eu(III), Th(IV), U(VI), Cl(-I), I(-I) und Se(IV) auf dieses Material. Auch für K(I), Ca(II) und Sr(II) werden Sorptionswerte angegeben, die aus der Modellierung der Porenwasserchemie abgeleitet wurden.

Technical Report NTB 09-07

Comparison of the reference Opalinus Clay and MX-80 bentonite sorption data bases used in the Entsorgungsnachweis with sorption data bases predicted from sorption measurements on illite and montmorillonite

Zusammenfassung

In Etappe 2 des Sachplans geologische Tiefenlager werden provisorische Sicherheitsanalysen für die potenziellen Standorte innerhalb der bereits identifizierten Standortregionen für Lager für hochaktive (HAA) sowie für schwach- und mittelaktive (SMA) Abfälle durchgeführt. Die betreffenden Wirtgesteine sind Opalinuston, 'Brauner Dogger', Effinger Schichten und Mergel des Helvetikums. Zur Durchführung der geplanten Sicherheitsanalysen werden Sorptionsdatenbanken für diese Wirtgesteine benötigt.

Ein früherer Bericht (Bradbury et al., 2010) beschreibt eine Methode zur Entwicklung von Sorptionsdatenbanken für Tongestein, sogenannte Generische Sorptionsdatenbanken. In Bradbury et al. (2010) wurde diskutiert, dass der wichtigste Einflussfaktor für die Sorption auf Tongestein der Gehalt an Schichtsilikaten ist, insbesondere der Gehalt an 2:1-Tonmineralen (Illit, Smektit und Illit/Smektit-Wechsellagerungen). Der zweite wichtige Einflussfaktor ist die Chemie des Porenwassers, da sie die Radionuklidspeziation in der wässrigen Phase bestimmt. Die Sorptionsdatenbank basiert in erster Linie auf Sorptionsmessungen auf Illit, welche dann auf die definierten Bedingungen der Tongesteine übertragen wurden. Dabei kam eine Reihe von Konvertierungsfaktoren zur Anwendung, um Unterschiede in der Mineralogie, im pH-Wert und der Radionuklispeziation zu berücksichtigen. Schliesslich wurde ein Konvertierungsfaktor Labor→Feld angewandt, um die in Suspension gemessenen Sorptionsdaten auf intaktes Gestein unter In-situ-Bedingungen zu übertragen. Es ist vorgesehen, die hier beschriebene Methode in Etappe 2 des Sachplans geologische Tiefenlager zur Erarbeitung der Sorptionsdatenbanken (SDB) für die in Frage kommenden Wirtgesteine zu nutzen.

Weil diese Methode zum Aufbau von Sorptionsdatenbanken relativ neu ist, ist es notwendig, die Anwendbarkeit zu überprüfen und so Vertrauen in die Methode zu schaffen. Daher wurde entschieden, die nach der beschriebenen Methode berechneten Sorptionswerte mit einer bereits existierenden Sorptionsdatenbank für Opalinuston aus dem Entsorgungsnachweis (Nagra, 2002) zu vergleichen. Für einen weiteren Test des Verfahrens wurde eine zweite Studie mit MX-80 Bentonit durchgeführt. Nach der gleichen Methode wurde aus Messdaten auf Montmorillonit eine Sorptionsdatenbank für MX-80 Bentonit erstellt und mit den Werten aus dem Entsorgungsnachweis (Nagra, 2002) verglichen.

Aus dem detaillierten Vergleich wurde sowohl für Opalinuston als auch für MX-80 eine wichtige Schlussfolgerung gezogen: Es konnte demonstriert werden, dass der hier benutzte Ansatz auf andere Tongesteine, für die wenige oder gar keine Sorptionsmessungen vorliegen, sicher anwendbar ist.

Technical Report NTB 09-06

The Nagra Research, Development and Demonstration (RD&D) Plan for the Disposal of Radioactive Waste in Switzerland

Zusammenfassung

Die Hauptaufgabe der Nagra besteht in der Vorbereitung von sicheren geologischen Tiefenlagern in der Schweiz für alle radioaktiven Abfälle, die in der Schweiz anfallen. Es sind zwei Lager vorgesehen, eines für die schwach- und mittelaktiven Abfälle (SMA) und eines für die abgebrannten Brennelemente, die verglasten hochaktiven Abfälle und die langlebigen mittelaktiven Abfälle (BE/HAA/LMA). Die Lagerrealisierung erfolgt in einem schrittweisen Prozess, der sich über mehrere Jahrzehnte erstreckt, was eine umfassende Planung der wissenschaftlichen und technischen Arbeiten erforderlich macht; diese Planung ist im vorliegenden Forschungs-, Entwicklungs- und Demonstrations-Plan ("Research, Development & Demonstration", engl. Abkürzung RD&D) dokumentiert. Das Hauptziel des RD&D-Plans liegt in der Festlegung des Zwecks, des Umfangs, der Art und der zeitlichen Abfolge der verschiedenen zukünftigen RD&D-Aktivitäten, basierend auf den entsprechenden Anforderungen und Planungsannahmen für die Lagerrealisierung.

Kapitel 1 diskutiert die übergeordnete Zielsetzung des Berichts und gibt einen kurzen geschichtlichen Abriss der Schritte, die zur heutigen Situation geführt haben. Die Arbeitsplanung geht vom Bundesratsentscheid zum Projekt Entsorgungsnachweis aus dem Jahre 2006 aus, welcher den Nachweis der Nagra, dass die sichere Entsorgung der BE/HAA/LMA in der Schweiz technisch machbar ist, positiv beurteilt hat. Die Machbarkeit der sicheren Entsorgung der SMA wurde bereits 1988 vom Bundesrat anerkannt. Nach dem positiven Entscheid des Bundesrats zum Projekt Entsorgungsnachweis hat der Bundesrat im April 2008 den Sachplan geologische Tiefenlager genehmigt, in dessen Rahmen die Standortwahl erfolgt. Der Sachplan legt im Konzeptteil die Sachziele des Bundes sowie das Verfahren fest, wie die Auswahl geeigneter Standorte für BE/HAA/LMA und SMA zu erfolgen hat, für die später Rahmenbewilligungsgesuche einzureichen sind. Als Planungsgrundlage für vorliegenden RD+D-Plan dienen die eingereichten Vorschläge der Nagra für Etappe 1 des Sachplans, die zur Auswahl von geeigneten geologischen Standortgebieten führen wird.

Kapitel 2 enthält die übergeordneten Planungsannahmen für die Realisierung der Tiefenlager für SMA und BE/HAA/LMA, einschliesslich des angenommenen Zeitplans, der Art und Menge der Abfälle sowie der Sicherheitsstrategie für die Tiefenlager. Der Zeitplan umfasst das Sachplanverfahren und das Rahmenbewilligungsverfahren, den Bau und Betrieb der untertägigen Felslabors an den Standorten, das nukleare Bau- und das Betriebsbewilligungsverfahren. Es wird erwartet, dass der Betrieb des SMA-Lagers ungefähr im Jahr 2035 und derjenige des Lagers für die BE/HAA/LMA ungefähr im Jahr 2050 beginnt. Nach der Abfalleinlagerung folgt eine Beobachtungsphase (Planungsannahme 50 Jahre), nach deren Ende ein Gesuch um Lagerverschluss gestellt werden wird. Das Kapitel enthält eine Zusammenfassung der verschiedenen Abfalltypen und -mengen, die in Kernkraftwerken sowie in der Medizin, Industrie und Forschung anfallen, sowie eine Darstellung der Sicherheitskonzepte für die beiden Lagertypen.

In Kapitel 3 werden die Methodik und das Vorgehen bei der Planung der RD&D-Aktivitäten diskutiert sowie die verschiedenen Kategorien von Anforderungen, welche die Art und den Zeitplan des Programms bzw. der RD&D-Aktivitäten bestimmen. Die Anforderungskategorien umfassen: Gesetzliche und behördliche Vorgaben, Vorgaben der Entsorgungspflichtigen, Erwartungen der Behörden, Erwartungen der Fachwelt und Öffentlichkeit, Anforderungen aus Technik und Wissenschaft. Daraus ergibt sich der Rahmen für die im Programm zu untersuchenden Fragestellungen und für die Art und die zeitliche Abfolge der verschiedenen technischen und wissenschaftlichen Arbeiten.

Kapitel 4 fasst die durch die Nagra identifizierten RD&D-Fragestellungen für BE/HAA aus dem Projekt Entsorgungsnachweis zusammen, einschliesslich der Empfehlungen der Behörden und Experten, die sich aus den vom Bund verlangten formalen Reviews des Projekts ergaben. Die übergeordneten Arbeitsgebiete für die Entwicklung des SMA-Lagers werden ebenfalls identifiziert. Ferner wird der Entwicklungsstand der verschiedenen Technologien, die für die Lagerrealisierung erforderlich sind, im Kontext des weltweiten Fortschritts in der Entwicklung verschiedener Technologiebereiche diskutiert.

In Kapitel 5 werden die strategischen Anforderungen für die Realisierung der beiden Lagertypen erarbeitet. Die Festlegung der zu entsorgenden Abfälle, deren Eigenschaften, die gesetzlichen und behördlichen Vorgaben sowie die technisch-wissenschaftlichen Anforderungen für die Entsorgung setzen die Rahmenbedingungen sowohl für den zeitlichen Ablauf der Lagerrealisierung als auch für die Lagerkonzepte, die für eine sichere Entsorgung der Abfälle erforderlich sind. Bei den Lagerkonzepten ist vorgesehen, dass die Langzeitsicherheit durch gestaffelte passive Sicherheitsbarrieren gewährleistet wird, wobei die geologischen und technischen Barrieren ausgewogene Beiträge leisten sollen. Die Lagerkonzepte umfassen die folgenden Elemente: i) das Hauptlager, in dem die Abfälle eingelagert werden und das innerhalb einer angemessenen Zeit nach der Einlagerung verfüllt und versiegelt wird; ii) das Testlager, in dem standortspezifische Daten für die relevanten Eigenschaften des Wirtgesteins zwecks Bestätigung der Sicherheit und technischen Machbarkeit erhoben werden; iii) das Pilotlager, in dem das Verhalten der Abfälle, der Verfüllmaterialien und des Wirtgesteins bis zum Ende der Beobachtungsphase mit dem Ziel überwacht werden, Daten für die Bestätigung der Sicherheit im Hinblick auf den Lagerverschluss zu sammeln. Wirtgesteine mit günstigen Eigenschaften sind innerhalb von geologisch-tektonisch stabilen Grossräumen auszuwählen, um einen angemessenen Beitrag der geologischen Barriere zu den Sicherheitsfunktionen zu gewährleisten.

Das Sachplanverfahren wird danach im Hinblick auf die Anforderungen an das RD&DProgramm der Nagra für alle Etappen der Standortwahl bis zum Rahmenbewilligungsgesuch erläutert. Für Etappe 1 (Auswahl von geologischen Standortgebieten) werden die Schritte zusammengefasst, welche zum Vorschlag der Nagra von sechs geologischen Standortgebieten für das SMA-Lager (Südranden, Zürcher Weinland, Nördlich Lägeren, Bözberg, Jura-Südfuss, Wellenberg) und drei geologischen Standortgebieten für das HAA-Lager (Zürcher Weinland, Nördlich Lägeren, Bözberg) geführt haben. In Etappe 2 sind mindestens zwei Standorte je für das SMA- und das HAA-Lager auszuwählen und in Etappe 3 erfolgt die Standortwahl für das SMA- und HAA-Lager, für welche je ein Rahmenbewilligungsgesuch auszuarbeiten ist. Der bestehende Detaillierungsgrad der Anforderungen aus dem Sachplan, kombiniert mit den Resultaten des früheren Arbeitsprogramms, ergibt eine recht klare Definition der RD&DAktivitäten und der erwarteten Hauptberichte für die verschiedenen Etappen auf dem Weg zum Rahmenbewilligungsgesuch.

Für die nachfolgenden Schritte der Lagerrealisierung, d.h. Bau und Betrieb eines Felslabors am ausgewählten Standort, Bau und Betrieb des Lagers bis zum Verschluss, wird die Art der durchzuführenden Arbeiten definiert. Dies erlaubt es, für jede Etappe den erforderlichen Reifegrad von wissenschaftlichen und technischen Erkenntnissen so festzulegen, dass die RD&DUntersuchungen zeitgerecht geplant und die Ressourcen wirksam eingesetzt werden können.

Kapitel 6 vermittelt eine Übersicht der in den nächsten 5 bis 10 Jahren, d.h. innerhalb der Zeitspanne bis zum Rahmenbewilligungsgesuch, durchzuführenden Arbeiten, einschliesslich der Zielsetzungen, Rollen und Schwerpunkte der verschiedenen Arbeitsbereiche. Diese Arbeiten umfassen:

Technical Report NTB 09-05

Critical Review of Welding Technology for Canisters for Disposal of Spent Fuel and High Level Waste

Zusammenfassung

Die Nationale Genossenschaft für die Lagerung radioaktiver Abfälle, Nagra, ist verantwortlich für die Entsorgung aller Typen radioaktiver Abfälle, die in der Schweiz anfallen. Als Teil ihrer langfristigen Entsorgungsstrategie plant die Nagra zwei geologische Tiefenlager: Ein Lager für verbrauchte Brennelemente (BE), verglaste hochaktive Abfälle (HAA) und lanlebige mittelaktive Abfälle (LMA) und eines für schwach- und mittelaktive Abfälle (SMA). Innerhalb der nächsten 10 Jahre beabsichtigt die Nagra, die Erteilung der Rahmenbewilligungen für beide Tiefenlager zu beantragen. Für das Rahmenbewilligungsverfahren muss aufgezeigt werden, dass die Langzeitsicherheit gewährleistet werden kann und dass alle wichtigen Vorgaben und Randbedingungen für den Bau, Betrieb und Verschluss der Tiefenlager berücksichtigt wurden. Die Nagra hat TWI beauftragt, einen Bericht zur Review von Schweisstechnologien für die Herstellung und den Verschluss von HAA- und BE-Behältern aus Kohlenstoffstahl, einem der bevorzugten untersuchten Werkstoffe zu verfassen. Die Informationen in diesem Bericht werden durch einen bereits erstellten Bericht zur Werkstoffauswahl ergänzt. Der vorliegende Bericht liefert einen ersten Input für die Entwicklung von Auslegungskonzepten für BE- und HAA-Behälter aus Kohlenstoffstahl.

Zielsetzung

Die Zielsetzung dieses Berichts war eine kritische Bewertung aller verfügbaren Schweisstechnologien für die Herstellung und den Verschluss von Lagerbehältern für BE und HAA aus Kohlenstoffstahl, die in einem Tiefenlager entsorgt werden sollen. Die Review diskutiert die folgenden wichtigen Aspekte:

Ausgeführte Arbeiten

Die Bewertung von möglichen Schweisstechnologien begann mit einer Machbarkeitsstudie, die von Experten des TWI für die verschiedenen relevanten Verfahren durchgeführt wurde. Bestimmte Machbarkeitskriterien dienten als Grundlage, um für den Anwendungsbereich der Nagra offensichtlich nicht geeignete Verfahren auszuschliessen. Daraufhin erfolgte eine Recherche in Form einer Literaturstudie.

Diese umfasste alle verbleibenden Verfahren und konzentrierte sich auf die Beurteilung bisheriger Anwendungsbereiche für den vorgeschlagenen Werkstoff und die erforderliche Wandstärke und berücksichtigte auch sicherheitskritische Anwendungen, wie sie in der Kern- und Druckbehälterindustrie angewandt werden.

Sobald die relevanten Informationen beschafft waren, wurde jedes Verfahren individuell von einem Ingenieur des TWI mit entsprechendem Fachwissen und Erfahrung überprüft. Diese Informationen wurden an einer Fachsitzung verwendet, um die Vor- und Nachteile jedes Verfahrens abzuwägen und zu entscheiden, welches die am ehesten für den Anwendungsbereich der Nagra in Frage kommenden Schweissverfahren sind. Diese wurden dann weiter überprüft im Hinblick auf die voraussichtlichen metallurgischen Auswirkungen und auf mögliche zerstörungsfreie Prüfungstechniken.

Schlussfolgerungen

Technical Report NTB 09-04

A Review of the Possible Effects of Hydrogen on Lifetime of Carbon Steel Nuclear Waste Canisters

Zusammenfassung

In der Schweiz ist die Nationale Genossenschaft für die Lagerung radioaktiver Abfälle (Nagra) zuständig für die Erarbeitung einer geeigneten Lösung zur sicheren Entsorgung der verglasten hochaktiven Abfälle (HAA) und abgebrannten Brennelemente (BE). Eine mögliche Option für die Lagerbehälter ist dickwandiger Kohlenstoffstahl. Die Lagerbehälter weisen einen Durchmesser von etwa 1 m und eine Länge von etwa 3 m (HAA) bzw. 5 m (BE) auf und werden in horizontale Stollen eingelagert, welche mit Bentonit verfüllt werden. In den Richtlinien der Behörden wird für den Lagerbehälter eine Auslegung für einen Einschluss der Radionuklide während 1'000 Jahren verlangt, von der Nagra angestrebt wird jedoch ein Einschluss während mehr als 10'000 Jahren. Das Porenwasser, mit dem die Behälter umgeben sind, ist marinen Ursprungs mit etwa 0.1-0.3 M Cl^-. Weil durch die Korrosion Wasserstoff gebildet wird, ist eine Abschätzung der Wahrscheinlichkeit von Wasserstoff-induzierter Rissbildung und die Erarbeitung von Empfehlungen, wie eine solche verhindert werden kann, erforderlich.

Deshalb wurden die wichtigsten Berichte evaluiert, die bezüglich der lokalen Bedingungen und den dort erwarteten Korrosionsraten der Lagerbehälter von Relevanz sind, im Hinblick auf die Beurteilung der Auswirkungen der im Stahl vorhandenen Wasserstoffkonzentration. Einfache Berechnungen der Diffusion und Akkumulation von Wasserstoff im Inneren des verschweissten Behälters zeigen, dass in der zu betrachtenden Zeit ein Gasdruck erreicht wird, der mit dem vom Gas ausserhalb des Behälters vergleichbar ist (ca. 10 MPa). Dies ist wichtig, weil die innere Oberfläche der Schweissnaht, die beim Verschluss des Behälters entstanden ist, nicht bearbeitet werden kann. Im vorliegenden Bericht werden die heute vorhandenen Kenntnisse zu Mechanismen zur Wasserstoff-induzierten Rissbildung diskutiert. Die Diskussion ergibt, dass das mechanistische Verständnis und die entsprechenden Modelle für Wasserstoff-induzierte Rissbildung keine quantitative Voraussage solcher Phänomene erlauben. Deshalb beschränkt sich der Bericht auf die Identifikation und Festlegung von Grenzwerten und Bedingungen bezüglich Rissbildung und auf eine Abschätzung der Wahrscheinlichkeit, dass diese Grenzwerte und Bedingungen innerhalb der Lebensdauer des Behälters überschritten werden könnten. Basierend auf einer Analyse der Daten wird eine Rissbildung als sehr unwahrscheinlich eingeschätzt. Im Bericht werden Empfehlungen gemacht zur Auswahl der Stahlzusammensetzung, der Stahlbearbeitung und der Schweissverfahren, damit die Möglichkeit der Rissbildung für den Endlagerbehälter für die erwarteten Lagerbedingungen praktisch ausgeschlossen werden kann.

Technical Report NTB 09-03

Sorption Data Bases for Generic Swiss Argillaceous Rock Systems

Zusammenfassung

In der Schweiz ist das Auswahlverfahren für geologische Tiefenlager für schwach- und mittelaktive sowie für hochaktive Abfälle durch das Bundesamt für Energie im Sachplan geologische Tiefenlager festgeschrieben. In der bevorstehenden Etappe 2 dieses Sachplans werden innerhalb der früher ausgewählten Standortregionen anhand der vorhandenen geeigneten Wirtgesteine Opalinuston, «Brauner Dogger», Effinger Schichten und Mergel des Helvetikums potenzielle Standorte identifiziert. Provisorische Sicherheitsanalysen sind integraler Bestandteil des Verfahrens und benötigen unter anderem Informationen über die Sorptionseigenschaften der Wirtgesteine für Radionuklide. In diesem Bericht wird eine Methode zur Erarbeitung einer Generischen Sorptionsdatenbank (GR-SDB) für Tongesteine beschrieben. Diese Methode soll genutzt werden, um spezifische Sorptionsdatenbanken für die erwähnten Wirtgesteine zusammenzustellen.

Es wird argumentiert, dass die Sorption in Tongestein hauptsächlich durch den Gehalt an Schichtsilikaten beeinflusst wird. Diese Minerale können Metalle durch Kationenaustausch und Oberflächenkomplexierung sehr effektiv auf ihren Oberflächen binden. Generell ist die Stärke der Sorption direkt mit dem Gehalt an Schichtsilikaten korreliert (2:1 Tonminerale: Illit, Smektit und Illit-Smektit-Wechsellagerungen). Dieser Gehalt beschreibt das Sorptionspotenzial einer Mineralassoziation am besten. Daher stellen Sorptionsmessungen auf Illit eine bevorzugte Datenquelle für die GR-SDB dar.

Eine zweite Komponente, welche die Sorption von Radionukliden beeinflusst, ist die Porenwasserchemie. Im vorliegenden Bericht wurden aus der analytischen Spannweite tiefer Grundwässer verschiedener sedimentärer Formationen der Schweiz generische Wasserzusammensetzungen ausgewählt. Um den Bereich der Ionenstärke (I) und des pH-Wertes der Grundwässer in Tonformationen abzudecken, wurden durch Kombination niedriger, mittlerer und hoher Werte für Ionenstärke und pH-Wert fünf Typen generischer Wasserzusammensetzungen definiert.

Für die Erstellung der GR-SDB für In-situ-Bedingungen wurden Konvertierungsfaktoren (CF) genutzt. Man verwendet diese Faktoren, um unter Berücksichtigung der Mineralogie und der Porenwasserzusammensetzung aus den vorwiegend auf Illit basierenden Sorptionsdaten solche für die definierten generischen Bedingungen zu berechnen. Konkret werden die Konvertierungsfaktoren benutzt, um die Sorptionswerte an die Mineralogie (CF_Min), den pH-Wert (CF_pH) und die Speziation der Radionuklide (CF_Spec) anzupassen. Weiterhin wurde ein Faktor Labor→Feld (CF_Lab→Field) verwendet, um die in Suspension (Batchversuche) gemessenen Sorptionsdaten auf intaktes Gestein unter In-situ-Bedingungen zu übertragen.

Kalkstein repräsentiert in der Sicherheitsanalyse eine starke Vereinfachung für einen Tonstein, der durch Nahfeldeffekte, wie Alteration durch eine Hoch-pH-Fahne und dadurch ausgelöste Folgeprozesse, seine günstigen Sorptionseigenschaften verloren hat. Es wird angenommen, dass der Kalkstein keine signifikanten Anteile an Schichtsilikaten enthält und dass nur die Sorptionseigenschaften des Calcit von Bedeutung sind. Es existieren nur wenige Sorptionsdaten für Calcit und die Sorptionsmechanismen sind noch nicht völlig verstanden. Trägt man jedoch die vorhandenen Sorptionsdaten (logR_d) gegen die Ionenradien der jeweiligen Metalle auf, findet man eine akzeptable lineare Korrelation zwischen beiden Grössen. Diese sogenannte Lineare-Freie-Energie-Beziehung wird benutzt, um die wenigen experimentellen Daten in der Sorptionsdatenbank für Kalkstein zu vervollständigen.

Technical Report NTB 09-02

A Review of Materials and Corrosion Issues Regarding Canisters for Disposal of Spent Fuel and High-level Waste in Opalinus Clay

Zusammenfassung

Das Projekt «Entsorgungsnachweis», das die Nagra dem Schweizerischen Bundesrat im Dezember 2002 vorlegte, beurteilt die Machbarkeit der sicheren Endlagerung von abgebrannten Brennelementen (BE), hochaktiven verglasten Abfällen aus der Wiederaufarbeitung (HAA) und langlebigen mittelradioaktiven Abfällen im Opalinuston in einem Standortgebiet im nördlichen Teil der Schweiz. Für die Endlagerung von BE/HAA wurden von der Nagra Kohlenstoffstahlbehälter vorgeschlagen und als alternatives Konzept Kupferbehälter mit Gusseiseneinsatz. In seiner Stellungnahme anerkannte der Bundesrat, dass die Nagra die technische Machbarkeit einer sicheren Endlagerung von BE/HAA erfolgreich nachgewiesen hat. Von einigen der beauftragten Experten wurden jedoch Fragen aufgeworfen bezüglich der Wahl von Stahl als Behältermaterial. Unter anderem wurde die Frage gestellt, ob Wasserstoff, der durch Korrosion von Stahl in Kontakt mit gesättigtem Bentonit entsteht, nicht die Funktion der Opalinuston-Barriere negativ beeinflussen könnte. Es wurde auch empfohlen, andere Werkstoffe und/oder Auslegungs-Konzepte für die Behälter zu evaluieren.

Um diese Fragen weiter zu klären, hat die Nagra eine Gruppe von internationalen Experten, das «Canister Materials Review Board» (CMRB) beauftragt, bestehendes Wissen über Werkstoffe, die sich für die vorgesehenen Endlager-Bedingungen eignen würden, zu beurteilen. Basierend auf neuesten Erkenntnissen der Materialwissenschaft sollte das CMRB der Nagra die best geeigneten Werkstoffe vorschlagen, welche die Anforderungen für BE/HAA-Behälter erfüllen können. Insbesondere sollte das CMRB durch Korrosion und Zugspannungen hervorgerufene Schädigungsprozesse in Erwägung ziehen, welche die Integrität und vorgesehene Lebenserwartung von BE/HAA-Behältern beeinflussen, oder das Funktionieren der geologischen Barrieren durch Wasserstoffbildung beeinträchtigen könnten. Dabei war auch die grundsätzliche Möglichkeit der Herstellung, des Verschlusses und Inspektion der Behälter im Auge zu behalten. Ferner sollte das CMRB die Bedürfnisse für weitere Studien der Nagra zum Langzeitverhalten und der Sicherheit von BE/HAA-Behältern im Rahmen des schweizerischen Endlagerkonzepts abklären und entsprechende Vorschläge machen.

Für die Beurteilung des Korrosionsverhaltens der Behälter unterschied das CMRB vier zeitliche Phasen, während welcher die für die Korrosion massgebliche Umgebung von aerob/trocken zu anaerob/nass ändert. Für jede Phase wurden mögliche Schädigungsmechanismen identifiziert und kritisch beurteilt, einschliesslich Strahlungeffekte, feste Reaktionsprodukte, Aktivität von Mikroben und das mögliche Auftreten von spannungsinduzierten Schadensfällen. Das CMRB kommt zum Schluss, dass die von der Nagra vorgestellten Argumente überzeugend sind und dass die Verwendung von in Bentonit eingebetteten Stahlbehältern als Teil eines Multi-Barrierensystems, mit Opalinuston als geologischer Barriere, ein gangbares Konzept zur sicheren Endlagerung von BE/HAA-Abfällen darstellt unter der Voraussetzung, dass sich die von der Nagra angegebenen maximal vertretbaren Wasserstoffbildungsraten auch in Zukunft bestätigen lassen. Einige Aspekte im Zusammenhang mit dem Langzeitverhalten von Stahlbehältern verlangen nach weiteren Abklärungen durch die Nagra, aber das CMRB fand keinen Grund, der das auf Stahlbehältern basierende Multi-Barrierenkonzept der Nagra grundsätzlich in Frage stellen würde. Das CMRB meint, dass das von der Nagra präsentierte Forschungsprogramm sorgfältig geplant, effizient und realistisch ist. Innerhalb des Planungshorizonts für die Erstellung eines schweizerischen geologischen Tiefenlagers für BE/HAA-Abfälle ist der von der Nagra vorgesehene Zeitplan für die Behälterentwicklung realistisch. Während einerseits die Evaluation der Entwicklung der näheren Umgebungsbedingungen und deren Einfluss auf das Korrosionsverhalten von Stahl konsequent weiter verfolgt werden soll, empfiehlt das CMRB der Nagra umgehend ein umfassendes Programm einzuleiten, um technische Lösungen für die Herstellung, das Schweissen, die Oberflächenbehandlung und die Spannungsminderung von dickwandigen Stahlbehältern zu evaluieren.

Technical Report NTB 09-01

Topics and processes dealt with in the IP FUNMIG and their treatment in the Safety Case of geologic repositories for radioactive waste

Zusammenfassung

Das FUNMIG Integrated Project (IP) hatte zum Ziel, den Kenntnisstand über biogeochemische Prozesse in der Geosphäre zu verbessern, die für die Sicherheit von geologischen Tiefenlagern für radioaktive Abfälle relevant sind. Ein wichtiger Teil dieses Projekts beinhaltete dabei die Wechselwirkung zwischen Datenproduzenten (Forschung) und Datennutzern (europäische Entsorgungsorganisationen radioaktiver Abfälle). Dabei sollte der Nutzen der Forschungsarbeiten für die Sicherheitsanalyse und im weiteren Sinne für den Sicherheitsnachweis der Tiefenlager für radioaktive Abfälle gefördert werden. Zu diesem Zweck wurde ein angepasstes Verfahren erarbeitet. Demzufolge wurden relevante Vorgänge und Ereignisse (abgekürzt mit der englischen Bezeichnung FEPs für "features, event and processes") für die drei Wirtgesteinstypen Ton-, Kristallin- und Salzgesteine international anerkannter FEP-Kataloge entnommen und jede der 108 Forschungsaufgaben durch ein standardisiertes Verfahren erfasst. Das wichtigste Ergebnis war dabei die Schaffung eines wirtgesteinsspezifischen Tools ("Task Evaluation Table"), bei dem die Bedeutung und der Nutzen der Forschungsergebnisse evaluiert wurden, beides aus Sicht der Sicherheitsanalyse und der Forschung. Praktisch alle innerhalb des Projekts FUNMIG gewonnenen Daten beziehen sich auf die sicherheitsrelevanten FEP-Gruppen "Transportmechanismen " und "Retardation".

Generell unterstützte und verbesserte ein Grossteil der Arbeiten innerhalb von FUNMIG das Vertrauen in die vereinfachten Transport- und Retardationsmodelle der Sicherheitsanalyse, die für die Berechnung des Radionuklidtransports durch das Wirtgestein verwendet werden. Einige der Studien über Verzögerungsprozesse (z.B. gekoppelte Sorptions-/Redoxprozesse an der Mineral/Wasser-Grenzschicht) ergaben wertvolle Daten für alle drei Gesteinstypen innerhalb des IP. Jedoch lieferten die meisten Studien verbesserte Erkenntnisse über die wirtgesteinsspezi-fischen Vorgänge und Ereignisse, wobei diese Forschungsarbeiten hauptsächlich an tonreichen und kristallinen Wirtgesteinen durchgeführt wurden. Für beide Wirtgesteinstypen hat FUNMIG wesentlich zur Verbesserung des Verständnisses auf konzeptioneller Ebene beigetragen, indem jeweils neue experimentelle Daten auf unterschiedlichen räumlichen Massstäben bereitgestellt und neue Modellierungsansätze entwickelt wurden.

FUNMIG erbrachte u.a. folgende wichtige Ergebnisse: Für tonige Wirtgesteine haben systematische Untersuchungen und der Vergleich der Diffusions- und Sorptionsprozesse in verschiedenen Tongesteinen auf unterschiedlichen räumlichen Skalen mit einer Reihe von Methoden den Kenntnisstand für künftige Sicherheitsnachweise wesentlich erhöht. Für kristalline Wirtgesteine wurden wertvolle Daten zu Bildung, Transport und Filtration von Tonkolloiden aus dem Nahfeld und deren Auswirkung auf den Radionuklidtransport unter realistischen Bedingungen gewonnen. Es zeigte sich, dass Ergebnisse von Studien über organische Kolloide und Biofilme und ihrer Wechselwirkung mit Radionukliden für künftige Sicherheitsnachweise von salzreichen Wirtgesteinen von Belang sind. Die wichtigsten künftigen Forschungsaufgaben hinsichtlich der Sicherheitsanalyse sind die folgenden: (i) die Frage der Irreversibilität der Radionuklidsorption an Kolloiden in Kluftzonen im Kristallin, (ii) ein umfassendes Modell für die Diffusion von Kationen und Anionen in Tonstein auf unterschiedlichen Skalen und (iii) die Anwendbarkeit von mechanistischen Retardationsmodellen für stark sorbierende Radionuklide in intakten tonigen und kristallinen Wirtgesteinen.

Eine wichtige Erkenntnis aus der Wechselwirkung zwischen Forschung und Sicherheitsanalyse ist der Wunsch nach der Durchführung eines analogen Bewertungsverfahrens für die jeweils vorgeschlagenen Forschungsarbeiten vor deren Beginn. In diesem Zusammenhang stellen die innerhalb des Projekts FUNMIG entwickelten Verfahren ein nützliches Werkzeug für die Planung zukünftiger IPs dar.

Technical Report NTB 08-12

Corrosion of carbon steel under anaerobic conditions in a repository for SF and HLW in Opalinus Clay

Zusammenfassung

Für die Entsorgung hochaktiver Abfälle und abgebrannter Brennelemente in einem geologischen Tiefenlager im Opalinuston zieht die Nagra Kohlenstoffstahl als eine der Materialoptionen für den Endlagerbehälter in Betracht. Nach einer kurzen Periode in einer aeroben Umgebung werden die Behälter für den Grossteil ihrer Lebensdauer anaeroben Bedingungen ausgesetzt sein. Kenntnis der anaeroben Korrosionsrate ist nicht nur wichtig, um die Behälterlebensdauer abzuschätzen, sondern auch, um die Produktionsrate von Wasserstoff zu bestimmen.

Dieser Bericht enthält einen kritischen Review des anaeroben Korrosionsverhaltens von Kohlenstoffstahl unter Bedingungen, wie sie im Tiefenlager erwartet werden. Die Ziele des Berichtes sind

Der Review basiert auf ausgewählten Studien aus verschiedenen nationalen Entsorgungsprogrammen, die, wo angemessen, durch Studien aus anderen Gebieten und mit Hinweisen aus archäologischen Analoga ergänzt wurden.

Die Korrosionsgeschwindigkeit von Kohlenstoffstahl nimmt aufgrund der Bildung eines schützenden Films aus Korrosionsprodukten mit der Zeit ab. Das Korrosionsverhalten ist unterschiedlich in Wasser und in wassergesättigtem kompaktiertem Bentonit. In Wasser nähert sich die Korrosionsgeschwindigkeit nach ungefähr sechs Monaten einer scheinbaren (“apparent”) stationären Langzeitrate in der Grössenordnung von 0.1 μm⋅a^-1. Der Korrosionsproduktefilm besteht aus einer Doppelstruktur mit einer äusseren Magnetitschicht und einer inneren spinellartigen Schicht. In kompaktierten Tonsystemen nimmt die Korrosionsgeschwindigkeit langsamer ab und eine stationäre Rate ist selbst nach einigen Jahren noch nicht erreicht. Eine signifikante Anzahl von qualitativ hochwertigen Experimenten weist auf eine anaerobe Korrosionsgeschwindigkeit hin in der Grössenordnung von 1 – 2 μm⋅a^-1 für Systeme in einer Umgebung in wassergesättigtem kompaktiertem Ton, und die schützenden Korrosionsproduktefilme sind tendenziell karbonathaltig anstatt magnetithaltig.

Es gibt keine Hinweise in der Literatur, dass die Verwendung einer konstanten Langzeit-Korrosionsrate in Sicherheitsanalysen nicht gerechtfertigt ist. Faktoren, die bei der Bestimmung der Struktur und Eigenschaften des Korrosionsproduktefilms wichtig sind, werden bewertet, einschliesslich der Auswirkungen des Übergangs von aeroben zu anaeroben Bedingungen auf die Zusammensetzung und Struktur des Films, das mögliche Abplatzen des schützenden Films sowie die Auswirkung der Akkumulation von Korrosionsprodukten auf die Korrosionsraten des darunterliegenden Stahls.

Technical Report NTB 08-10

Chemical reactivity of alpha-isosaccharinic acid in heterogeneous alkaline systems

Zusammenfassung

Der Abbau von Cellulose unter alkalischen Bedingungen ist für die Mobilität zahlreicher Radionuklide im Nahfeld eines zementhaltigen geologischen Tiefenlagers für radioaktive Abfälle von Bedeutung, weil die Abbauprodukte metallbindende Eigenschaften aufweisen können. Der stärkste Ligand, welcher hierbei gebildet wird, ist die α-Isosaccharinsäure (α-ISA). Die Quantifizierung der Gleichgewichtskonzentration von α-ISA im Zementporenwasser ist deshalb ein wichtiger Schritt bei der Beurteilung des Einflusses der Cellulose auf die Nuklidspeziation in einer solchen chemischen Umgebung. 

Im Rahmen dieses Berichts wurden mögliche Umwandlungsreaktionen der α-ISA in heterogenen alkalischen Modellsystemen, welche entweder Ca(OH)₂ oder gemahlene ausgehärtete Zementpaste enthielten, untersucht. Diese Reaktionen wurden anhand von Messungen der α-ISA Konzentration mittels Hochleistungs-Anionenaustauschchromatographie und der Bildung von Reaktionsprodukten mittels Hochleistungs- Ionenausschlusschromatographie verfolgt. Die Abnahme der Konzentration organischer Reaktanden in der Lösungsphase wurde anhand des Gehalts an organischem Kohlenstoff ermittelt. Die Reaktionen wurden in verdünnten und kompaktierten Suspensionen untersucht, entweder bei 25 °C oder 90 °C und unter verschiedenen Optionen zur Aufrechterhaltung einer anaeroben Atmosphäre. Es wurde festgestellt, dass α-ISA unter allen untersuchten Bedingungen zu einem gewissen Grad umgesetzt wurde. Als Reaktionsprodukte konnten Glycolat, Formiat, Lactat und Acetat – alles Verbindungen mit schwächeren komplexierenden Eigenschaften – nachgewiesen werden. Der Anteil identifizierter Reaktionsprodukte lag bei ca. 50 % der umgesetzten α-ISA. Die Sorption von α-ISA an Ca(OH)₂ trug nur zu einem sehr kleinen Teil zum Verschwinden von α-ISA aus der Lösung bei.

Als wichtigste Schlussfolgerung dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass die Anwesenheit von Oxidationsmitteln einen markanten Einfluss auf den Reaktionsumsatz hatte. Unter Luftatmosphäre wurde die Gesamtmenge vorgelegter α-ISA in Reaktionsprodukte umgewandelt, unter strikt anaeroben Bedingungen hingegen nur kleinere Anteile. Aufgrund der gemessenen Daten kann man mutmassen, dass Spuren von Sauerstoff, welche dem Ca(OH)₂ anhafteten, oder nicht-identifizierte oxidierende Verunreinigungen im Ca(OH)₂ für die beobachteten Reaktionen unter anaeroben Bedingungen verantwortlich waren. Der Einfluss von mikrobiellen Prozessen kann ausgeschlossen werden, weil die beobachteten Reaktionen bei 90 °C in qualitativer Hinsicht ähnlich abliefen wie bei Raumtemperatur, nur mit einer höheren Reaktionsrate. 

Im Hinblick auf eine Anwendung der Resultate im Rahmen einer Sicherheitsanalyse für ein geologisches Tiefenlager, welches grössere Anteile an Zement enthält, lassen es die gemessenen Daten als unwahrscheinlich erscheinen, dass die Gleichgewichtskonzentration von α-ISA im Zementporenwasser unter relevanten anaeroben in-situ Bedingungen durch chemische Transformationsreaktionen markant herabgesetzt wird.

Technical Report NTB 08-07

Effects of post-disposal gas generation in a repository for low- and intermediate-level waste sited in the Opalinus Clay of Northern Switzerland

Zusammenfassung

Im Rahmen der Etappe 1 des «Sachplans geologische Tiefenlager» hat die Nagra den Opalinuston als mögliches Wirtgestein für ein geologisches Tiefenlager für schwach- und mittelaktive Abfälle (SMA) vorgeschlagen. Der Opalinuston hat wegen seiner geringen Durchlässigkeit eine sehr gute Barrierenwirkung. Da in einem SMA-Lager bedeutende Mengen an Gas erzeugt werden, muss aufgezeigt werden, dass trotz der geringen Gasdurchlässigkeit des Opalinustons das Gas entweichen kann ohne die radiologische Langzeitsicherheit des Tiefenlagers zu gefährden. Die vorliegende Studie enthält eine umfassende Bewertung der Fragestellung, wie sich die Produktion und der Transport von Gasen in einem SMA-Lager auf das Systemverhalten auswirken. Für diese Studie wird von einem SMA-Lager im Opalinuston der Nordschweiz in ca. 300 – 400 m Tiefe ausgegangen. Der Bericht enthält relevante Informationen zur Auslegung und zum Betrieb des SMA-Lagers sowie einen kurzen Überblick zum Abfallinventar und zu den erwarteten Gasmengen. Darüber hinaus werden die wissenschaftlichen Grundlagen zum Verständnis der Gastransportprozesse in den Untertagebauwerken sowie im umgebenden Wirtgestein erörtert und der Einfluss der Gasproduktion auf die Einschlusswirksamkeit des Barrierensystems betrachtet. Die in der vorliegenden Studie dargestellten Modellrechnungen wurden im Jahr 2005 begonnen und Ende 2007 abgeschlossen. Die Resultate der Modellrechnungen wurden genutzt, um die Auslegung des SMA-Lagers in Bezug auf die Gasakkumulation und den Transport zu optimieren. Insbesondere wurde eine Auslegungsvariante untersucht, bei der durch entsprechende Wahl des Verfüll- und Versiegelungsmaterials das Gas entlang des Zugangsstollens in die überliegenden Gesteinsformationen entweichen kann, ohne dass übermässig hohe Gasdrucke entstehen. 

Die Schätzung der Gasproduktion für das SMA-Lager beruht auf dem Abfallinventar für die bestehenden Kernkraftwerke bei einer angenommenen Betriebsdauer von 50 Jahren und den Abfällen aus Medizin, Industrie und Forschung bei einer Sammelperiode bis 2050 und geht von einer Gesamtmenge von ca. 40'000 t Stahl und anderen Metallen und von 2'200 t organischer Stoffe aus. Die vollständige Korrosion bzw. Degradation aller gasproduzierenden Abfälle führt zu einem Gesamtvolumen an Gas von ca. 20 – 30 Millionen Normkubikmetern. Die höchsten Gasproduktionsraten werden in der frühen Nachbetriebsphase innerhalb der ersten Jahrhunderte nach Lagerverschluss erwartet. Anschliessend nimmt die Gasproduktionsrate stetig ab, bis nach ca. 200'000 Jahren alle gasproduzierenden Stoffe abgebaut sind.  

Das gesamte Porenvolumen der verfüllten Lagerbauwerke im Opalinuston beträgt für dieses Inventar ca. 58'000 m³. Würde man die Gesamtmenge der produzierten Korrosions- und Degradationsgase hermetisch in diesem Porenvolumen einschliessen, so würde dies zu einem hohen Gasdruck führen. Im realen System wird dieses Gas jedoch zumindest teilweise durch das Wirtgestein freigesetzt, so dass der resultierende Gasdruck deutlich reduziert wird. Um den Gasdruck auch bei sehr geringer Durchlässigkeit des Wirtgesteins und/oder bei erhöhter Gasbildung klein zu halten, könnten spezielle Verfüll- und Versiegelungsmaterialien verwendet werden, wie beispielsweise hochporöse Mörtel zur Verfüllung der Einlagerungskavernen und Sand/Bentonitmischungen mit einem Bentonitanteil von 20 – 30 % für die Verschluss- und Versiegelungsbauwerke («Engineered Gas Transport System» – EGTS). Das EGTS bezweckt, die Gastransportkapazität der verfüllten Untertagebauwerke zu erhöhen, ohne die Radionuklid-Rückhaltefunktion der technischen Barrieren zu beeinträchtigen. Sand/Bentonitgemische mit geringem Bentonitanteil besitzen aufgrund ihres (mikro-)strukturellen Aufbaus eine geringe Wasserdurchlässigkeit und zeichnen sich gleichzeitig durch eine relativ hohe Gasdurchlässigkeit aus. 

Wegen der grossen Menge an Korrosions- und Degradationsgasen ist die Entwicklung von Gasüberdrücken in den verfüllten Lagerkavernen unvermeidlich. Mit Hilfe von numerischen Modellierungen wird in der vorliegenden Studie gezeigt, dass für die erwarteten Gasproduktionsraten die gewählte Lagerauslegung und für eine typische Gasdurchlässigkeit des Wirtgesteins der Gasüberdruck in den Kavernen unterhalb des Schwellendrucks für dilatanzkontrollierte Gasausbreitung bleibt (ca. 6.5 MPa für die angenommenen Standortbedingungen). Für solche Bedingungen müssten keine zusätzlichen technischen Massnahmen zur Gasabführung getroffen werden. Unter der Annahme konservativer Gasproduktionsraten oder wenn die Gasdurchlässigkeit des Gebirges sehr gering ist (k_OPA ≤ 10^-21 m²), könnte der Gasdruck über den Schwellendruck für dilatanzkontrollierte Gasausbreitung ansteigen. Dann wäre die Verwendung geeigneter Verfüll- und Versiegelungsmaterialen zur Gewährleistung der Freisetzung der Gase auch über den Zugangsstollen eine geeignete Massnahme, um den Gasdruck zu begrenzen. Modellrechnungen zeigen, dass mit einem solchen Konzept der Gasdruck in den Lagerkavernen begrenzt werden kann, so dass selbst in einem sehr geringdurchlässigen Wirtgestein der Überdruck gegenüber hydrostatischen Verhältnissen im Bereich von maximal 3 – 4 MPa liegt.  

Aufgrund der erhöhten Gasdrücke in den Lagerkavernen wird Porenwasser mit gelösten Radionukliden aus den Lagerkavernen in das Wirtgestein verdrängt. Der Gasdruck stellt eine zusätzliche treibende Kraft dar, die auch zu einer Verlängerung der Fliesswege im Wirtgestein führt. Dieses Phänomen wird verstärkt durch die Anisotropie der Permeabilität des Wirtgesteins. Das verdrängte Wasser verteilt sich weiträumig über den Grundriss des Lagers und strömt in die oberen und unteren Rahmengesteine. Anhand der Modellrechnungen werden im Wirtgestein spezifische Wasserflüsse von maximal 10^-11 m/s in der frühen Gasproduktionsphase (< 1'000 Jahre nach Lagerverschluss) erwartet. Die Flüsse verringern sich stetig bis der Stofftransport in der Spätphase der Gasproduktion schliesslich diffusionsdominiert ist (spezifische Wasserflüsse typischerweise < 10^-13 m/s nach mehreren 10'000 Jahren). Der Vergleich dieser Wasserflüsse mit den in den sicherheitstechnischen Betrachtungen verwendeten spezifischen Wasserflüssen zeigt, dass die Verdrängung von Porenwasser infolge der Gasüberdrücke zu keiner Beeinträchtigung der Langzeitsicherheit eines SMA-Lagers im Opalinuston führt. 

Technischer Bericht NTB 08-06

Modellhaftes Inventar für radioaktive Materialien MIRAM 08

Zusammenfassung

Der vorliegende Bericht beschreibt das "Modellhafte Inventar für radioaktive Materialien MIRAM 08" (Stand 31.12.2007) und dokumentiert die real existierenden und zukünftig entstehenden radioaktiven Abfälle und Materialien der Schweiz. 

Die Zielsetzung von MIRAM 08 besteht darin, alle bereits vorhandenen und in Zukunft noch anfallenden Abfälle zu quantifizieren und umfassend zu charakterisieren, um auf dieser Grundlage fundierte Daten für Sicherheitsanalysen und die Anlagen- und Betriebsplanung der geologischen Tiefenlager bereitzustellen. 

Der Bericht umfasst: 

Technischer Bericht NTB 08-05

Vorschlag geologischer Standortgebiete für das SMA- und das HAA-Lager.
Begründung der Abfallzuteilung, der Barrierensysteme und der Anforderungen an die Geologie.
Bericht zur Sicherheit und technischen Machbarkeit

Zusammenfassung

Die Entsorgungspflichtigen haben gemäss dem Konzept «Sachplan geologische Tiefenlager» (BFE 2008) im Hinblick auf die Standortwahl in einer ersten Etappe Vorschläge für geologische Standortgebiete für das geologische Tiefenlager für die schwach- und mittelaktiven Abfälle (SMA-Lager) und für das geologische Tiefenlager für die hochaktiven Abfälle (HAA-Lager) einzureichen. Die entsprechenden Vorschläge, welche die Nagra im Auftrag der Entsorgungspflichtigen für die Etappe 1 des Sachplanverfahrens erarbeitet hat, sind in Nagra (2008b) begründet und dokumentiert. 

Gemäss Sachplan hat die Erarbeitung dieser Vorschläge in fünf Schritten zu erfolgen: Im ersten Schritt wird das Abfallinventar, das auch Reserven für zukünftige Entwicklungen enthält, auf das SMA- und das HAA-Lager aufgeteilt. Anhand dieser Abfallzuteilung werden im zweiten Schritt die Barrieren- und Sicherheitskonzepte für die beiden Lager festgelegt. Basierend darauf erfolgt im Hinblick auf die Evaluation der geologischen Standortmöglichkeiten die Ableitung quantitativer und qualitativer Vorgaben und Anforderungen an die Geologie. Dies betrifft den Betrachtungszeitraum, den Platzbedarf des Lagers, die Eigenschaften des Wirtgesteins (Tiefenlage, Mächtigkeit, laterale Ausdehnung, hydraulische Durchlässigkeit), die Langzeitstabilität, die Zuverlässigkeit der geologischen Aussagen und die bautechnische Eignung. 

Die Schritte 3 bis 5 umfassen die Evaluation der geologischen Möglichkeiten: Im dritten Schritt wird die grossräumige geologisch-tektonische Situation evaluiert, und es werden die weiter zu betrachtenden Grossräume festgelegt. Im vierten Schritt werden innerhalb der weiter betrachteten Grossräume die bevorzugten Wirtgesteine ausgewählt. Im fünften Schritt erfolgt die Evaluation der Konfigurationen, d.h. der räumlichen Anordnung der bevorzugten Wirtgesteine innerhalb der weiter betrachteten Grossräume und es werden geologische Standortgebiete abgegrenzt. 

Der vorliegende Bericht ergänzt den Bericht der Nagra mit dem Vorschlag geologischer Standortgebiete (Nagra 2008b). Er begründet die Abfallzuteilung zu den geologischen Tiefenlagern SMA und HAA, legt die entsprechenden Barrieren- und Sicherheitskonzepte fest und begründet die lagerspezifischen Anforderungen an die Geologie (Schritte 1 und 2). Diese Anforderungen werden im schrittweisen Einengungsverfahren zur Auswahl der geologischen Standortgebiete verwendet (Nagra 2008b). Der vorliegende Bericht ist keine konventionelle Sicherheitsanalyse; insbesondere enthält er auch keine sicherheitstechnische Bewertung von konkreten geologischen Tiefenlagern an bestimmten Standorten und in bestimmten Wirtgesteinen. Vielmehr werden anhand von orientierenden Sicherheitsbetrachtungen und Erfahrungen die erforderlichen Anforderungen abgeleitet. Standortbezogene Sicherheitsanalysen werden Gegenstand der nachfolgenden Etappen 2 und 3 des Sachplanverfahrens sein. 

Im Folgenden werden die Hauptresultate kurz vorgestellt. 

Abfallzuteilung  

Die für die Abfallzuteilung, Lagerauslegung und Festlegung von geologischen Standortgebieten zu berücksichtigenden Abfalleigenschaften sind gemäss BFE (2008) Inventar, Halbwertszeiten, Aktivität und Radiotoxizität der sicherheitsrelevanten Radionuklide sowie ihre zeitliche Entwicklung; ferner Abfallvolumen, Materialeigenschaften und ihre möglichen Auswirkungen auf das Wirtgestein, Wärmeentwicklung, Gehalt an potenziell Gas produzierenden Bestandteilen (Metalle, Organika) sowie Gehalt an Komplexbildnern. Die Beschreibung der Abfalleigenschaften bildet den Ausgangspunkt für die Abfallzuteilung. Für diese Beschreibung werden die Abfälle in Übereinstimmung mit der Kernenergieverordnung (KEV 2004) in die Kategorien HAA, ATA und SMA eingeteilt. Die Beschreibung zeigt, dass sich die HAA in allen Eigenschaften deutlich von denjenigen sowohl der ATA als auch der SMA unterscheiden. Deshalb werden die HAA wie gemäss bisherigem Konzept in einem separaten Lager, mit einem spezifisch auf die HAA abgestimmten Barrierensystem, entsorgt. 

Die ATA und die SMA unterscheiden sich zwar bzgl. spezifischer Radiotoxizität, bzgl. Spezifischer Aktivität und bzgl. spezifischer Wärmeleistung, sowohl was die absoluten Werte betrifft als auch insbesondere in Bezug auf den zeitlichen Verlauf. Hinsichtlich vieler anderer Eigenschaften sind die ATA und die SMA jedoch sehr ähnlich. Dies trifft insbesondere zu auf das Materialinventar. 

Grundsätzlich ist ein gemeinsames Lager für alle ATA und SMA denkbar. Die Erfahrung zeigt einerseits, dass ein solches Lager in einem günstigen Wirtgestein in einer günstigen geologischen Situation das Potenzial hat, die behördlichen Sicherheitsanforderungen zu erfüllen. Andererseits dominieren erfahrungsgemäss einige wenige der ATA- und SMA-Abfallsorten die berechneten Dosen. Falls diese dosisdominierenden Abfallsorten anderweitig entsorgt werden, reduzieren sich deshalb bei gleichbleibender Sicherheit die Anforderungen an die Geologie, mit entsprechend erweiterten Möglichkeiten, geeignete Standortgebiete zu finden. Aus diesen Gründen wird am bisherigen Konzept mit einem HAA-Lager mit einem LMA-Teil und einem SMALager festgehalten mit dem Ziel, die dosisdominierenden ATA- bzw. SMA-Abfallsorten dem LMA-Lager zuzuteilen, so dass die sicherheitstechnischen Anforderungen an die Geologie für das SMA-Lager entsprechend reduziert werden können. Die ATA/SMA werden hauptsächlich aufgrund von generischen Dosisberechnungen auf die beiden Lager aufgeteilt, da sich die ATA und die SMA bzgl. Materialinventar und Gasbildungsraten nur geringfügig unterscheiden und da sowohl das HAA-Lager (inkl. LMA-Teil) und das SMA-Lager so ausgelegt werden, dass lagerbedingte Einflüsse, die von den Abfällen ausgehen, die Langzeitsicherheit nicht signifikant beeinträchtigen. 

Der entsprechende Vorschlag der Nagra enthält zwei Varianten, charakterisiert durch Mindestanforderungen an die grossräumige hydraulische Durchlässigkeit des Wirtgesteins für das SMA-Lager von 10^-10 m/s und 10^-9 m/s. Erwartungsgemäss ist das Volumen der Abfälle, die dem SMA-Lager zugeteilt werden, bei der Variante 10^-9 m/s etwas kleiner als bei der Variante 10^-10 m/s. Aufgrund der Einschätzung der geologischen Möglichkeiten in der Schweiz, die zeigt, dass es genügend geeignete Wirtgesteine resp. einschlusswirksame Gebirgsbereiche mit einer grossräumigen hydraulischen Durchlässigkeit von 10^-10 m/s oder besser gibt, wird die entsprechende Zuteilungsvariante als Referenzzuteilung bezeichnet; die Variante für 10^-9 m/s als alternative Zuteilung. In beiden Varianten werden alle ATA dem HAA-Lager (LMA-Teil) zugeteilt. Bei der Referenzzuteilung wird zusätzlich etwas weniger als 1% des Volumens der SMA dem HAA-Lager (LMA-Teil) zugeteilt; im Falle der alternativen Zuteilung etwas weniger als 10%. 

Barrieren- und Sicherheitskonzept  

Das Barrierenkonzept beschreibt die funktionale Beschaffenheit der verschiedenen technischen und geologischen Barrieren des Tiefenlagers und basiert auf einem System von gestaffelten passiven Sicherheitsbarrieren, bestehend aus Abfallmatrizen, Endlagerbehälter, der Verfüllung der untertägigen Lagerkammern, der Verfüllung und Versiegelung der untertägigen Bauwerke, dem Wirtgestein und allenfalls vorhandenen Rahmengesteinen sowie der geologischen Situation.  

Das Sicherheitskonzept zeigt auf, wie die verschiedenen technischen und geologischen Barrieren zur Sicherheit des Gesamtsystems beitragen bzw. welche Sicherheitsfunktionen sie gewährleisten. Die Sicherheitsfunktionen bewirken die physische Trennung der Abfälle vom menschlichen Lebensraum und die Gewährleistung der erforderlichen Langzeitstabilität, den Einschluss der Radionuklide, die verzögerte Freisetzung der Radionuklide, die Radionuklidrückhaltung im Nahfeld und in der Geosphäre und gewährleisten kleine Freisetzungsraten.  

Beim gewählten Sicherheitskonzept tragen sowohl die technischen als auch die geologischen Barrieren (Wirtgestein, allenfalls vorhandene Rahmengesteine und ihre geologische Situation) in signifikantem Masse zur Barrierenwirkung des Gesamtsystems bei. Ein System, bei welchem der Einschluss und die Rückhaltung der Radionuklide nur durch die technischen Barrieren gewährleistet würden, wird in Übereinstimmung mit den behördlichen Vorgaben nicht in Betracht gezogen. 

Weiter wird illustriert, welchen Beitrag zur Sicherheit die verschiedenen Elemente des Barrierensystems leisten. In beiden Lagertypen wird der weitaus grösste Anteil der Radiotoxizität durch Immobilisierung der Radionuklide und radioaktiven Zerfall bereits innerhalb der technischen Barrieren abgebaut. Weiter erfolgt während des Transports durch das Wirtgestein ein weiterer Abbau durch Zerfall, so dass derjenige Anteil der Radionuklide, der die technischen und geologischen Barrieren verlassen kann, nur noch einem winzigen Bruchteil der ursprünglichen Radiotoxizität entspricht. Dies bewirkt, dass die entsprechenden Dosen deutlich unter dem Schutzziel liegen.  

Anforderungen an die Geologie 

Die Festlegung der Anforderungen an die Geologie erfolgt in zwei Schritten. In einem ersten Schritt werden die Indikatoren festgelegt, welche die im Sachplan geologische Tiefenlager aufgeführten Kriterien adäquat erfassen und welche im Verfahren zur Festlegung von geologischen Standortgebieten verwendet werden. In einem zweiten Schritt werden die Anforderungen bzw. Bewertungsskalen für die Indikatoren festgelegt. 

Den Ausgangspunkt bei der Festlegung der Indikatoren bilden die oben erwähnten Sicherheitsfunktionen sowie ein Satz von übergeordneten Prinzipien, welche die zuverlässige Erstellung der geologischen Tiefenlager und die Zuverlässigkeit der geologischen Aussagen betreffen. Dazu wird ein Satz von Indikatoren mit zugehörigen Anforderungen bzw. Bewertungsskalen festgelegt, bei dessen Anwendung im Einengungsverfahren geologische Standortgebiete resultieren, in welchen geologische Tiefenlager gebaut werden können, welche die Sicherheitsfunktionen und Prinzipien erfüllen und genügend Sicherheit gewährleisten. 

Für die Festlegung der Anforderungen bzw. Bewertungsskalen für die Indikatoren werden Radionuklid-Freisetzungsrechnungen, Modellrechnungen zum Verhalten einzelner Barrieren oder Eigenschaften, Mess- und Erfahrungswerte sowie qualitative Grundlagen verwendet. 

Basierend auf den durchgeführten generischen Sicherheitsbetrachtungen sowie den Erfahrungen aus früheren System- und Sicherheitsanalysen werden die folgenden Merkmale für die Standortevaluation als besonders wichtig beurteilt: 

Technischer Bericht NTB 08-04

Vorschlag geologischer Standortgebiete für das SMA- und das HAA-Lager. Geologische Grundlagen

Zusammenfassung

Beilagen als einzelne PDFs

Am 2. April 2008 genehmigte der Bundesrat das vom Bundesamt für Energie (BFE) erstellte Konzept 'Sachplan geologische Tiefenlager' (kurz: SGT), welches das durchzuführende Standortwahlverfahren für das geologische Tiefenlager für die schwach- und mittelaktiven Abfälle (SMA) und für das geologische Tiefenlager für die hochaktiven Abfälle (HAA) im Detail regelt.

Gemäss SGT erfolgt die Auswahl von geologischen Standortgebieten und Standorten für geologische Tiefenlager in der Schweiz in drei Etappen. Etappe 1 endet mit der Festlegung von geologischen Standortgebieten, innerhalb derer in den späteren Etappen des Sachplanverfahrens (Etappe 2 und 3) die Lagerprojekte detaillierter ausgearbeitet werden, was schliesslich zur Festsetzung der Standorte für die Realisierung der geologischen Tiefenlager und zur Erteilung der Rahmenbewilligungen führt. Die Entsorgungspflichtigen haben gemäss SGT im Hinblick auf die Standortwahl als ersten Schritt Vorschläge für geologische Standortgebiete einzureichen, die unter Berücksichtigung der Kriterien und weiterer Vorgaben im SGT erarbeitet wurden.

Die Vorschläge für geologische Standortgebiete sind in einem Bericht dokumentiert (Nagra 2008a), welcher die Nagra im Auftrag der Entsorgungspflichtigen für die Etappe 1 des Sachplanverfahrens erstellt hat. Er dient der Darlegung des Vorgehens und der Argumente für die Festlegung von geologischen Standortgebieten für das SMA- bzw. das HAA-Lager als Vorschläge für die Etappe 1 und folgt formal den Kriterien und Vorgaben des SGT. Er wird unter anderem ergänzt durch den vorliegenden Bericht, in welchem die geowissenschaftlichen Grundlagen, welche zu den Ergebnissen im Standortwahlverfahren geführt haben, noch ausführlicher dargelegt und illustriert sind als in Nagra (2008a).

Diese geowissenschaftlichen Grundlagen basieren einerseits auf einer Auswertung der bisherigen Untersuchungen der Nagra im Zusammenhang mit der geologischen Tiefenlagerung von HAA und SMA in der Schweiz (Untersuchungsprogramme Kristallin und Opalinuston in der Nordschweiz, Untersuchungen an SMA-Standorten in den Alpen, Forschungsarbeiten in Felslabors im Kristallingestein und im Tongestein), andererseits wurden im Hinblick auf das Standortwahlverfahren auch umfangreiche neue geowissenschaftliche Arbeiten durchgeführt, namentlich:

Die Ergebnisse der für die Etappe 1 des SGT relevanten geowissenschaftlichen Arbeiten nach dem Entsorgungsnachweis sind in rund 50 Referenzberichten der Nagra, in mehreren Publikationen in Fachzeitschriften und in zahlreichen Berichten der Felslaborprojekte (v.a. Mont Terri) dokumentiert.

Gemäss Sachplan hat die Erarbeitung der Vorschläge für geologische Standortgebiete in fünf Schritten zu erfolgen:

Die ersten beiden Schritte sind in einem separaten Bericht (Nagra 2008b) detaillierter dokumentiert. Die Schritte 3 bis 5 umfassen die Evaluation der geologischen Möglichkeiten, für welche im vorliegenden Bericht die geologischen Grundlagen und die wichtigsten geowissenschaftlichen Aspekte ausführlich dargelegt sind:

Technischer Bericht NTB 08-03

Vorschlag geologischer Standortgebiete für das SMA- und das HAA-Lager.
Darlegung der Anforderungen, des Vorgehens und der Ergebnisse

Zusammenfassung

Wichtige Schritte zur Entsorgung der radioaktiven Abfälle der Schweiz sind heute realisiert. Dies betrifft die Behandlung und Verpackung der radioaktiven Abfälle, ihre Charakterisierung und Inventarisierung sowie die Zwischenlagerung und die dazu gehörenden Transporte. Bei der Vorbereitung der geologischen Tiefenlager wurde ein guter technisch-wissenschaftlicher Stand erreicht; der Nachweis der Machbarkeit von langfristig sicheren geologischen Tiefenlagern in der Schweiz für alle hier anfallenden radioaktiven Abfälle wurde erbracht (Entsorgungsnachweise) und vom Bundesrat anerkannt. Die Kenntnisse sind vorhanden, um für die Wahl der Standorte für die geologischen Tiefenlager die nächsten Schritte festzulegen. Auch die gesetzlichen Regelungen sind vorhanden und die organisatorischen Vorkehrungen getroffen, um die in den nächsten Jahren anstehenden Aufgaben umzusetzen. Dazu gehört insbesondere das vom Bundesrat am 2. April 2008 genehmigte Konzept "Sachplan geologische Tiefenlager" (BFE 2008), welches das in den nächsten Jahren durchzuführende Standortwahlverfahren im Detail regelt. Gemäss Sachplan erfolgt die Auswahl von geologischen Standortgebieten und Standorten für geologische Tiefenlager in der Schweiz in drei Etappen. Etappe 1 endet mit der Festlegung von geologischen Standortgebieten, innerhalb derer in den späteren Etappen des Sachplans (Etappe 2 und 3) die Lagerprojekte detaillierter ausgearbeitet werden, was schliesslich zur Festsetzung der Standorte für die Realisierung der geologischen Tiefenlager und zur Erteilung der Rahmenbewilligungen führt.

Die Entsorgungspflichtigen haben gemäss Sachplan im Hinblick auf die Standortwahl als ersten Schritt Vorschläge für geologische Standortgebiete für das geologische Tiefenlager für die schwach- und mittelaktiven Abfälle (SMA-Lager) und für das geologische Tiefenlager für die hochaktiven Abfälle (HAA-Lager) einzureichen. Im vorliegenden Bericht werden die Vorschläge für geologische Standortgebiete begründet und dokumentiert, welche die Nagra im Auftrag der Entsorgungspflichtigen für die Etappe 1 des Sachplanverfahrens erarbeitet hat. 

Gemäss Sachplan hat die Erarbeitung dieser Vorschläge in fünf Schritten zu erfolgen:

Technischer Bericht NTB 08-02

Bericht zum Umgang mit den Empfehlungen in den Gutachten und Stellungnahmen zum Entsorgungsnachweis

Zusammenfassung

Im Rahmen der Beurteilung des Projekts Opalinuston für den Entsorgungsnachweis für abgebrannte Brennelemente, verglaste hochaktive Abfälle und langlebige mittelaktive Abfälle haben die Behörden und ihre Experten in ihren Gutachten und Stellungnahmen zahlreiche Hinweise und Empfehlungen zum weiteren Vorgehen gegeben. Die Nagra hat die Stellungnahmen und Gutachten diesbezüglich analysiert und die Hinweise und Empfehlungen in ihrem Arbeitsplan berücksichtigt. In der Verfügung des Bundesrats aus dem Jahr 2006, gemäss welcher der Entsorgungsnachweis für abgebrannte Brennelemente, verglaste hochaktive Abfälle und langlebige mittelaktive Abfälle erbracht ist, wird von den Kernkraftwerkgesellschaften ein Bericht verlangt, welcher die offenen Fragen, Hinweise und Empfehlungen systematisch erfasst und aufzeigt, wie diese im weiteren Verfahren zeit- und sachgerecht beantwortet werden. Mit vorliegendem Bericht kommt die Nagra dieser Aufforderung im Auftrag der Kernkraftwerkgesellschaften nach. Im Bericht sind die Hinweise und Empfehlungen aufgeführt, und es wird aufgezeigt, wie mit diesen umgegangen wird. Für viele Hinweise und Empfehlungen wurde schon mit entsprechenden Arbeiten begonnen; in den anderen Fällen ist der Umgang mit ihnen definiert und die diesbezügliche Planung erfolgt. Für die Diskussion werden die Hinweise und Empfehlungen sowie die dazu gehörende Stellungnahme der Nagra in übergeordnete Themenbereiche gegliedert; eine zusammenfassende Diskussion erfolgt im Hauptteil des Berichts, wo auch auf die zeitlichen Aspekte bei der Umsetzung hingewiesen wird. Im Anhang des Berichts findet sich eine detaillierte Zusammenstellung aller Hinweise und Empfehlungen sowie der zugehörigen Stellungnahmen der Nagra.

Technischer Bericht NTB 08-01

Entsorgungsprogramm 2008 der Entsorgungspflichtigen

Zusammenfassung

Wichtige Schritte zur Entsorgung der radioaktiven Abfälle in der Schweiz sind heute realisiert, und für die damit verbundenen Aktivitäten besteht mittlerweile eine grosse Erfahrung. Dies betrifft die Behandlung und Verpackung der radioaktiven Abfälle, ihre Charakterisierung und Inventarisierung sowie die Zwischenlagerung und die dazugehörigen Transporte. Bei der Vorbereitung der geologischen Tiefenlager wurde ein guter technisch-wissenschaftlicher Stand erreicht; der Nachweis der Entsorgung aller in der Schweiz anfallenden radioaktiven Abfälle in langfristig sicheren Tiefenlagern in der Schweiz wurde erbracht und vom Bundesrat anerkannt. Die Kenntnisse sind vorhanden, um für die geologischen Tiefenlager die geologischen Standortgebiete für die weiteren Schritte festzulegen. Auch die gesetzlichen Regelungen sind vorhanden und die organisatorischen Vorkehrungen getroffen, um die für die Entsorgung in den nächsten Jahren anstehenden Aktivitäten umzusetzen. Dazu gehört insbesondere das vom Bundesrat am 2. April 2008 genehmigte Konzept Sachplan geologische Tiefenlager, welches das in den nächsten Jahren durchzuführende Standortwahlverfahren im Detail regelt.

Vorliegender Bericht dokumentiert das Entsorgungsprogramm der Entsorgungspflichtigen, wie es gesetzlich verlangt wird (Kernenergiegesetz, Art. 32 und Kernenergieverordnung, Art. 52). Der Bericht wurde von der Nagra im Auftrag der Entsorgungspflichtigen erstellt und deckt alle gesetzlich geforderten Aspekte ab. Dies betrifft die folgenden Themenbereiche: 

Technical Report NTB 07-01

Grimsel Test Site
Investigation Phase IV
Borehole Sealing

Zusammenfassung

Im Rahmen der Forschungs- und Entwicklungsprogramme der Phase IV (1994 -1996) im Felslabor Grimsel (FLG) entwickelte die Nagra, zusammen mit ihrem Partner Andra (Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs), ein Untersuchungsprogramm zur Versiegelung von untertägigen Bohrungen. Das Projekt hatte die folgenden Ziele:

• Versiegelung von untertägigen Bohrungen mit einer Länge von bis zu 500 m
• Versiegelung von Bohrungen mit nicht-zylindrischem Querschnitt (z.B. Bohrungen mit signifikanten Ausbrüchen der Bohrlochwand)
• Sicherstellung einer effektiven hydraulischen Durchlässigkeit von höchstens 10^-11 – 10^-12 m/s
• Sicherstellung einer zuverlässigen Qualitätskontrolle bei Routinearbeiten

Nagra’s neues Konzept, das in diesem Projekt entwickelt und getestet wurde, sieht die Nutzung von hochkompaktierten Bentonitpellets oder granularem Bentonit vor, während Andra den Einsatz von zylindrischen Bentonitblöcken untersuchte. Dieser Bericht konzentriert sich auf die durchgeführten Arbeiten für das Nagra Konzept. Es wurden zwei Techniken getestet:

1. Pneumatische Injektion von granularem Bentonit mit Partikelgrössen von 4–10 mm in ein Bohrloch.
2. Einbringung und Transport von Bentonitpellets mit einem modifizierten Kernrohr (MACMET Tool)

Nach einer detaillierten Literaturstudie wurden zunächst erfolgversprechende Konzepte entwickelt und die notwendigen Geräte entwickelt. Die Geräte wurden zunächst im Labor getestet, bevor sie im Feld in den Einsatz kamen.

Nach der Erstellung und Charakterisierung eines adäquaten Testfelds im FLG wurden dann beide Techniken unter realistischen Bedingungen eingesetzt und ihre Vor- und Nachteile untersucht. Nach dem Einbau der Versiegelungsstrecken wurde der Quelldruck über ca. 4 Monate beobachtet, bis er annähernd einen konstanten Wert erreicht hatte. Anschliessend wurden die hydraulischen und mechanischen Eigenschaften der Versiegelung untersucht. Es zeigte sich, dass die Durchlässigkeiten kleiner oder gleich derjenigen des intakten, ungeklüfteten Granits (Matrixdurchlässigkeit) war (3-6·10^-12 m/s). Die hydraulischen Untersuchungen ergaben auch keinen Hinweis auf eine erhöhte Durchlässigkeit entlang der Versiegelungsstrecke.

Technical Report NTB 05-03

Grimsel Test Site
Investigation Phase VI
Pore Space Geometry Project
Characterisation of Pore Space Geometry by 14C-MMA Impregnation

Zusammenfassung

In Finnland wird geplant, hochradioaktive Abfälle in einem geologischen Tiefenlager in einem kristallinen Wirtgestein zu entsorgen. Die Rolle der Geosphäre als natürliche Barriere in der Sicherheitsanalyse des Lagers ist gut etabliert. Es bestehen aber noch Unsicherheiten bei der Festlegung der Transportpfade sowie bei der Charakterisierung des Porenraums im Kristallingestein. Heutige Sicherheitsanalysen gehen von Labor- und Felduntersuchungen an der Erdoberfläche aus, um die Gegebenheiten auf Lagerniveau zu beschreiben. Über die Veränderungen der Transporteigenschaften des Gesteins infolge der Probenahme und der damit verbundenen Druckentlastung ist relativ wenig bekannt. Jüngste Untersuchungen mit Harzimprägnierung der Gesteinsmatrix im Felslabor Grimsel deuten darauf hin, dass nichtkonservative Fehler in den aus Labordaten berechneten Transporteigenschaften einen Faktor von zwei bis drei erreichen könnten.

Weil die Porenraumcharakterisierung für die in der Sicherheitsanalyse durchgeführten Berechnungen von grosser Bedeutung sein könnte, wurde entschieden, die Eigenschaften der Gesteinsmatrix mit einem MMA-Harz (Methylmethacrylat) markiert mit ¹⁴C in situ zu untersuchen. Während des letzten Jahrzehnts wurde die PMMA-Methode (Poly-Methylmethacrylat) für die Charakterisierung der Porosität von granitischen Gesteinen mit geringer Durchlässigkeit im Labor entwickelt. Eine Imprägnierung mit Methylmethacrylat markiert mit ¹⁴C (¹⁴C-MMA) zusammen mit Autoradiographie erlaubt die Ermittlung der räumlichen Verteilung der zugänglichen Porosität auf Zentimeterskala. Quantitative Messungen von der Gesamtporosität oder von mineralspezifischen lokalen Porositäten wurden mit Bildanalysemethoden durchgeführt. Elektronmikroscopie-Untersuchungen und Quecksilberporosimetrie-Messungen haben detaillierte Information über Poren- und Kluftöffnungsweiten geliefert.

Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung einer in situ Anwendung der PMMA-Imprägnierungsmethode. Die Veränderungen der Gesteinsporosität infolge von Druckentlastung beim Überbohren von Proben für Laborstudien wurden untersucht. Das Versuchskonzept ist wie folgt: aus einem zentralen Bohrloch in einer Tiefe von ca. 1 Meter hinter der Stollenwand wird ¹⁴C-MMA in ein Intervall von 20 cm Länge injiziert. Sechs radiale Bohrlöcher mit kleineren Durchmessern erlauben eine erhöhte Austrocknung der Gesteinsmatrix und das Eindringen von MMA während der Harzinjektion wird in Beobachtungsbohrlöchern registriert. Die Hauptunterschiede zwischen PMMA-Imprägnierung in situ und im Labor sind wie folgt: 1) die Austrocknung in situ erfolgte durch Zirkulation von Warmluft, während die Proben im Labor durch Erwärmung in einem Vakuum getrocknet wurden; 2) in situ Polymerisation wurde durch Autopolymerisation und im Labor durch Bestrahlung der Proben erreicht.

Bei der in situ Imprägnierung mit ¹⁴C-MMA zeigte sich, dass die Luftzirkulation um das Injektionsloch nicht ausreichend war, um die Gesteinsmatrix auszutrocknen. Die in situ Penetration von ¹⁴C-MMA in den Grimselgranodiorit war aber erfolgreich. Durch die Autopolymerisation des Harzes wurde das Ausmass der Imprägnierung reduziert, die thermische Polymerisation war dagegen erfolgreich. Das MMA konnte bis zu einer Tiefe von 2 bis 5 cm vom Injektionsloch eindringen, mit einer maximalen Eindringung entlang der Schieferung. Es wurde eine deutliche Abnahme von PMMA vom Injektionsloch bis zu einer Tiefe von 5 cm in der Gesteinsmatrix beobachtet.

Technischer Bericht NTB 05-02

«Geologische Tiefenlagerung der abgebrannten Brennelemente, der hochaktiven und langlebigen mittelaktiven Abfälle
Darstellung und Beurteilung der aus sicherheitstechnisch- geologischer Sicht möglichen Wirtgesteine und Gebiete

Zusammenfassung

Die Nagra hat für den Nachweis der grundsätzlichen Machbarkeit der sicheren geologischen Tiefenlagerung der abgebrannten Brennelemente (BE), der hochaktiven (HAA) und der langlebigen mittelaktiven Abfälle (LMA) Ende Jahr 2002 das Projekt Entsorgungsnachweis eingereicht. Diese Machbarkeitsstudie basiert auf der Wirtge-steinsoption Opalinuston und dem Untersuchungsgebiet Zürcher Weinland. Die Wahl des Opalinustons und des Untersuchungsgebiets resultierte aus einem auf die Sicherheit ausgerichteten Verfahren durch schrittweise Zurückstellen von grundsätzlich möglichen Optionen, die aber in der sicherheitsbezogenen Gesamtbewertung von der Nagra als nachrangig eingestuft wurden. Die Sicherheitsbehörden des Bundes haben alle Phasen des Auswahlverfahrens kritisch beobachtet, die entsprechenden Berichte der Nagra kommentiert und den wichtigen Entscheiden zugestimmt.

Der vorliegende Bericht wurde von der Nagra auf Veranlassung des UVEK als eine der Entscheidungsgrundlagen für das weitere Vorgehen nach dem Entsorgungsnachweis erstellt. Der Bericht zeigt auf, welche Möglichkeiten für die Lagerung der BE, HAA und LMA in der Schweiz vorhanden sind. Dazu fasst er den breit abgestützten aktuellen Stand der akademischen und der angewandten erdwissenschaftlichen Forschung sowie die projektspezifisch von der Nagra in den letzten 30 Jahren erarbeiteten Kenntnisse zusammen.

Die zusammenfassende Beschreibung und Beurteilung der möglichen Wirtgesteine und Gebiete erfolgt anhand von Merkmalen, welche die in- und ausländischen Erfahrungen berücksichtigen und die der internationalen Praxis entsprechen. Die Beurteilung gibt der Langzeitsicherheit höchste Priorität und beschränkt sich auf die entsprechenden geologischen Merkmale; nicht-geologische Fragen werden ausgeklammert. Sie führt zu folgenden Resultaten:

Technical Report NTB 05-01

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
HPF-Experiment:
Modelling Report

Zusammenfassung

Technical Report NTB 04-09

A Report of the Spent Fuel Stability (SFS) Project of the 5th Euratom Framework Program:
Spent Fuel Evolution under Disposal Conditions – Synthesis of Results from the EU Spent Fuel Stability (SFS) Project

Zusammenfassung

Technical Report NTB 04-08

A report of the Spent Fuel Stability (SFS) Project of the 5th Euratom Framework Program:
Estimates of the Instant Release Fraction for UO₂ and MOX Fuel
at t = 0.

Zusammenfassung

Technical Report NTB 04-07

Matrix Diffusion for Performance Assessment – Experimental Evidence, Modelling Assumptions and Open Issues

Zusammenfassung

In diesem Bericht wird eine ausgedehnte Übersicht zur Matrixdiffusion von Wasserinhaltsstoffen in gespaltenem, kristallinem Fels gegeben.

Anhand einiger Beispiele von Beobachtungen im kristallinen Untergrund wird gezeigt, dass Matrixdiffusion tatsächlich auf verschiedenen Längenskalen auftritt. Fick’sche Diffusion wird ausführlich diskutiert, gefolgt von einigen Betrachtungen zur Porosität. Aufgrund der Tatsache, dass das doppel-poröse Medium-Model so weit verbreitet und eine sehr vielseitige Methode zur Beschreibung des Transports von Wasserinhaltsstoffen in gespaltenen, porösen Medien ist, werden dessen Transportgleichungen, grundsätzliche Annahmen, Näherungen und Vereinfachungen ausführlich diskutiert. Es gibt eine Vielzahl geometrischer Aspekte, Prozesse und Ereignisse, welche die Matrixdiffusion beeinflussen können. Die wichtigsten von ihnen werden angesprochen, wie z.B. der Einfluss der durch den Wasserfluss benetzten Spaltoberfläche, die Kanalisierung des Wasserflusses und die Limitierung der Ausdehnung des für die Matrixdiffusion zugänglichen porösen Felses etc. In einem weiteren Abschnitt werden offene Streitpunkte und ungelöste Probleme zur Matrixdiffusion aufgeführt. Da die Matrixdiffusion im Geosphärentransport einer der Schlüsselprozesse bezüglich Retardierung gelöster Radionuklide ist, wurde konsequenterweise die Matrixdiffusion in den bisherigen Sicherheitsanalysen für Endlager radioaktiver Abfälle im Kristallin berücksichtigt. Gewisse Probleme zur Matrixdiffusion sind standortabhängig; andere jedoch sind unabhängig von der spezifischen Situation eines geplanten Endlagers für radioaktive Abfälle. Acht verschiedene Sicherheitsanalysen von Finnland, Schweden und der Schweiz wurden gesichtet, mit der Absicht herauszufinden, wie die Matrixdiffusion berücksichtigt wurde und ob sich ein konsistentes Bild ergibt, wenn man die unterschiedliche Methodik der verschiedenen Abfallorganisationen betrachtet. In einem abschliessenden Teil des Berichts werden einige Schlussfolgerungen gezogen gefolgt von einem Ausblick. Eine ausführliche Bibliographie soll dem Leser Zugang zu Schlüssel-Papieren und Berichten zur Matrixdiffusion verschaffen.

Technical Report NTB 04-06

Effects of Post-disposal Gas Generation in a Repository for Spent Fuel, High-level Waste and Long-lived Intermediate Level Waste Sited in Opalinus Clay

Zusammenfassung

Die vorliegende Untersuchung enthält eine umfassende Behandlung aller Fragestellungen, die im Zusammenhang mit der Produktion und dem Transport von Gasen in einem Tiefenlager für abgebrannte Brennelemente (BE), verglaste hochaktive Abfälle (HAA) und langlebige mittelaktive Abfälle (LMA) im Opalinuston des Zürcher Weinlands stehen (Projekt Entsorgungsnachweis). Diese Untersuchung liefert eine Synthese aller Informationen, die über den Verbleib von Gasen zur Verfügung stehen, einschliesslich der Datenquellen und der Argumente und Diskussionen, die in der Geosynthese (Nagra 2002a), im Sicherheitsbericht (Nagra 2002c) und im Bericht Models, Codes and Data (Nagra 2002d) dokumentiert sind.

Die Fragestellung, wie sich die Produktion und der Transport von Gasen in Tiefenlagern auf das Systemverhalten auswirken, wird sowohl innerhalb der Nagra als auch international seit vielen Jahren untersucht. Eine quantitative Analyse ist aus verschiedenen Gründen notwendig: Ein Teil der produzierten Gase kann radioaktive Elemente enthalten (z.B. ¹⁴C-haltige Gase), deren Freisetzung aus dem Tiefenlager in die Biosphäre ein Strahlenrisiko bergen kann. Die Gasakkumulation bewirkt möglicherweise einen allmählichen Druckaufbau, der die technischen Barrieren und das Wirtgestein in Mitleidenschaft ziehen und die Grundwasserflüsse beeinflussen könnte, mit potenziellen Auswirkungen auf den Transport gelöster Radionuklide. Schliesslich sind – in Hinsicht auf die Vertrauensbildung in den Sicherheitsnachweis – alle bedeutenden Prozesse, die mit dem Systemverhalten und der Sicherheit in Zusammenhang stehen, in angemessenem Masse zu berücksichtigen.

Der Bericht besteht aus drei Teilen:

Ein erster Teil enthält alle grundlegenden Informationen zum Wirtgestein sowie die Details zur Lagerarchitektur und zu den Abfällen, wobei der Schwerpunkt auf denjenigen Auslegungs- und Materialaspekten liegt, welche die Gasproduktion und den Gastransport aus den Lagerstollen sowie die voraussichtlichen Gasproduktionsraten im Lager beeinflussen. Die Beschaffenheit und Menge an Gas produzierenden Materialien und die Prozesse, die zur Gasproduktion führen, werden im Detail diskutiert. Die insgesamt produzierte Gasmenge beläuft sich auf 4 × 10⁷ m³ (SATP) für BE/HAA und 5 × 10⁵ m³ (SATP) für LMA, wobei die letztere Menge die Beiträge der Zircaloy-Korrosion und des mikrobiellen Abbaus von organischem Material berücksichtigt. Basierend auf einer Stahlkorrosionsrate von 1 μm a^-1 beläuft sich die Dauer bis zur vollständigen Korrosion der Behälter auf ca. 2 × 10⁵ Jahre; danach würde kein Gas mehr gebildet.

Im zweiten Berichtsteil werden die für den Gastransport wichtigen Charakteristika der technischen Barrieren und der Geosphäre diskutiert. Die relevanten Gastransportprozesse sind: i) advektiv/diffusiver Transport gelöster Gase im Porenwasser, ii) visko-kapillarer Zweiphasenfluss und iii) dilatanz-gesteuerter Gasfluss. Es wird gezeigt, dass der Gasfluss in makroskopischen, unter Zugspannung stehenden Klüften unter den im Tiefenlager zu erwartenden Bedingungen ausgeschlossen werden kann. Die gasrelevanten Eigenschaften werden für alle Materialien der technischen Barrieren (einschliesslich Bentonit, Sand/Bentonit-Mischung, Zementmörtel und Beton) sowie für das ungestörte Wirtgestein, die Auflockerungszone, steilstehende Störungszonen, Rahmengesteine und für den regionalen Aquifer am Standort diskutiert. Schliesslich wird das konzeptuelle Verständnis der Gastransportpfade dargelegt, die aus den Lagerstollen entweder durch das Stollensystem oder durch das Wirtgestein und weiter durch die darüber liegenden Formationen in die Biosphäre führen.

Der dritte Teil diskutiert die Auswirkungen der Gase auf das Systemverhalten, basierend auf den verfügbaren Informationen über die Gasproduktion, die Gastransporteigenschaften und die Gastransportpfade in den vorhergehenden Berichtsteilen. Dazu werden vereinfachte Modellrechnungen durchgeführt, die auf der Bilanzierung der im Tiefenlager produzierten Gasmengen basieren. Ein erster Schritt dient dazu, die Druckentwicklung und die Gasmigration im Tiefenlager für BE/HAA/LMA zu berechnen. Es wird gezeigt, dass das erzeugte Gas durch das Wirtgestein und das Stollensystem transportiert wird, um danach langsam in der darüber liegenden Wedelsandstein-Formation zu akkumulieren und von dort allmählich durch Diffusion in den Malm Aquifer zu gelangen. In einem zweiten Schritt wird das Modell auf den Transport und auf die Freisetzung von potenziell flüchtigem ¹⁴C angewandt. Hierbei wird angenommen, dass der Transport von ¹⁴C zusammen mit nicht-radioaktiven Trägergasen (Wasserstoffgas, Methan) erfolgt. Diese Modellrechnungen legen nahe, dass die für solche Fälle berechneten Dosen deutlich unter dem behördlichen Schutzziel liegen. Ein zusätzliches Transportmodell dient dazu, die Auswirkungen einer gas-induzierten Porenwasserverdrängung aus dem Nahfeld in das benachbarte Wirtgestein und/oder durch das Rampe/Schacht-System zu bewerten. Im Rahmen verschiedener Rechenfälle (Basisfall, Parametervariationen, «what if?»-Fall) wird gezeigt, dass die in diesen Fällen zu erwartenden Dosen deutlich unter dem behördlichen Schutzziel liegen.

Technical Report NTB 04-05

Modelling of Tracer Profiles in Pore Water of Argillaceous Rocks in the Benken Borehole: Stable Water Isotopes, Chloride and Chlorine Isotopes

Zusammenfassung

Technical Report NTB 04-04

Comparison of ORIGEN2.1 with Selected Computer Codes

Zusammenfassung

Technical Report NTB 04-03

Nuclide Transport and Diffusion for Vein and Fracture Flow

Zusammenfassung

Die Modellierung des Transportes von Radionukliden durch kristallines Gestein basiert gewöhnlich auf einem kleinen Wasserfluss in einem System von engen Spalten. Dieser Fluss wird als Spalten-Fluss bezeichnet. Er beinhaltet in unserem Modell ebene wasserführende Kanäle und angrenzende Zonen mit dominanter Matrixdiffusion. Je nach der Beschaffenheit des Gesteins kann es jedoch notwendig werden, zusätzlich einen Venen-Fluss zu betrachten, der durch zylindrische wasserführende Kanäle und angrenzende Zonen mit dominanter Matrixdiffusion charakterisiert wird. Basierend auf einem doppelt-porösen Konzept, wurden sowohl für den Venen- als auch für den Spalten-Fluss Transportberechnungen durchgeführt. Eine ausführliche Diskussion der Resultate gibt einen Überblick über wichtige Parametereinflüsse und über die hauptsächlichsten Effekte des Venen-Flusses. Für schnelle Abschätzungen wurden Formeln angegeben, welche die quantitative Interpretation von Durchbruchkurven unterstützen. Die Diskussion von analytischen Resultaten für Nuklid-Diffusion von einem ebenen und von einem zylindrischen Rand erhärtet die Kommentare zur Matrixdiffusion.

Die folgenden Effekte des Venen-Flusses auf die Durchbruchkurven sind illustrative Beispiele nützlicher Resultate:

• Die Höhe des Durchbruch-Peaks kann im Vergleich zum Spalten-Fluss sehr stark reduziert sein. Die Ankunftszeit des Peaks ist jedoch nur leicht verändert.
• Der asymptotische Teil der abfallenden Flanke der Durchbruchkurve ist flacher als der gut bekannte t -3/2-Verlauf für den Spalten-Fluss.
• Der Buckel am Ende der Durchbruchkurve, der durch die Begrenzung der Matrixdiffusionszonen erzeugt wird, ist wesentlich grösser als beim Spalten-Fluss. Bei vielen Fällen des Nuklidtransportes kann daher eine doppelhöckerige Durchbruchkurve auftreten.
• Die Sorption an Porenoberflächen, die nur durch Diffusion zugänglich sind, kann die Durchbruchkurve substantiell verändern. Die Venen- zu Spalten-Flussverhältnisse der Durchbruch-Peakdaten bleiben jedoch im wesentlichen gleich. Dies gilt für den gesamten Bereich der untersuchten Retardierungsfaktoren von 7 bis 27'000.

Die präsentierten Untersuchungen tragen zu einer differenzierten Interpretation von Durchbruchkurven bei und vertiefen das physikalische Verständnis des Nuklid-Transportes in einem doppelt-porösen Medium.

Technical Report NTB 04-02

Experimental and Modelling Investigations on Na-Illite: Acid-Base Behaviour and the Sorption of Strontium, Nickel, Europium and Uranyl

Zusammenfassung

Im Rahmen einer ausführlichen Studie wurden die physikalisch-chemischen sowie die Protolyse- und Sorptionseigenschaften von Sr(II), Ni(II), Eu(III) und U(VI) an Illit gemessen und für ein breites Spektrum von pH-Werten, Sorbat- und NaClO₄-Konzentrationen modelliert.

Dafür wurden Proben von «Illite du Puy» aus der Region von Le Puy-en-Velay in Frankreich sorgfältig zu der reinen Na-Form konditioniert und physikalisch-chemisch charakterisiert. An Na-Illit-Suspensionen erfolgten potentiometrische Titrationen durch Anwendung eines Batchverfahrens mit Rücktitration in 0.01, 0.1 und 0.5 molaren NaClO₄ Elektrolytlösungen im Bereich von pH ~2 bis ~12. Solche Experimente wurden in einer Handschuhbox unter Bedingungen einer inerten Atmosphäre durchgeführt. An den überstehenden Lösungen aus den einzelnen Titrationsexperimenten jeder Experimentserie wurden K, Mg, Ca, Sr, Si, Al, Fe und Mn bestimmt.

Zur Bestimmung der pH-abhängigen Sorption wurden Verteilungsverhältnisse (fest/flüssig, aufgetragen gegen den pH-Wert für Sorbatkonzentrationen im Spurenbereich und bei konstanter Ionenstärke, sogenannte «Sorption Edges») für Sr, Ni, Eu und U auf Na-Illit als Funktion der NaClO₄-Konzentration unter anoxischen Bedingungen (CO₂ ≤ 2 ppm, O₂ ≤ 2 ppm) gemessen. Unter ähnlichen Bedingungen wurden für dieselben Radionuklide Sorptionsisotherme für Na-­Illit-Suspensionen in einer 0.1 molaren NaClO₄-Lösung bei fixierten pH-Werten bestimmt.

Die Titrationsdaten wurden hinsichtlich der Protolyse zweier amphoterischer Gruppen (=S^W1OH and =S^W2OH) ohne elektrostatischen Term modelliert. Die aus den Titrationsbestimmungen erhaltenen Protonierungs-/Deprotonierungskonstanten und Gesamtkonzentrationen wurden dann festgelegt. Die pH-abhängigen Sorptions- und die Isothermendaten wurden mit starken (=S^SOH) und schwachen (=S^W1OH) Oberflächenkomplexierungsgruppen unter Annahme gleicher Protolysekonstanten ohne elektrostatischen Term modelliert. Bei sämtlichen Berechnungen wurde eine Aufnahme durch Kationenaustausch berücksichtigt. Dieses Sorptionsmodell, d.h. die Protolyse zweier Gruppen mit nicht-elektrostatischer Oberflächenkomplexierung und Kationenaustausch wurde zuvor für Montmorillonit entwickelt und beschreibt erfolgreich die Sorptionseigenschaften von Sr, Ni, Eu und U auf Na-Illit für ein grosses Spektrum an chemischen Bedingungen.

Kationenaustauschkapazität, starke und schwache Oberflächenkomplexierungskapazität und Protolysekonstanten werden für Na-Illit zusammen mit Oberflächenkomplexierungskonstanten und Selektivitätskoeffizienten für Sr, Ni, Eu und U angegeben.

Die Sorption von Sr, Ni, Eu und U wurde bei einer 0.01 molaren NaClO₄-Lösung und einem pH-Wert < 8 von Kationenaustauschmechanismen dominiert. Die unter diesen Bedingungen beobachtete starke pH-Abhängigkeit wurde durch die Konkurrenzierung von Ca und Al bei der Aufnahme von Sorbat hervorgerufen. Aus diesen Messungen konnten Selektivitätskoeffizienten für Ca und Al bezüglich Na abgeleitet werden.

Technical Report NTB 04-01

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
Modelling the Transport of Solutes and Colloids in a Water-Conducting Shear Zone in the Grimsel Test Site

Zusammenfassung

Dieser Bericht beschreibt die Modellierung von Transportversuchen mit Kolloiden und gelösten Stoffen in einem künstlichen Dipol-Fliessfeld innerhalb einer wasserführenden Scherzone des Grimsel-Felslabors der Nagra in den zentralen Alpen. Die Feldversuche wurden ergänzt durch ein experimentelles Laborprogramm und Modellierungsstudien im Rahmen des «Colloid and Radionuclide Retardation Project» (CRR). Vier Modellierungsgruppen verschiedener Organisationen und Forschungsinstitute trugen jeweils mit einem anderen Ansatz zur Modellierung bei. Dieser Bericht beschreibt nur die Modellrechnungen die am Paul Scherrer Institut (PSI) durchgeführt wurden.
Bentonit wird als Material zur Umhüllung von radioaktiven und toxischen chemischen Abfällen in Betracht gezogen. Es könnte eine Quelle für Kolloide sein, die den Transport von Radionukliden aus einem geologischen Tiefenlager für radioaktive Abfälle beeinflussen. Das Hauptziel des CRR-Projekts war deshalb ein verbessertes Verständnis der Retardierung von Radionukliden in der Anwesenheit von Bentonit-Kolloiden in einem System, das vergleichbar ist mit der Nahfeld/Geosphären Grenze eines geologischen Endlagers.

Bei den Feldexperimenten wurden Mischungen aus Tracern, bei einigen Versuchen zusammen mit Bentonit-Kolloiden, in das Injektionsbohrloch des Dipols eingebracht und die resultierenden Durchbruchskurven im Extraktionsbohrloch wurden aufgezeichnet. Die Modellierungsarbeiten sollten einerseits die Planung dieser Experimente unterstützen und andererseits zur Auswertung der Ergebnisse beitragen. Drei Modellvarianten wurden in der vorliegenden Studie eingesetzt: ein eindimensionales Advektions-Dispersions Modell, ähnlich zu dem Modell, das schon früher im Rahmen des GTS Migrationsexperimentes (MI) entwickelt wurde, ein zweidimensionales Advektions-Dispersions Modell und das „continuous time random walk“ (CTRW) Modell. Die ein- und zweidimensionalen Modelle behandeln die Dispersion als einen der Fickschen Diffusion äquivalenten Prozess, während das CTRW-Modell auch „Nicht-Ficksche“ Diffusion beschreiben kann. Weiterhin werden, allerdings nur bei den ein- und zweidimensionalen Modellen, als Retardierungsmechanismen die Diffusion von gelösten Stoffen in eine poröse Gesteinsmatrix (Matrixdiffusion) und die Sorption an den Oberflächen der Poren in der Gesteinsmatrix berücksichtigt. Für die Kolloide wird in allen Modellvarianten angenommen, dass sie nicht in die poröse Gesteinsmatrix diffundieren. Das CTRW Modell erlaubt eine allgemeinere Berücksichtigung der Dispersion, zur Zeit jedoch noch keine explizite Berücksichtigung der Matrixdiffusion. Es wurde deshalb nur für die Berechnung des Kolloidtransports eingesetzt.

Bei der Modellierung einiger Vorversuche, die als Vorbereitung für die beiden CRR Injektionsversuche durchgeführt wurden, ergaben sowohl die eindimensionalen, als auch die zweidimensionalen Advektions-Dispersions-Matrixdiffusions Modelle eine gleichwertig gute Beschreibung der experimentellen Durchbruchskurven der gelösten Stoffe mit einem sinnvollen und konsistenten Satz an Materialparametern. Beide Modelle waren weniger erfolgreich in der Beschreibung der Durchbruchskurven der Kolloide. Verschiedene Erklärungen für dieses Phänomen wurden untersucht. Das Auftreten eines Nicht-Fickschen Transports der Kolloide wird als am wahrscheinlichsten betrachtet. Da das CTRW-Modell den Nicht-Fickschen Transport explizit berücksichtigt, ermöglicht es eine sehr gute Beschreibung der Kolloid-Durchbrüche mit einem konsistenten Satz an Materialparametern.

Ausgehend von den Vorversuchen wurden Vorhersagen für den Durchbruch von Am, Pu, Np, U und Cs in den Hauptversuchen vorgenommen, sowohl mit, als auch ohne Zusatz von Bentonit-Kolloiden im Injektionscocktail. Die experimentellen Messungen bestätigten die Modellannahme, dass zumindest ein Teil des Inventars an Am, Cs, Pu und Th zusammen mit den Bentonit-Kolloiden transportiert wurde. Darüber hinaus zeigen die Unterschiede zwischen Vorhersage und Messung, dass Am, Pu und Th in kolloidaler Weise transportiert wurden, auch wenn keine Bentonit-Kolloide im Injektionscocktail vorhanden waren. Das Zufügen von Bentonit-Kolloiden zum Injektionscocktail erhöhte allerdings die Rückgewinnung dieser Tracer. Die Berücksichtigung der Charakterisierung der Kolloide im Injektionscocktail, die zum Zeitpunkt der Vorhersageerstellung noch nicht vorlag, erhöht die Übereinstimmung zwischen den Modellrechnungen und den gemessenen Durchbruchskurven.

Das CRR-Experiment und die in dieser Studie beschriebenen Modellrechnungen zeigen eine Reihe von Beschränkungen. Es ist zum Beispiel möglich, dass sowohl der Transport von gelösten Stoffen, als auch der von Kolloiden von Nicht-Fickscher Dispersion beeinflusst wird. Jedoch ist es nicht möglich, die Diffusion in eine poröse Gesteinsmatrix (Matrixdiffusion) von Nicht-Fickscher Dispersion nur durch die Modellierung der Durchbruchskurven zu unterscheiden. Wenn Nicht-Ficksche Dispersion auch den Transport von gelösten Stoffen beeinflussen sollte, hat das auch Auswirkungen auf die Ableitung der Materialparameter für Sicherheitsanalysen (speziell Verteilungskoeffizienten) aus Transportversuchen. Deshalb sind Parameter, die auf Advektions-Dispersions-Matrixdiffusions-Modellen beruhen und unter Anwendung des Fickschen Gesetzes bestimmt wurden, mit Vorsicht zu betrachten.

Die in dieser Studie angewendeten Modellansätze und auch die beschriebenen Ergebnisse sind nicht direkt für Rechnungen im Rahmen von Sicherheitsanalysen anwendbar. Es wurde jedoch gezeigt, dass die Mobilität von (Bentonit-) Kolloiden in der Scherzone zumindest vergleichbar ist mit der Mobilität in Systemen, die für Sicher-heitsanalysen relevant sind. Bentonit-Kolloide können zumindest potentiell den Transport von Radionukliden auch über längere Entfernungen und Zeiträume beschleunigen.

Technical Report NTB 03-13

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
Effective Field Parameter FEP

Zusammenfassung

Die Modellierung der Bewegung des Grundwassers und die Quantifizierung des damit verbundenen Stofftransportes sind ein unverzichtbares Werkzeug für alle Vorhersagen über die Langzeitsicherheit von Endlagern radioaktiver Abfälle in geologischen Tiefen-lagern. Dieses erfordert neben umfangreichen geologischen und hydraulischen Infor-mationen über das Wirtgestein, leistungsfähige numerische Rechenmodelle und die Erhebung effektiver Eingangsparameter für das jeweilige Modell.

Die Zielsetzung des EFP-Programmes (Effective Field Parameter) ist es, Methoden zu entwickeln, welche es gestatten, das Wirtgestein mit den Kluft- und Störungzonen in ein Strukturmodell zu überführen. Mit dessen Hilfe kann dann anhand von numerischen Berechnungen die zeitliche und räumliche Ausbreitung von Markierungsstoffen (Tracer) simuliert werden. Ein weiteres Ziel ist die Verifizierung des entwickelten Modells anhand der Ergebnisse von Tracerversuchen über verschiedene Distanzen. Im Einzelnen enthält das EFP-Programm folgende Arbeitsschritte:

Technical Report NTB 03-12

Sorption Data Bases for Opalinus Clay Influenced
by a High pH Plume

Zusammenfassung

Die Wechselwirkung zwischen Grundwasser und Zement, der sowohl zum Bau als auch zur Verfüllung der Tunnels eingesetzt wird, die zur Aufnahme langlebiger, mittelaktiver Abfälle vorgesehen sind, kann zu einer Hoch-pH-Fahne im umgebenden Wirtgestein führen. Dieser hohe pH Wert (grösser als 12.5), der über mehrere Zehntausend Jahre vorherrschen kann, wird zur Auflösung von Mineralien des Sedimentgesteins, zur Ausfällung von Sekundärmineralien und zu einer geänderten Grundwasserchemie führen.

Eine Opalinustonformation im Zürcher Weinland ist von der Nagra als potentielles Wirtgestein für ein geologisches Tiefenlager für abgebrannte Brennelemente (BE), hochaktive verglaste Abfälle aus der Wiederaufarbeitung (HAA) und langlebige mittelaktive Abfälle (LMA) vorgesehen. Im vorliegenden Bericht wird die Auswirkung der Hoch-pH-Fahne auf die Sorptionseigenschaften des Opalinustons bewertet und entsprechende Sorptionsdatenbasen bereitgestellt.

Technical Report NTB 03-11

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
GAM – Gas Migration Experiments in a Heterogeneous Shear
Zone of the Grimsel Test Site

Zusammenfassung

Der vorliegende Bericht dokumentiert die wissenschaftlichen Arbeiten, die im Rahmen des Projekts GAM zwischen Juni 1997 und April 2001 im Felslabor Grimsel (Internationales Forschungsprogramm – FLG / Phase V) durchchgeführt wurden. Vier internationale Organisationen für die Entsorgung radioaktiver Abfälle nahmen am GAM Experiment teil, nämlich ANDRA, ENRESA, Nagra und Sandia National Laboratories im Auftrag des US Department of Energy (DOE). Das Projektteam setzte sich zusammen aus Mitgliedern der teilnehmenden Organisationen, aus Forschungsgruppen der ETH Zürich und der Technischen Universität Barcelona sowie mehreren Kontraktorengruppen.

Wichtige Zielsetzungen des GAM Projekts waren die Entwicklung und Erprobung von Labor- und Feldmethoden für Tracerexperimente. Innovative Labortechniken wurden angewendet – hierzu gehören die sogenannte «Laser Scanning Confocal Microscopy», die Röntgentomographie, die Visualisierung von Transportvorgängen in künstlichen Scherzonen, NMR Messungen an Kernproben und die Neutronenradiografie. Weiterhin wurde eine neue Methode zur Gewinnung von ungestörten Kernproben aus der GAM Scherzone entwickelt. Zu den Neuerungen im Bereich der Felduntersuchungen zählen die Erprobung einer Messeinheit zur in-situ Detektion von Partikeltracern sowie Georadarmessungen mit einer Hochfrequenz-Bohrlochsonde, die im Rahmen von Gas- und Salzwasserinjektionsversuchen durchgeführt wurden.

Die Entwicklung von sogenannten „Upscaling" Methoden und die Herleitung effektiver Parameter für Transport- und Zweiphasenflussprozesse war ein weiterer Schwerpunkt des Untersuchungsprogramms. Die Arbeiten umfassten theoretische Studien zum Transport gelöster Stoffe in heterogenen Fliessfeldern sowie eine Untersuchung zum Einfluss der Mikrostruktur der Scherzone auf den Transport von gelösten und gasförmigen Stoffen. In enger Abstimmung mit diesen theoretischen Arbeiten wurden die verschiedenen Tracertests (gelöste Stoffe, Gastracer) mit Hilfe numerischer Modellierungen ausgewertet. Hierbei konnte aufgezeigt werden, dass die gemeinsame Interpretation von konventionellen Tracertests und Gastracertests zu einer verbesserten Modelldiskriminierung führt.

Als letzter Schritt in den Synthesearbeiten zum GAM Projekt wurde ein Verfahren zur Modellabstraktion erarbeitet. Zweck dieser Arbeiten war es, strukturgeologische Informationen auf verschiedenen Beobachtungsskalen mit den verfügbaren hydraulischen Daten zu einem konzeptuellen Modell zusammenzuführen, mit dem es möglich ist, Fliess- und Transportvorgänge in heterogenen Scherzonen mit konsistenten Parametermodellen zu beschreiben.

Technical Report NTB 03-10

Time-dependent Flow and Transport Calculations for Project Opalinus Clay (Entsorgungsnachweis)

Zusammenfassung

Dieser Bericht dokumentiert zwei spezifische Rechenfälle die im Rahmen der Sicherheitsanalyse eines geologischen Tiefenlagers für abgebrannte Brennelemente, hochaktive verglaste Abfälle aus der Wiederaufarbeitung abgebrannter Brennelemente und langlebige mittelaktive Abfälle im Opalinuston des potentiellen Standortgebiets im Zürcher Weinland in der Nordostschweiz, durchgeführt wurden (Projekt Entsorgungsnachweis, NAGRA, 2002d).

In dieser Studie wird der Einfluss von zeitabhängigen Fliessfeldern auf den Transport von Radionukliden durch die Geosphäre untersucht. Im Opalinuston dominiert generell die Diffusion den Radionuklidtransport, aber es treten auch Prozesse auf, die für eine kurze Zeit das lokale Fliessfeld und damit auch den advektiven Transport von Radionukliden verstärken können. Zwei wichtige Fälle wurden untersucht:

(1) Wasserfluss durch die Kompaktion des Opalinustons auf Grund von Vergletscherung (zusätzliche Auflast durch eine Eismächtigkeit von bis zu 400 Metern) und (2) das Auspressen von Fluiden aus den Lagerstollen durch Tunnelkonvergenz.

Für die Rechnungen wurde der Code FRAC3DVS (Therrien & Sudicky, 1996) verwendet. FRAC3DVS löst die dreidimensionalen Strömungs- und Transport-gleichungen in geklüfteten und porösen Medien.

Im Fall (1) – Wasserfluss als Folge von Vergletscherungen - wurde zuerst ein zweidimensionales Referenzmodell ohne Einfluss der Vergletscherung mit FRAC3DVS berechnet. Im Vergleich zum Referenzmodell sind während der Vergletscherungen die Geosphären-Freisetzungsraten bis zu einem Faktor von 1.7. Der Einfluss von Vergletscherung auf den Transport von Kationen und neutralen Spezies ist geringer als für Anionen, weil die Bedeutung des advektiven Transports für Anionen grösser ist. Der Anstieg der Freisetzungsraten während Vergletscherungen ist geringer für sorbierende im Vergleich zu nicht-sorbierenden Nukliden. Der Einfluss der Tunnelkonvergenz (2) auf den Radionuklidtransport in der Geosphäre ist sehr gering. Die Freisetzungraten aus der Geosphäre sind etwas höher wenn die Tunnelkonvergenz berücksichtigt wird. Dies kann als Folge eines etwas höheren Quellterms während der Phase der Tunnelkonvergenz gesehen werden.

Neben den beiden Rechenfällen wird die Anwendbarkeit des eindimensionalen Modellkonzepts für die Berechnung des Transports durch den Opalinuston untersucht. Der Referenzfall der Sicherheitsanalyse wird mit der Modellkette STMAN-PICNIC-TAME berechnet. Bei der Berechnung der Freisetzung und des Transport der Radionuklide wird die Geometrie des Nahfeldes und der Geosphäre vereinfacht wobei der Opalinuston als eindimensionaler Transportpfad behandelt wird. Um die Auswirkungen dieser Vereinfachungen abzuschätzen wurde mit Hilfe des Rechencodes FRAC3DVS in dieser Studie ein zweidimensionales Model erstellt, das den Opalinuston und den Bentonitannulus um die SF/HLW – Abfallbehälter berücksichtigt.

Die eindimensionale Näherung und das geometrisch realistischere FRAC3DVS Modell ergeben sehr ähnliche Resultate. Die Unterschiede sind nur klein und im Vergleich zu den FRAC3DVS Rechnungen sind die Resultate des eindimensionalen Modells immer konservativ. Diese Modellstudie bestätigt daher die Anwendbarkeit des eindimensionalen Modellkonzepts.

Technical Report NTB 03-09

A Generic Procedure for the Assessment of the Effect of Concrete Admixtures on the Retention Behaviour of Cement for Radionuclides: Concept and Case Studies

Zusammenfassung

Betonzusatzmittel sind unvermeidbare Bestandteile der Zemente, welche für die Abfallkonditionierung eingesetzt werden. Ebensowenig kann auf den Einsatz von Betonzusatzmitteln beim Bau von Untergrundkavernen für die geologische Tiefenlagerung radioaktiver Abfälle verzichtet werden.

Der Einfluss von Betonzusatzmitteln auf die Sorption von Radionukliden an Zement – einer der zentralen Rückhaltemechanismen, welche die Isolation der Nuklide von der Biosphäre bewirken – ist noch weitgehend unerforscht. In der vorliegenden Arbeit wird ein Prüfverfahren in Form einer Checkliste vorgeschlagen, welches der Erkennung allfälliger negativer Einflüsse eines in Betracht zu ziehenden Betonzusatzmittels auf die Radionuklidsorption an Zement dienen soll. Das Prüfverfahren hat generischen Charakter und soll auf beliebige Betonzusatzmittel, welche in der Zukunft zum Einsatz kommen werden, anwendbar sein. Es fokussiert auf die folgenden hauptsächlichen Einflüsse der Betonzusatzmittel oder deren mögliche Transformationsprodukte: (i) Wechselwirkung zwischen Radionukliden und Betonzusatzmitteln in Lösung (Komplexierung) und (ii) Kompetition für Oberflächenbindungsstellen zwischen Betonzusatzmitteln und Radionukliden oder starker Liganden, welche auf der Zementoberfläche sorbieren. Das Prüfverfahren ist hierarchisch aufgebaut. Der Grad an Komplexität steigt mit zunehmender Tiefe der Abklärungen. Der Aufwand für die Beurteilung eines in Betracht zu ziehenden Betonzusatzmittels kann dadurch auf ein vernünftiges Minimum gebracht werden.

Parallel zur Entwicklung brauchbarer experimenteller Vorgehensweisen wurden in dieser Arbeit wenige ausgewählte Betonzusatzmittel, d.h. sulfonierte Naphthalin­Formaldehyd-Kondensate, Ligninsulfonate und ein Verflüssiger, welcher am PSI bei der Abfallkonditionierung zum Einsatz kommt, dem vorgeschlagenen Prüfverfahren unterzogen. Der Einfluss dieser Betonzusatzmittel auf die Sorptionseigenschaften von Ni(II), Eu(III) und Th(IV) wurde durch Messungen an gehärteter Zementpaste (HCP) untersucht. Obwohl gezeigt werden konnte, dass diese Betonzusatzmittel mehrheitlich starke Assoziationseigenschaften zu Radionukliden haben, konnte kein negativer Einfluss auf die Radionuklidsorption unter realistischen Bedingungen, d.h. bei typischen Verhältnissen von HCP zu Porenwasser und typischen Verhältnissen von Betonzusatzmittel zu HCP, festgestellt werden. Ausser bei den Ligninsulfonaten konnte dieser Befund mit der starken Sorption der Betonzusatzmittel selbst an HCP, welche der Grössenordnung nach mit Hilfe eines Langmuir Sorptionsmodelles wiedergegeben werden konnte, erklärt werden. Infolge der Sorption der Betonzusatzmittel an HCP wird ihre Konzentration im Zementporenwasser derart stark abgesenkt, dass der Einfluss auf die Radionuklidsorption unbedeutend wird. Unter diesen Bedingungen sagt das Sorptionsmodell voraus, dass die Oberfläche von HCP nicht vollständig mit Betonzusatzmitteln gesättigt ist. Auf diese Weise lässt es sich verstehen, dass die Radionuklidsorption und die Sorption von α-Isosaccharinsäure an HCP nicht durch die Anwesenheit von Betonzusatzmitteln beeinflusst werden konnte. α Isosaccharinsäure ist ein starker Ligand, welcher in cellulosehaltigen Abfällen unter alkalischen Bedingungen gebildet wird. Chemische Transformationsreaktionen der Betonzusatzmittel wurden in dieser Arbeit nur am Rande untersucht. Nur im Fall von Ligninsulfonat wurde ein direkter Hinweis auf eine chemische Umwandlung der untersuchten Betonzusatzmittel gefunden. Die Auswirkungen dieser Reaktion auf die Radionuklidsorption bleiben aber unklar.

Zusammenfassend lässt sich feststellen, dass das vorgeschlagene Prüfverfahren geeignet ist, mögliche Auswirkungen von Betonzusatzmitteln auf das Rückhaltevermögen von Zement für Radionuklide in einem ersten Ansatz umfassend zu beurteilen. Unter Umständen wird aber mehr substanzspezifische Information gefragt sein; insbesondere in Fällen, in denen sich die Komplexität des Systems HCP – Betonzusatzmittel – Radionuklidsorption nicht in der hier vorgeschlagenen Vereinfachung darstellen lässt.

Technical Report NTB 03-08

Cellulose Degradation at Alkaline Conditions: Long-Term Experiments at Elevated Temperatures

Zusammenfassung

Der Abbau von reiner Cellulose und Baumwolle wurde unter den Bedingungen eines künstlichen Zementporenwassers (pH 13.3) bei Temperaturen von 60 °C und 90 °C über Zeiträume von 1 bis 2 Jahren verfolgt. Ziel der Experimente ist es, einen verlässlichen Zusammenhang zwischen Temperatur und der Reaktionsgeschwin­digkeitskonstante für die alkalische Spaltung, einer sehr langsamen Abbaureaktion der Cellulose, zu erhalten. Die löslichen Reaktionsprodukte wurden in ihrer Zusammensetzung auf die Konzentrationen der beiden Diastereomere der Isosaccharinsäure mittels Anionenaustauschchromatographie kombiniert mit gepulster amperometrischer Detektion (HPAEC-PAD), auf die Konzentrationen anderer kurzkettiger aliphatischer Carbonsäuren mittels Ionenausschlusschromatographie (HPIEC), sowie auf die totale Konzentration von organischem Kohlenstoff untersucht. In den unlöslichen Rückständen der Cellulose wurde die Kettenlänge durch Messung des Polymerisationsgrades ermittelt. Der Abbaugrad der Cellulose als Funktion der Reaktionszeit wurde aufgrund der Resultate der Kohlenstoffmessung, sowie des Gewichts der unlöslichen Rückstände berechnet.

Der beobachtete Abbau der Cellulose kann in drei Reaktionsphasen unterteilt werden: (i) eine sehr schnelle Anfangsphase von wenigen Tagen, (ii) eine langsamere Weiterreaktion über einen Zeitraum von ca. 100 Tagen und (iii) ein vollständiger Reaktionsstop nach Abbau von ca. 60 % der anfänglich vorhandenen Cellulosemenge. Diese experimentellen Befunde überraschen in doppelter Hinsicht: Der Abbaugrad als Funktion der Reaktionszeit unterscheidet sich nur unmerklich zwischen (i) den Experimenten bei 60 °C und jenen bei 90 °C und (ii) zwischen reiner Cellulose und Baumwolle. Als Konsequenz davon kann das Abbauverhalten dieser Materialien im untersuchten Temperaturbereich nicht im Rahmen des klassischen Reaktionsschemas einer Kombination des schnellen Abspaltens endständiger Glucoseeinheiten («Peeling­-off Prozess») und der langsamen alkalischen Spaltung beschrieben werden. Im Hinblick auf die vorhandenen Inkonsistenzen liegt der Schluss nahe, dass die alkalische Spaltung im Endeffekt gar nicht beobachtet werden konnte. Allerdings reichen die Kenntnisse über den «Peeling-off Prozess» auch nicht aus, um insbesondere den weitgehenden Abbau im Fall von Baumwolle ausreichend zu erklären; dieser müsste folglich über einen bisher nicht beschriebenen Reaktionsweg erfolgen. Massenbilanzen für Kohlenstoff zeigen, dass die Abbaureaktion weitestgehend mit der Bildung von Isosaccharinsäure und anderen kurzkettigen Carbonsäuren beschrieben werden kann.

Im Hinblick auf Vorhersagen zum langfristigen Abbauverhalten von Cellulose bei Raumtemperatur lässt sich die Schlussfolgerung ziehen, dass die von PAVASARS (Linköping Studies in Art and Science, Linköping Universität, Schweden, 1999) vorgeschlagenen Reaktionsgeschwindigkeitskonstanten für die alkalische Spaltung zu hoch sind und dass ein vollständiger Abbau von Cellulose bei diesen Temperaturen nur in einem Zeitbereich von mehreren hundert Jahren erfolgen kann. Allerdings ist es aufgrund der Resultate nicht möglich, die Gültigkeit der linearen Extrapolation («Arrhenius Beziehung») von Reaktionsgeschwindigkeiten, welche bei Temperaturen zwischen 140 und 190 °C gemessen worden waren, auf Raumtemperatur zu erhärten. Unter diesen Gegebenheiten würde der vollständige alkalische Abbau von Cellulose Millionen von Jahren erfordern.

Eine interessante Beobachtung im Rahmen der durchgeführten Experimente ist die chemische Reaktivität der -Isosaccharinsäure bei 90 °C, welche hypothetisch mit einer Fragmentierung interpretiert wird, die durch Sorption von α-Isosaccharinsäure auf Ca(OH)₂ induziert wird. Massenbilanzen für Kohlenstoff zeigen, dass die ­Isosaccharinsäure hierbei in andere kurzkettige Carbonsäuren umgewandelt wird. Eine solche Reaktion wäre im Hinblick auf die Sicherheit für die geologische Tiefenlagerung cellulosehaltiger radioaktiver Abfälle insofern von Interesse, als sie die Konzentration stark komplexierender organischer Verbindung herabsetzen könnte.

Technical Report NTB 03-07

Diffusion of HTO, 36Cl-, 125I- and 22Na+ in Opalinus Clay: Effect of confining pressure, sample orientation, sample depth and temperature

Zusammenfassung

Der Opalinuston im Zürcher Weinland ist ein potentielles Wirtgestein für ein geologisches Tiefenlager für abgebrannte Brennelemente, hochaktive verglaste Abfälle und langlebige mittelaktive Abfälle. Aufgrund seiner niedrigen hydraulischen Leitfähigkeit (10^-14 - 10^-13 m·s^-1) ist zu erwarten, daß der Transport von gelösten Stoffen in erster Linie durch Diffusion erfolgt. Die vorliegenden Untersuchungen beschreiben die Diffusion von tritiertem Wasser (HTO), ³⁶Cl^-, ¹²⁵I^- und ²²Na⁺ durch Proben von Opalinuston. Die Proben stammen aus dem Mont Terri Felslabor, wo sich die Opalinustonformation in einer Tiefe zwischen -200 und -300 m unterhalb der Oberfläche befindet, sowie aus der Tiefenbohrung bei Benken (Zürcher Weinland). Die Opalinustonformation liegt dort in einer Tiefe zwischen -539 und -652 m.

Effektive Diffusionskoeffizienten (D_e), «rock-capacity»-Faktoren (α) und diffusions­zugängliche Porositäten (ε) wurden mittels der Durchdiffusionstechnik ermittelt. Der Stofftransport (Diffusion) wurde senkrecht und parallel zur Gesteinsschichtung in speziellen Diffusionszellen gemessen, in welchen ein axial wirkender Druck auf die Probe übertragen wurde. Der Druck wurde in den Proben vom Mont Terri zwischen 1 und 5 MPa und in den Proben der Tiefbohrung Benken zwischen 4 und 15 MPa variiert. Der obere Wert entspricht jeweils dem in der entsprechenden Gesteinsschicht herrschenden Bergdruck. Als Testlösung wurde synthetisches Opalinustonporenwasser mit den Hauptkomponenten Na und Cl verwendet (Mont Terri: I = 0.39 M; Benken: I = 0.2 M).

Der Druck hatte nur einen kleinen Effekt auf die Werte der effektiven Diffusionskoeffizienten (D_e). Bei den Mont Terri Proben führte eine Erhöhung des Drucks von 1 auf 5 MPa zu einer Abnahme von D_e um 20 % für HTO, 27 % für ³⁶Cl^-, 29 % für ¹²⁵I^- und 17 % für ²²Na⁺. Bei den Proben aus der Tiefbohrung Benken wurde bei einer Erhöhung des Drucks von 5 auf 15 MPa jeweils eine Abnahme der effektiven Diffusionskoeffizienten beobachtet (17 % für HTO, 22 % für ³⁶Cl– , 32 % für ¹²⁵I^- und 17 % für ²²Na⁺ ). Ferner sind die D_e-Werte für ³⁶Cl^- kleiner als für HTO, was im Einklang mit einem Anionenausschlusseffekt ist. Allerdings ist dieser Effekt bei den Mont Terri Proben weniger stark ausgeprägt als bei den Proben der Tiefbohrung Benken, dies kann mit der höheren Ionenstärke des in den Experimenten verwendeten Mont Terri Wassers erklärt werden. Im Fall der Mont Terri Proben ist das Diffusionsverhalten von ²²Na⁺ jenem von HTO ähnlich. Bei den Proben der Tiefbohrung Benken liegt der D_e Wert von ²²Na⁺ um den Faktor 2 höher als jener von HTO. Für diesen Befund gibt es bislang keine Erklärung. Er steht aber im Einklang mit experimentellen Daten der ANDRA (1999), welche an Callovo-Oxfordian Tongestein vom Meuse/Haute Sarne Fundort gewonnen wurden.

Die Diffusion von ¹²⁵I^- ist gegenüber jener von ³⁶Cl^- verzögert, was mit der schwachen Sorption von ¹²⁵I^- an Opalinuston erklärt werden kann. Unter der Annahme identischer diffusionszugänglicher Porositäten für ¹²⁵I^- und ³⁶Cl^-, variieren die aus den «rock­capacity» Faktoren berechneten Sorptionsverteilungskoeffizienten für ¹²⁵I^- zwischen 0.01 und 0.02 cm³·g^-1. Die D_e-Werte für ¹²⁵I^- sind mit jenen von ³⁶Cl^- vergleichbar.

Die Rückdiffusionsdaten von HTO, ³⁶Cl^- und ²²Na⁺ stimmen gut mit den Durchdiffusionsdaten überein. Im Fall von ¹²⁵I^- ist die Übereinstimmung weniger befriedigend. Der aus den D_e und α Werten berechnete Durchfluss ist kleiner als im Experiment beobachtet. Dies deutet auf das Vorhandensein anderer (unbekannter) Prozesse hin.

Die in dieser Studie ermittelten Diffusionskoeffizienten stimmen gut mit jenen überein, die im Rahmen einer Laborvergleichsstudie zwischen drei anderen Laboratorien gemessen wurden. Die Werte für die diffusionszugängliche Porosität weisen jedoch etwas grössere Abweichungen auf, was einmal mehr zeigt, dass Durchdiffusionsmessungen nicht unbedingt die Methode der Wahl sind, um Porositäts-Parameter zuverlässig zu ermitteln.

Die Diffusion parallel zur Gesteinsschichtung verlief schneller als jene senkrecht zur Gesteinsschichtung. Der effektive Diffusionskoeffizient für die Diffusion parallel zur Gesteinsschichtung ist um Faktor 4-6 höher als bei der Diffusion senkrecht zur Gesteinsschichtung. Dies lässt sich mit der geschichteten Struktur des Opalinustons erklären, welche einen kleineren Tortuositätsfaktor für Diffusionsvorgänge entlang der Schichtungen zur Konsequenz hat. Der beobachtete Effekt war ähnlich für HTO, ³⁶Cl^- und ²²Na⁺. Die Anisotropie der Opalinustonproben aus der Tiefbohrung Benken ist stärker ausgeprägt als bei den Proben vom Mont Terri. Offensichtlich sind die Tonplättchen bei den erstgenannten Proben stärker orientiert.

Die Temperaturabhängigkeit der Diffusion von HTO in Opalinuston weist ein Arrhenius-Verhalten auf. Die Aktivierungsenergie (22 kJ·mol^-1) ist größer als jene von freiem Wasser (18 kJ·mol^-1). Dies deutet darauf hin, dass das Porenwasser des Opalinuston­gesteins eine andere Struktur als freies Wasser hat.

Diffusionsmessungen von HTO in Opalinustonproben aus unterschiedlicher Tiefe zeigten, dass die effektiven Diffusionskoeffizienten für die Diffusion senkrecht zur Gesteinsschichtung mit zunehmender Tiefe abnehmen. Die gemessenen D_e-Werte der oberen und unteren Opalinustonschicht unterscheiden sich jedoch höchstens um den Faktor 1.5. Der parallel zur Gesteinsschichtung gemessene effektive Diffusions­koeffizient ist unabhängig von der Tiefe. Dies ist ein Hinweis auf die Homogenität des Opalinustons, was sich in den Diffusionseigenschaften zeigt.

Der effektive Diffusionskoeffizient für HTO in Opalinuston stimmt gut mit Werten von anderen Sedimentgesteine überein und lässt sich über das Archie Gesetz (Exponent m = 2.5) mit der Porosität verknüpfen.

Technical Report NTB 03-06

Project Opalinus Clay: Integrated Approach for the Development
of Geochemical Databases Used for Safety Assessment

Zusammenfassung

Technical Report NTB 03-03

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
The CRR Final Project Report Series III: Results of the Supporting Modelling Programme

Zusammenfassung

Das Experiment «Kolloid- und Radionuklid-Retardierung» (Colloid and Radionuclide Retardation CRR) verbessert das Verständnis der in situ Retardierung sicherheitsrelevanter Aktinide und Spaltprodukte in Anwesenheit von Kolloiden im Bereich der Kontaktzone System der technischen Barrieren (EBS) / Wirtgestein. Neben einer Vielzahl von in situ Dipol-Tracer-Experimenten, die im Felslabor Grimsel (FLG) durchgeführt wurden, haben die beteiligten CRR-Partnerorganisationen ANDRA (F), ENRESA (E), FZK-INE (D), JNC (J), USDoE/Sandia (USA) und Nagra (CH) umfangreiche Laborexperimente und numerische Transportmodellierungen unterstützt. Die Hauptzielsetzungen des CRR-Versuchs waren die Untersuchung der in situ Migration von Bentonitkolloiden im geklüfteten Gestein und der Wechselwirkungen zwischen sicherheitsrelevanten Radionukliden und Bentonitkolloiden im Labor und in situ sowie eine Überprüfung der Anwendbarkeit von numerischen Modellen, welche den Transport von Radionukliden an Kolloiden beschreiben.

Der vorliegende Bericht ist einer von drei Schlussberichten, welche die Erkenntnisse aus dem CRR-Projekt zusammenfassen. Neben diesem Bericht über die durchgeführten Modellierungen, enthält die Berichtsreihe zwei Berichte über die Feld- resp. Laborexperimente. Der vorliegende Bericht präsentiert und diskutiert die Resultate der Modellierungsstudien. Ziel dieser Studien, die von vier weitgehend unabhängigen Gruppen (Enviros, FZK-INE, JNC und PSI) durchgeführt wurden, war ein verbessertes Verständnis der Strukturen und Prozesse, die den Tracertransport in den in situ Feldversuchen beeinflussen. 

Den Modellierungsgruppen wurden identische Datensätze bestehend aus Feldbeobachtungen und ergänzenden Laborarbeiten zur Verfügung gestellt. Die unabhängig entwickelten Modelle zeigen viele Ähnlichkeiten. Bei allen Modellen werden die Radionuklidtracer entweder in gelöster Form oder kolloidal transportiert. Weiter wurden die folgenden Randbedingungen in Betracht gezogen:

Der wichtigste Unterschied lag in der Behandlung der Wechselwirkung zwischen gelösten Stoffen und Kolloiden; die Annahmen berücksichtigten Gleichgewichtssorption, Nichtgleichgewichtssorption mit Kinetik erster Ordnung sowie irreversible Sorption von radioaktiven Tracern an Kolloiden. Für die Modellierung des Kolloid-gebundenen Radionuklidtransports in den aktuellen Sicherheitsanalysen für das geologische Tiefenlagersystem wurden ähnliche Annahmen getroffen. Bedeutende Unterschiede gab es auch bei der Behandlung der hydrodynamischen Dispersion einschliesslich deren Behandlung als diffusionsähnlicher Prozess (beschrieben mit Fickschen Gesetzen) und als Nicht-Fickscher Prozess sowie ein Modell, welches die Dispersion explizit modelliert, die durch ein Netzwerk von mehreren rechtwinklig zueinander stehenden Klüften verursacht wird.

Um ihre Ansätze zu testen und die Planung der Hauptexperimente zu unterstützen, haben die Gruppen von Enviros und PSI eine Prognosemodellierung durchgeführt; zum grössten Teil fand aber die Modellierung nach den Hauptexperimenten statt und umfasste auch inverse Modellierung. Der Erfolg einiger Modellierungsansätze bei der Abbildung oder Vorhersage von experimentellen Resultaten (und, genauso wichtig, die Schwierigkeiten bei anderen Ansätzen) ermöglichten eine Reihe von Schlussfolgerungen.

Der CRR-Versuch sowie die in diesem Bericht diskutierten Modellierungsarbeiten weisen darauf hin, dass im Hauptexperiment # 32 mit Bentonitkolloiden im Injektionscocktail:

Einige Radionuklide, darunter Am, Pu und Th, wurden ebenfalls in kolloidaler Form transportiert, auch wenn keine Kolloide im Injektionscocktail vorhanden waren (Experiment # 31). Allerdings erhöhte die Zugabe von Bentonitkolloiden zum Injektionscocktail die Rückgewinnung dieser Tracer. Die Rolle der Kolloide beim Transport von Np und U in den beiden Hauptexperimenten konnte nicht eindeutig bestimmt werden. Laborexperimente haben aber gezeigt, dass Kolloide nur wenig relevant für den Transport von Np(V) and U(VI) sind. 

Hinsichtlich der Prozesse wurden folgende Schlussfolgerungen getroffen:

Technical Report NTB 03-02

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
The CRR Final Project Report Series II: Supporting Laboratory Experiments with Radionuclides and Bentonite Colloids

Zusammenfassung

Zur Unterstützung des in situ Versuchsprogramms und der Modellierungsstudien für das Projekt «Kolloid- und Radionuklid-Retardierung» (CRR) im Felslabor Grimsel (FLG) der Nagra wurde eine Reihe von Laborexperimenten durchgeführt. Das Ziel dieser Experimente waren die Untersuchung der geochemischen Wechselwirkung von Radionukliden im System Grimsel Grundwasser – Granodiorit / Kluftfüllungsmaterial – Bentonit sowie die Bereitstellung der nötigen Daten für die Abschlussplanung der in situ Migrationsexperimente. Die Laborexperimente zeigten, dass:

Technical Report NTB 03-01

Grimsel Test Site
Investigation Phase V
The CRR final project report series I: Description of the Field Phase – Methodologies and Raw Data

Zusammenfassung

Technischer Bericht NTB 02-24

SMA/WLB:
Bohrlochversiegelung/-verfüllung
SB4a/s schräg

Zusammenfassung

Technical Report NTB 02-23

Project Opalinus Clay: FEP Management for Safety Assessment – Demonstration of disposal feasibility for spent fuel, vitrified high-level waste and long-lived intermediate-level waste (Entsorgungsnachweis)

Zusammenfassung

Die Ziele und das Vorgehen im FEP-Management-Prozess sind:

• Der FEP-Management-Prozess hat das Vorgehen bei der wissenschaftlichen Beschreibung des Lagersystems und die modelltechnische Umsetzung dieser wissen-schaftlichen Beschreibung zu widerspiegeln.
  – Die wissenschaftliche Beschreibung bezieht sich auf das Verhalten und die Entwicklung des Systems als Ganzes. Dies führt zur Identifizierung eines Satzes von sicherheitsrelevanten Schlüssel-Phänomenen, charakterisiert durch deren erwartete Entwicklung sowie deren Ungewissheiten und mögliche Abweichungen von der erwarteten Entwicklung.
  – Bei der modelltechnischen Umsetzung wird die wissenschaftliche Beschreibung abstrahiert und in Bestandteile zerlegt, die sich als Basis für die Entwicklung und Anwendung von entsprechenden quantitativen Modellen eignen. Daraus resultiert eine Beschreibung des Systems und seiner Entwicklung in der Form von Super-FEPs (als Gruppierungen detaillierterer FEPs) mit einer Referenz-Realisierung sowie alternativen Realisierungen, welche die im Rahmen der wissenschaftlichen Beschreibung identifizierten Ungewissheiten widerspiegeln.
  – Um sicherzustellen, dass die Modellierer alle Informationen (und Ungewissheiten) der wissenschaftlichen Beschreibung berücksichtigt haben, wird geprüft, ob für jedes sicherheitsrelevante Schlüssel-Phänomen (einschliesslich seiner Ungewissheiten) mindestens ein entsprechendes Super-FEP existiert. Parallel dazu wird geprüft, ob für jedes Super-FEP ein entsprechendes sicherheitsrelevantes Schlüssel-Phänomen existiert, das die Berücksichtigung des Super-FEPs in der Modellierung rechtfertigt.
  – Der FEP-Management-Prozess führt auch Buch über die Reserve-FEPs (FEPs, deren Eintreten als wahrscheinlich eingestuft wird und die sich vorteilhaft auf die Sicherheit auswirken, die aber von der Behandlung in der Sicherheitsanalyse bewusst ausgeschlossen werden) und über nicht behandelte Fragestellungen mit Gefährdungspotential für die Sicherheit, falls vorhanden.

• Der FEP-Management-Prozess hat sicherzustellen, dass die Auswahl der analysierten Rechenfälle hinreichend umfassend ist und dass die Werkzeuge (Rechencodes) für ihren Einsatz geeignet sind.
  – Die Super-FEPs und ihre Realisierungen werden in Bezug auf ihre Relevanz für die Sicherheit beurteilt und - im zutreffenden Fall - für die Berücksichtigung in einem oder mehreren Rechenfällen identifiziert. Die Einbindung der verschiedenen Super-FEPs und deren Realisierungen in Rechenfällen wird anhand deren Auswirkungen auf das übergeordnete Verhalten und die Entwicklung des Systems vorgenommen. Dies schliesst eine Prüfung der Auswirkungen von Wechselwirkungen zwischen individuellen Super-FEPs ein. Rechenfälle mit ähnlichen Auswirkungen werden in Szenarien gruppiert. Die Rechenfälle innerhalb eines Szenariums unterscheiden sich durch die Konzeptualisierung eines oder mehrerer Schlüssel-Phänomene oder - bei identischer Konzeptualisierung - durch die Variation eines oder mehrerer Modell-parameter.
  – Die Eignung der für die quantitative Analyse der verschiedenen Rechenfälle verwendeten Rechencodes wird – in allgemeiner Form und in Bezug auf Super-FEPs – anhand eines spezifischen Verfahrens überprüft (Qualifizierung der Rechencodes). Ferner wird geprüft, ob der für einen Rechenfall verwendete Rechencode tatsächlich in der Lage ist, alle sicherheitsrelevanten Aspekte der Super-FEPs abzubilden, die in diesem Rechenfall enthalten sind.

• Der FEP-Management-Prozess hat alle angemessenen Mittel zur Sicherstellung der Vollständigkeit auszuschöpfen.
  – Am Anfang der Analyse stand die Entwicklung einer FEP-Datenbank für den Opalinuston (OPA FEP-Datenbank). Deren Vollständigkeit wurde durch Vergleich mit den verfügbaren, zu diesem Zweck entwickelten Internationalen FEP-Datenbanken überprüft. D.h. für jedes der in den Internationalen FEP-Datenbanken enthaltene FEP wurde festgestellt, ob es in der OPA FEP-Datenbank enthalten ist, oder ob eine Erklärung vorliegt, wenn dies nicht der Fall ist.
  – Im Verlaufe des Ausschlussverfahrens irrelevanter Informationen und der Abstra-hierung der übrigbleibenden Informationen wurden Prüfungen der intermediären Informations-Datenbanken (sicherheitsrelevante Schlüssel-Phänomene, Super-FEPs, Rechenfälle) anhand der OPA FEP-Datenbank vorgenommen. D.h. für jedes FEP in der OPA FEP-Datenbank wurde festgestellt, ob es in der überprüften Datenbank enthalten ist, oder ob eine Erklärung bzw. Begründung vorliegt, wenn dies nicht der Fall ist.

Resultat dieses Prozesses ist ein Satz von Informationen (dokumentiert in verschiedenen Tabellen), der im vorliegenden Bericht zusammengestellt und beschrieben wird, wobei einige der Tabellen gleichzeitig auch noch in anderen Berichten aufgeführt sind. Die Ausarbeitung dieser Informationen und der entsprechenden Tabellen erfolgte in hohem Masse iterativ. Die im vorliegenden Bericht dokumentierten Schlussresultate stellen nur die Beziehung der verschiedenen Informationseinheiten untereinander dar, nicht aber die zeitliche Abfolge bei deren Ableitung.

Technical Report NTB 02-22

Project Opalinus Clay: Radionuclide Concentration Limits in the Cementitious Near-Field of an ILW Repository

Zusammenfassung

Die Abfolge von Modellen zum "Entsorgungsnachweis 2002" der Nagra hat zum Ziel, das Verhalten der aus einem Endlager austretenden Radionuklide quantitativ zu beschreiben. Als ein Glied dieser Modellkette beschreibt die vorliegende Arbeit sogenannte "Löslichkeitslimiten", d.h. die maximalen, in den Porenwässern der Einschlussmaterialien gelösten Mengen sicherheitsrelevanter Nuklide. Das betrachtete chemische System enthält langlebige, mittelaktive Abfälle, welche in Zementmatrizen unter reduzierenden Bedingungen der geologischen Langzeitlagerung unterworfen werden.

Porenwässer von Zementmatrizen stellen aus chemischer Sicht eine extreme Umgebung dar. Im Vergleich zu üblichen Grundwässern (pH um 8) sind Zementporenwässer sehr stark alkalisch (pH im Bereich 12.5 bis 13.5), enthalten fast kein Carbonat und oft nur wenig Sulfat. Löslichkeit und Speziation der Elemente werden hauptsächlich durch Oxide und Hydroxide bestimmt.

Für die meisten der potentiell wichtigen 36 Elemente wurden Löslichkeit und Speziation im Porenwasser des Zementes mit Hilfe der neu überarbeiteten Nagra/PSI chemisch thermodynamischen Datenbank (TDB) evaluiert. Wenn immer möglich, sind die erarbeiteten Maximalkonzentrationen das Resultat einer geochemischen Modellrechnung. Im Sinne der Qualitätssicherung und Nachvollziehbarkeit sind alle thermodynamischen Grunddaten welche nicht in der überarbeiteten TDB enthalten sind, an entsprechender Stelle im Dokument aufgeführt. Aus ähnlichen Gründen unterscheidet die Zusammenstellung der Resultate in Tabelle 1 klar zwischen Rechnungen mit ausschliesslich überarbeiteten Daten (Kolonne "CALCULATED") und Evaluationen die auch "andere" Daten mit einschliessen (Kolonne "RECOMMENDED").

Die pH-Sensitivität der Resultate wurde durch zusätzliche Rechnungen bei pH 13.4, entsprechend dem Porenwasser von nicht gealtertem Zement, überprüft. Wie erwartet steigen vorwiegend die Löslichkeiten jener Elemente stark an, welche zur Bildung anionischer Hydroxokomplexe neigen (Sn, Pd, Zr, Ni, Eu, Cd, Mo, Co). In der näheren Umgebung stark nitrathaltiger Abfälle konnten sich oxidierende Bedingungen im Bereich um +350 mV einstellen. In dieser chemischen Umgebung ergeben sich für U, Np, Pu, Se und Ag signifikante Löslichkeitserhöhungen.

Den Unsicherheiten der berechneten Maximalkonzentrationen, ausgedrückt als obere­ und untere Limite, wird ebenfalls spezielle Aufmerksamkeit gewidmet. Die konzeptuellen Schritte zur Bestimmung dieser Unsicherheiten sind im Abschnitt 3 dargelegt. Aus Mangel an Information war es nicht für alle Nuklide möglich, die Unsicherheiten in einer ähnlich strikt nachvollziehbaren Art und Weise zu erarbeiten wie die Maximalkon­zentrationen. Für einige Elemente mussten deshalb die Unsicherheiten aus weniger scharf definierten Daten abgeleitet, oder teilweise sogar über Schatzungen festgelegt werden. Dies wird damit gerechtfertigt, dass den Unsicherheiten in der konkreten Anwendung zur Sicherheitsanalyse eine ähnlich wichtige Bedeutung zukommt wie den Maximalkonzentrationen selbst. Für fast alle relevanten Nuklide standen aber angemessene Informationen zur Festlegung des oberen Grenzwertes zur Verfügung.

Technical Report NTB 02-21

Glass Dissolution Parameters: Update for Entsorgungsnachweis

Zusammenfassung

Der vorliegende Bericht liefert aufdatierte Langzeitkorrosionsraten für Borosilicatgläser, die in der Schweiz als Matrix für hochradioaktive Abfälle dienen. Die neuen Raten basieren auf langfristigen, am PSI durchgeführten Auslaugexperimenten, und werden von kürzlich publizierten Untersuchungen bestätigt. Asymptotische Raten wurden durch gewichtete lineare Regressionen der normalisierten Massenverluste bestimmt, welche direkt aus B und Li Lösungskonzentrationen errechnet wurden. Besondere Aufmerksamkeit wurde der Ermittlung analytischer Unsicherheiten der Massenverluste gewidmet. Die Sensitivität der Korrosionsraten bezüglich analytischen Unsicherheiten und anderen Kriterien (z.B. die Auswahl der Datenpunkte für die Regression) wurde ebenfalls untersucht. Als Hauptfolgerung ergibt sich, dass die Unsicherheit der Korrosionsrate hauptsächlich vom Fehler der spezifischen Glasoberfläche abhängt. Die für die Sicherheitsanalyse vorgeschlagene Korrosionsraten sind 1.5 mg m^-2 d^-1 für BNFL-Gläser und 0.2 mg m^-2 d^-1 für COGEMA-Gläser.

Die Relevanz der vorgeschlagenen Korrosionsraten für Endlagerbedingungen wird anhand einer Analyse derjenigen Prozesse und Parameter aufgezeigt, die nach heutigem Kenntnisstand die Langzeitkinetik von Silicatgläsern beeinflussen. Insbesondere zeigen neue Studien, dass potentiell schädliche Effekte wie zum Beispiel die Adsorption von Kieselsäure an Tonmineralien vorübergehender Natur sind, und die Langzeitkorrosionsrate der Schweizer Referenzgläser kaum beeinflussen werden. Bekanntlich binden Eisenkorrosionsprodukte auch Kieselsäure, allerdings sind die gegenwärtigen Daten unzureichend, um deren Wirkung auf die Langzeitrate zu quantifizieren.

Technical Report NTB 02-20

Cementitious Near-Field Sorption Data Base for Performance Assessment of an ILW Repository in Opalinus Clay

Zusammenfassung

Der vorliegende Bericht umfasst eine Zementsorptionsdatenbasis (SDB) für sicherheitsrelevante Radionuklide, die in der Schweiz im geplanten geologischen Tiefenlager für langlebige mittelaktive radioaktive Abfälle (ILW) gelagert werden sollen. Mit diesem Bericht werden frühere SDBs, die von BRADBURY & SAROTT (1995) und BRADBURY & VAN LOON (1998) für ein geologisches Tiefenlager für schwach- und mittelaktive radioaktive Abfälle (L/ILW) erstellt wurden, dem neusten Wissensstand angepasst.

Die sicherheitsrelevanten Radionuklide sind durch die in einem Tiefenlager ILW zu entsorgenden Abfallströme gegeben. Die Zusammensetzungen der Zementporenwasser in den Nahfeldern der L/ILW und ILW Tiefenlager wurden mit Hilfe von Rechencodes, die zur Modellierung der Zementdegradation verwendet werden, berechnet. Die so gefundenen chemischen Zusammensetzungen der Zementporenwasser in den beiden Nahfeldern wurden verglichen, um Unterschiede in den Nahfeldbedingungen zu identifizieren und deren Bedeutung auf die Radionuklidsorption abschätzen zu können.

Die Sorptionswerte für die Radionuklide wurden aus den bereits früher erstellten SDBs für das geplante Tiefenlager L/ILW ausgewählt. Diese Werte wurden jedoch geändert falls neue Informationen oder Daten zum Sorptionsverhalten der Radionuklide vorhanden waren, die entsprechende Änderungen oder Neubeurteilungen ermöglichten. Die in diesem Bericht vorgeschlagenen Sorptionswerte stammen entweder aus eigenen experimentellen Studien oder wurden aus Literaturdaten ausgewählt.

Für einige Elemente, wie Cs(l), Sr(ll), Ni(ll), Eu(Ill), Th(IV) und Sn(IV), waren neue Sorptionsdaten aus eigenen experimentellen Untersuchungen vorhanden. Diese Elemente waren wegen ihrer Bedeutung für den Entsorgungsnachweis und als chemische Homologe ausgewählt worden.

Produkte aus dem Abbau von Zellulose und Bitumen, sowie Betonzusatzmittel und zementartige Nahfeldkolloide wurden als mögliche Störfaktoren berücksichtigt. Diese können die Radionuklidsorption in einem Nahfeld reduzieren. Mögliche Einflüsse der Störfaktoren auf die Radionuklidmobilität wurden auf der Basis von Sorptionsreduktionsfaktoren berücksichtigt und quantifiziert.

Technical Report NTB 02-19

Far-Field Sorption Data Bases for Performance Assessment of a High-Level Radioactive Waste Repository in an Undisturbed Opalinus Clay Host Rock

Zusammenfassung

Eine Opalinuston-Formation im Zürcher Weinland wird von der Nagra als potentieller Standort für ein geologisches Tiefenlager für verglaste hochradioaktive Abfälle sowie langlebige mittelradioaktive Abfälle in Betracht gezogen. Hierzu werden standortspezifische Sicherheitsanalysen durchgeführt, für deren Berechnungen Sorptionsdatenbanken benötigt werden. In diesem Bericht werden die Verfahren beschrieben, die für die Erstellung einer geeigneten Sorptionsdatenbank für ein ungestörtes Opalinuston-Wirtsgestein angewendet wurden.

In dichten Tongesteinen mit niedrigem Wassergehalt, wie zum Beispiel dem Opalinuston, besteht eine systembedingte Unsicherheit bezüglich der in-situ pH/PCO₂­ Bedingungen. Um diese zu berücksichtigen, wird die Porenwasserchemie bei verschiedenen pH-Werten gerechnet. Neben einem Referenzfall mit einem pH-Wert von 7.24 werden zwei weitere pH-Werte von 6.3 und 7.8 betrachtet. Für alle drei Fälle wird jeweils eine Sorptionsdatenbank erstellt.

Als Grundlage für die Sorptionsdatenbanken dienen am PSI durchgeführte Sorptionsmessungen für Cs(I), Sr(II), Ni(II), Eu(III), Sn(IV), Th(IV) und I(-I). Sie wurden an Opalinuston-Gesteinsproben aus dem Felslabor Mont Terri (Kanton Jura) durchgeführt, da zur Zeit der Experimente noch keine Bohrkerne aus Benken (Zürcher Weinland) vorhanden waren. Der Opalinuston an beiden Standorten ist jedoch Teil der gleichen geologischen Formation.

Trotz der direkt gemessenen Daten für die oben erwähnten Schlüssel-Radionuklide musste ein Teil der benötigten Verteilungskoeffizienten (R_d) aus der offenen Literatur entnommen werden, um die Sorptionsdatenbank zu erstellen. Dieser Bericht beschreibt das Vorgehen, mit welchem die ausgewählten Literaturwerte an die Mineralogie und Grundwasserchemie des Opalinustons von Benken angepasst wurden. Die resultierenden R_d-Werte wurden durch sogenannte Labor – Feld Transferfaktoren weiter modifiziert, um Sorptionswerte zu liefern, die für das "in-situ" Gestein und für den gewählten Bereich der hydrochemischen Bedingungen gelten.

Die gewählten R_d-Werte in den Sorptionsdatenbanken sind mit Unsicherheiten behaftet, die es schlüssig zu beurteilen gilt. Im vorliegenden Bericht wird versucht, von der Terminologie "realistisch/konservativ" insofern abzurücken, als dass ein Verfahren entwickelt wird, welches eine Abschätzung der Unsicherheiten auf transparente und nachvollziehbare Weise erlaubt.

Technical Report NTB 02-18

Near-Field Sorption Data Bases for Compacted MX-80 Bentonite for Performance Assessment of a High-Level Radioactive Waste Repository in Opalinus Clay Host Rock

Zusammenfassung

In vielen Ländern werden unterschiedliche Bentonite als Verfüllmaterialien bei der Endlagerung hochradioaktiver Abfälle untersucht. Die Nagra zieht derzeit eine Opalinuston-Formation im Zürcher Weinland als potentielles Wirtsgestein für ein Tiefenlager für hochradioaktive Abfälle in Betracht. In diesem Konzept ist ein kompaktierter MX-80 Bentonit als Verfüllmaterial vorgesehen. Für diesen Standort werden Sicherheitsstudien durchgeführt, für die Sorptionsdatenbanken (SDB) für das Bentonit-Nahfeld benötigt werden. In diesem Bericht wird das Vorgehen zur Erstellung der entsprechenden SDB dargestellt.

Eine Voraussetzung für die Erstellung solch einer SDB ist die Bestimmung der Porenwasserchemie im kompaktierten Bentonit. Es werden Gründe genannt, die an anderer Stelle vertieft behandelt werden und die aufzeigen, wie kompliziert diese Aufgabe ist. Die Konzentrationen der wichtigsten lonen und insbesondere das pH/Eh System sind mit beträchtlichen Unsicherheiten behaftet. Die MX-80 SDB wurde für ein Referenz-Porenwasser des Bentonits (pH = 7.25) erstellt, das mit Hilfe des Referenz­Porenwasser des Opalinustons berechnet wurde. Zusätzlich werden zwei weitere SDB's für Porenwässer bei pH-Werten von 6.9 und 7.9 präsentiert. Diese pH-Werte entsprechen dem unteren und dem oberen Grenzwert der Grundwasserzusammen­setzung, die für den Opalinuston erwartet werden.

Der für Sorptionsuntersuchungen am PSI verwendete MX-80 Bentonit wurde vorab mit einem synthetischen Porenwasser äquilibriert und dann für die Messungen von Sorptionsisothermen des Cs(I), Ni(II), Eu(III), Th(IV), Se(IV) und I(-I) eingesetzt. Für viele der genannten Radionuklide waren ergänzende, eigene Messergebnisse von Sorptionskanten und Sorptionsisothermen mit konditioniertem Na-/Ca-Montmorillonit vorhanden. Diese Daten bilden den Kern der Sorptionsdatenbank. Darüber hinaus mussten einige der benötigten Sorptionsdaten der offenen Literatur entnommen werden. In diesem Bericht wird das Verfahren beschrieben, das für die Auswahl dieser Daten und deren Anpassung an die Referenz-Mineralogie und -Porenwasserchemie verwendet wurde.

Die Sorptionsdatenbank besteht aus Verteilungskoeffizienten (R_d-Werten), die in Batch-Sorptionsexperimenten für disperse Systeme gemessen wurden. Es ist nicht klar, ob diese Werte auch für die kompaktierten Systeme, wie sie in den Sicherheitsanalysen betrachtet werden, gültig sind. Stichhaltige Gründe für die Labor – Feld - Übertragung werden in einem anderen Bericht vorgestellt. Hier werden nur die wichtigsten Schlussfolgerungen zusammengefasst.

Schliesslich wird versucht, die Unsicherheiten abzuschätzen, mit denen die gewählten Verteilungskoeffizienten behaftet sind.

In einem von der Nagra betrachteten Szenarium liegen oxidierende Bedingungen im Nahfeld des Bentonits vor, welche die abgebrannten Brennelemente umgibt. In diesem Fall wird angenommen, dass das MX-80 Porenwasser die gleiche Zusammensetzung hat wie im Referenzfall (pH = 7.25), jedoch ein Redoxpotential (Eh) von +635 mV aufweist. Tc, Se, U, Np und Pu wurden als die einzigen sicherheitsrelevanten Radionuklide identifiziert, deren Redoxzustände sich von denjenigen im reduzierenden Referenzfall unterscheiden. Sorptionswerte für die genannten Radionuklide sind im Anhang enthalten.

Technical Report NTB 02-17

A Comparison of Apparent Diffusion Coefficients Measured in Compacted Kunigel V1 Bentonite with those Calculated from Batch Sorption Measurements and De (HTO) Data: A Case Study for Cs(I), Ni(II), Sm(III), Am(III), Zr(IV) and Np(V)

Zusammenfassung

Im Rahmen der Sicherheitsanalyse "Entsorgungsnachweis" für hochradioaktive Abfälle wurde aus Batch-Sorptionsexperimenten eine Sorptionsdatenbank für Bentonit erarbeitet. Die in dispersen Systemen bestimmten Verteilungskoeffizienten (K_d) wurden vorerst in scheinbare Diffusionskoeffizienten (D_a) umgerechnet, welche anschliessend für Berechnungen des diffusiven Transports in hoch-kompaktiertem Bentonit verwendet wurden. Diese Übertragung von Zahlenwerten aus verdünnten in kompaktierte Systeme ist zwangsläufig mit der Frage nach der Konservativität des Verfahrens verknüpft.

Der Vergleich von K_d-Werten abgeleitet aus Diffusionsexperimenten mit solchen aus Batchversuchen führt zu Diskrepanzen. In den meisten Fällen sind die "Batch"-Sorptionswerte grösser, in einigen Fällen sind sie wesentlich grösser. Obwohl in den letzten zwanzig Jahren solche Diskrepanzen immer wieder festgestellt und als generelle Tatsachen anerkannt wurden, gibt es erstaunlich wenig quantitative Studien, die sich direkt mit diesem Thema befassen. Verschiedenste Hypothesen, z.B. die "Oberflächendiffusion" oder auch der "Doppelschicht-Porenverengungs-Effekt" führten bisher nicht zu befriedigenden Erklärungen. Zur Klärung dieser Diskrepanzen muss berücksichtigt werden, dass berechnete K_d-Werte modellabhängig sind. Zu ihrer Bestimmung sind sowohl ein Diffusionsmodell als auch die zugehörigen Annahmen notwendig. Ausserdem wurde dem möglichen Einfluss der Wasserchemie bisher zu wenig Aufmerksamkeit geschenkt. K_d-Werte können nämlich nur dann miteinander verglichen werden, wenn die chemischen Bedingungen in den Batchversuchen vergleichbar, oder aber der Porenwasserchemie des intakten Probenmaterials sehr ähnlich sind.

Die vorliegende Studie beschreibt K_d-Werte von Cs(I), Ni(ll), Sm(lll), Am(III), Zr(IV) und Np(V) an Na-Bentonit (Kunigel V1, mit Trockendichten zwischen 400 und 2000 kg m^-3), berechnet aus publizierten "in-diffusion"-Daten. Für die im Endlager erwarteten Oxidationszustände der Elemente ist diese Sequenz ein repräsentatives Abbild.

Die Porenwasserchemie wurde für jede Trockendichte einzeln berechnet. Zusammen mit den Sorptionsmodellen und/oder den Sorptionsdaten aus Batchversuchen wurden damit die K_d-Werte für kompaktierten Kunigel V1 Bentonit vorausgesagt. Aus diesen K_d-Werten und aus effektiven Diffusions­koeffizienten (D_e) von tritiiertem Wasser (HTO) wurden die D_a-Werte Funktion der Trockendichte abgeleitet und mit entsprechenden D_a-Werten aus Diffusionsexperimenten verglichen.

Batch-Sorptions-und Diffusionsexperimente scheinen unterschiedliche D_a­-Werte zu liefern. Bleiben diese Unterschiede bestehen, wenn neueste wissenschaftliche Erkenntnisse auf Sorptionsprozesse und Porenwasserchemie spezifischer Systeme angewendet werden? Dies war eine der zentralen Fragen der vorliegenden Studie.

Es wird der vorläufige Schluss gezogen, dass sich in Diffusionsexperimenten gemessene und aus Batch-K_d / D_e (HTO) abgeleitete D_a-Werte im allgemeinen nicht sehr unterscheiden. Die detaillierte Kenntnis der Porenwasserchemie ist dabei von entscheidender Bedeutung.

Technical Report NTB 02-16

NAGRA/PSI Chemical Thermodynamic Data Base 01/01

Zusammenfassung

Technical Report NTB 02-15

Diffusion of Tritiated Water (HTO) and 22Na+-ions through Non-degraded Hardened Cement Pastes – II. Modelling Results

Zusammenfassung

In diesem Bericht werden das Vorgehen bei einer inversen Modellierung von Durchdiffusionsexperimenten mit tritiertem Wasser und ²²Na⁺-Ionen und deren Resultate beschrieben. Als Diffusionsbarrieren wurden bei den Experimenten hochporöse Zementscheiben in der ersten Degradationsphase mit einem Wasser/Zement-­Verhältnis von 1.3 verwendet.

Bei der Analyse wurden zwei alternative Modelle angewendet: 1) ein Diffusionsmodell, bei dem eine mögliche Sorption des Tracers vollkommen vernachlässigt wurde, und 2) ein Diffusionsmodell mit linearer Sorption. Die Analyse der Durchdiffusionsphase erlaubte es, Werte für die effektive Diffusionskonstante (D_e) und den "rock-capacity­factor" (α) zu bestimmen.

Beide Modelle konnten die Durchbruchskurven gleich gut fitten, und auch aufgrund von Massenbilanz-Überlegungen konnte keinem der beiden konkurrenzierenden Modelle eindeutig der Vorzug gegeben werden. Aber Voraussagen bezüglich der "Tracer­Rückdiffusion", wofür die Best-Fit Parameterwerte verwendet wurden, die bei der Analyse der vorangehenden Durchdiffusionsphase abgeleitet wurden, gaben klare Hinweise dafür, dass lineare Sorption im Diffusionsmodell berücksichtigt werden muss.

Die K_d-Werte für HTO sind in ausgezeichneter Übereinstimmung mit Werten aus Batch-Sorptionsexperimenten und sind in der Grössenordnung von 0.8 · 10^-3 m³/kg. Jene für ²²Na⁺-sind in der Grössenordnung von 1.0 · 10^-3 m³/kg und sind damit um einen Faktor zwei grösser als Werte aus Batch-Sorptionsexperimenten. Die Daten für die effektiven Diffusionskoeffizienten für HTO sind in der Grössenordnung (2-3) · 10^-10 m²/s, und jene für Natrium sind etwa um einen Faktor zwei kleiner als Werte für HTO.

Einerseits konnte die beobachtete Traceraufnahme nur teilweise auf Isotopenaustausch zurückgeführt werden; der offensichtlichste Prozess, der den verbliebenen Anteil der aufgenommenen Tracermasse erklären kann, ist Diffusion in eine zweite Art von Porosität, die sogenannten "Sackgass-Poren".

Andererseits sind die Resultate und Schlussfolgerungen ermutigend für zukünftige Untersuchungen, denn es konnten keine wesentlichen Mängel bezüglich der eingesetzten Apparatur und der Methodik für die Modellierung festgestellt werden. Trotzdem werden im Bericht einige Vorschlãge für neue und verbesserte Experimente gemacht, welche Licht ins Dunkel der Traceraufnahme-Prozesse bringen könnten, die bei der Diffusion durch zementhaltige Materialien eine entscheidende Rolle spielen.

Technical Report NTB 02-14

Stability and Mobility of Colloids in Opalinus Clay

Zusammenfassung

Die geologische Formation Opalinuston in der Nordschweiz wird derzeit auf ihre Eignung als Wirtgestein für ein Endlager von abgebrannten Brennelementen, verglasten hochaktiven Abfällen und langlebigen mittelaktiven Abfälle untersucht. Das schweizerische Konzept zur geologischen Endlagerung radioaktiver Abfälle beruht auf einem System mehrerer Barrieren. Im Nahfeld sind die Brennelemente und verglasten hochradioaktiven Abfälle in massiven Stahlbehältern gelagert, die wiederum von einer Barriere aus verdichtetem Bentonit umgeben sind. Andererseits sind die langlebigen mittelaktiven Abfälle, die in separate Stollen eingelagert werden, von Zementmaterialien umgeben. In der Geosphäre wird davon ausgegangen, dass das Wirtgestein eine wirksame Barriere für die Migration von Radionukliden darstellt. In diesem Bericht diskutieren wir die mögliche Rolle von Kolloiden beim Transport von Radionukliden durch Opalinuston (Geosphäre). Da nicht davon ausgegangen wird, dass Störungszonen im Opalinuston präferentielle Fliesspfade darstellen, beschränken wir die Diskussion auf den konvektiv-diffusiven Transport durch die Gesteinsmatrix.

Zahlreiche Studien deuten darauf hin, dass mobile kolloidale Partikel im porösen Untergrund als Träger für stark sorbierende Schadstoffe, wie z.B. viele Radionuklide, dienen können, und dadurch die Migration der Schadstoffe beschleunigen. Die Ziele dieser Studie sind (i) die Zusammensetzung möglicher Kolloide im Opalinuston zu bestimmen, (ii) ihre kolloidale Stabilität im Opalinuston unter Berücksichtigung der Zusammensetzung des Porenwassers zu beurteilen und (iii) die potentielle Mobilität von kolloidalen Partikeln im Opalinuston unter verschiedenen Annahmen betreffend der Fliessbedingungen und der Kolloid-Matrix-Interaktionen zu diskutieren.

Relevante Typen von Kolloiden im Opalinuston wurden von der Zusammensetzung des Gesteins und des Referenzporenwassers abgeleitet. Dazu gehören Tonmineralien, Quarz, Kalzit, Eisenoxide, und organische Substanzen. Eine Auswertung von publizierten Daten zur Oberflächenladung und kolloidalen Stabilität dieser Kolloidtypen deutet darauf hin, dass diese im Porenwasser des Opalinustons mit seiner hohen Ionenstärke (~ 0.1-0.3 M) und seinem neutralen bis basischen pH (~ 6.8-8.2) schnell aggregieren würden.

Basierend auf der Textur von Opalinuston und hydrologischen Parametern wurden einfache Diffusions-, Advektions- und Kolloidfiltrationsrechnungen durchgeführt. Kolloidale Mineralpartikel grösser als ~ 60 nm sind wahrscheinlich immobil, da sie aufgrund der Gravitation sedimentieren. Zudem begrenzt die mesoporöse Struktur des Opalinustones ihre Mobilität durch physikalische Filtration. Kolloidale Partikel kleiner als ~ 60 nm dürften durch Diffusion und Deposition an der immobilen Matrixoberfläche sehr effizient aus dem Porenwasser entfernt werden. Selbst Filtrationsrechnungen unter äusserst konservativen Annahmen ergeben für kolloidale Partikel maximale Transportdistanzen (99.99 % Partikelfiltrierung) von weniger als 1 m. Zusammenfassend wird die Mobilität von Kolloiden im Opalinuston als sehr gering eingeschätzt, aufgrund der folgenden Faktoren: (i) Hohe Ionenstärke des Porenwassers und daraus resultierende geringe kolloidale Stabilität dispergierter Partikel, (ii) mesoporöse Struktur des Opalinustones und infolgedessen physikalische Filtration von Kolloiden, (iii) extrem tiefe hydraulische Leitfähigkeit und Fliessgeschwindigkeit im Opalinuston, (iv) wesentlich langsamere Diffusion von Kolloiden als von gelösten Radionukliden.

Opalinuston enthält also verschiedene Typen von Partikeln, die potentiell Kolloide bilden können. Die kolloidale Stabilität und Mobilität dieser Partikel wird aber aufgrund chemischer und physikalischer Faktoren als sehr gering eingeschätzt. Daher ist ein beschleunigter Transport von Radionukliden durch mobile Kolloide im Opalinuston sehr unwahrscheinlich, solange kein präferentieller Wasserfluss in Störungszonen auftritt. Sollten weitere Studien zeigen, dass in Störungszonen ein wesentlicher Wasserfluss auftreten kann, so müsste die Rolle von Kolloiden in diesem Zusammenhang neu beurteilt werden. Weitere Forschungsarbeiten sind nötig, um die Zusammensetzung der organischen Substanzen im Opalinuston und ihren Einfluss auf die Migration von Radionukliden besser beurteilen zu können.

Technical Report NTB 02-13

Redox Conditions in the Near Field of a Repository for SF/HLW and ILW in Opalinus Clay

Zusammenfassung

Die sachgemässe Darstellung der Redoxbedingungen im Nahfeld eines radioaktiven Lagers ist ein heikler, aber zugleich auch sehr wichtiger Aspekt in der Sicherheitsanalyse. Die massgebenden Redoxpotentiale werden durch thermodynamische und kinetische Eigenschaften von teilweise noch wenig verstandenen Reaktionen beeinflusst. Daraus ergibt sich eine beträchtliche Unsicherheit bezüglich der effektiven Redoxpotentiale im Umfeld des Lagers, was in der Sicherheitsanalyse wiederum zu eher simplistischen Charakterisierungen wie "reduzierend" oder "oxidierend" geführt hat. Die vorliegende Arbeit verwendet zur Beschreibung der Redoxbedingungen einen ganzheitlichen Ansatz, der alle relevanten Informationen berücksichtigt. Wir wenden diesen Ansatz auf das Nahfeld beider im schweizerischen Hochaktivprogramm vorgesehenen Lagertypen an, nämlich das Lager für abgebrannte Brennelemente und hochaktive Abfälle (BE/HAA) und das Lager für langlebige mittelaktive Abfälle (LMA). Obwohl das chemische Umfeld dieser zwei Abfallkategorien ziemlich unterschiedlich ist, auf der einen Seite Bentonit, auf der anderen Seite Zement, werden zur Beschreibung der Redoxbedingungen sehr ähnliche Vorgehensweisen gewählt. Wir beschreiben in beiden Fällen zuerst das Layout des Lagers und die Materialeigenschaften im Nahfeld. Dann schätzen wir die Dauer der oxischen Phase anhand limitierender Fälle ab. Ein wesentlicher Teil der Arbeit konzentriert sich anschliessend auf die Diskussion der Thermodynamik und der kinetischen Prozesse in der technischen Barriere während der anoxischen Phase, d.h. wenn der freie Sauerstoff aufgebraucht ist. Schliesslich werden aus den kombinierten Datensätzen realistische Redoxpotentiale und ihre Unsicherheiten abgeleitet.

BE/HAA

Nach einer relativ kurzen oxischen Phase

Der für die anoxische Phase zwischen -100 und -300 mV (NWE) berechnete Eh-Bereich widerspiegelt im wesentlichen die grossen Unsicherheiten bezüglich dem pH des Porenwassers. Die Berechnungen deuten darauf hin, dass die Abweichungen aufgrund der Unsicherheiten in den Fe(III)-Fe(II)-Phasen weniger gross sind. Die abgeleiteten Redoxpotentiale stehen mit neueren experimentellen Daten über das Reduktionsverhalten von U(VI), Tc(VII) und Se(VI/IV) im Einklang. Den möglichen Effekt hoher Wasserstoffdrücke auf Redoxpotentiale haben wir nicht in unsere Analyse mit einbezogen, weil über die Reaktivität von H₂ im Bentonit nur sehr unvollständige Daten vorliegen. Aus ähnlichen Gründen wurden auch die eisenreichen Silikatphasen nicht berücksichtigt. Da deren Einfluss auf das Redoxpotential an der Behälter/Bentonitgrenze als nicht signifikant eingeschätzt wird, ist ein solcher Entscheid nicht kritisch. Die Erhebung weiterer experimenteller Daten zu diesen Systemen wäre für künftige Sicherheitsanalysen sehr hilfreich.

LMA

Diese heterogenen, langlebigen Abfälle aus der Wiederaufbereitung, die in eine Zementmatrix eingeschlossen sind, werden in die räumlich getrennten Typen LMA-1 und LMA-2 aufgeteilt. Die beiden Typen enthalten sehr unterschiedliche, redoxempfindliche Materialien und werden hier separat behandelt.

Nach einer relativ raschen Reduktion des freien Sauerstoffs werden die Bedingungen im LMA-1 reduzierend bleiben. Die Korrosion produziert auf den Stahloberflächen dünne Magnetitfilme, die das Redoxpotential im wesentlichen bestimmen. Basierend auf Fe(III)/Fe(II)-Gleichgewichtsberechnungen werden für die reduzierende Zeitperiode Redoxpotentiale im Bereich von -750 bis -230 mV (NWE) abgeschätzt. Eigentlich würden für den Abfalltyp LMA-2 ähnliche Bedingungen erwartet. Falls jedoch die hohen Nitratkonzentrationen über längere Zeit nicht abgebaut werden, könnten sich oxidierende Bedingungen im Bereich von +350 mV (NWE) einstellen.

Bedingt durch den eingeschränkten Wissensstand zu den durch Langzeitkorrosion oder im Zement gebildeten Eisenphasen ergeben sich grosse Unsicherheiten für das Redoxpotential in der Porenlösung. Die Rolle des mikrobiellen Abbaus von organischem Material kann ebenfalls nicht schlüssig beurteilt werden. Im Falle eines signifikanten Abbaus von organischem Material würden generell tiefere Redoxpotentiale erwartet. Dies wäre auch der Fall, wenn das durch Korrosionsprozesse entstandene H₂ reaktiver wäre als gemeinhin angenommen.

Um für die relevanten Redoxprozesse ein besseres Verständnis zu erreichen, sind weitere experimentelle Arbeiten erforderlich. Diese sollten auf die Stahlkorrosion unter alkalischen Bedingungen und auf die Identifikation von eisenhaltigen Phasen in Zementlagern ausgerichtet sein. Zudem sollte das Verhalten von redoxempfindlichen Elementen wie U, Tc und Np unter Zementbedingungen experimentell untersucht werden.

Technical Report NTB 02-12

Application of the Nagra / PSI TDB 01/01: Solubility of Th, U,
Np and Pu

Zusammenfassung

Technical Report NTB 02-11

Canister Options for the Disposal of Spent Fuel

Zusammenfassung

Im vorliegenden Bericht werden Auslegungskonzepte für die zur Entsorgung von abge-branntem Brennstoff in einem Tiefenlager in den Wirtgesteinen Kristallin und Opalinuston vorgesehenen Behälter vorgestellt. Diese Konzepte basieren auf funktionellen und sicherheitstechnischen Anforderungen an solche Behälter, vorgeschlagenen Auslegungskriterien sowie einer Evaluation der im Tiefenlager herrschenden Bedingungen und deren Auswirkung auf die Langzeitsicherheit potenzieller Behältermaterialien. Dabei werden zwei mögliche Zielsetzungen bezüglich der Behälterlebensdauer, d.h. ein Zeitraum von jeweils 1000 und 100 000 Jahren betrachtet, basierend auf den Erfahrungen aus einer Vielzahl von Sicherheitsstudien, die in zahlreichen Ländern, darunter auch der Schweiz durchgeführt wurden. Bei den beiden vorgeschlagenen und im Detail evaluierten Behälteroptionen, die die Anforderungen an die geforderte Lebensdauer erfüllen könnten, handelt es sich einerseits um einen dickwandigen (~ 15 cm) Kohlenstoffstahlbehälter und andererseits um einen sogenannten Compositebehälter, bestehend aus einer äusseren Kupferhülle und einem Gusseisen-Einsatz zur Gewährleistung der strukturellen Integrität (von SKB/Posiva vorgeschlagener Behälter).

Der Kohlenstoffstahlbehälter befindet sich noch im Stadium eines konzeptuellen Entwurfs, und somit wurde aus Sicht der Herstellung lediglich die grundsätzliche Machbarkeit der Fabrikation einer Behälterschale betrachtet. Für die Abschätzung der Langzeitintegrität ist das Strukturverhalten eines solchen Behälters unter isotropen Belastungszuständen im Tiefenlager betrachtet und der Einfluss verschiedener Korrosionsmechanismen auf die Behälterlebensdauer evaluiert worden. Diese Evaluation des Korrosionsverhaltens zeigt, dass die kurze (einige Dekaden dauernde) aerobe Phase im Tiefenlager zu einer sehr begrenzten generellen Korrosion sowie zu Lochfrass (ca. 1 cm) führen würde. Es wird erwartet, dass nachfolgende anaerobe Korrosionserscheinungen eine Rate von 1 μm a^-1 aufweisen. Die Evaluation weiterer Mechanismen, wie mikrobielle Korrosion, Stresskorrosionsbrüche und Korrosionsschäden durch Wasserstoff zeigt, dass solche erwartungsgemäss nicht zum Behälterversagen führen werden und somit die Lebensdauer eines Stahlbehälters mit mindestens 10 000 Jahren angegeben werden kann. Diese Zeitspanne liegt deutlich über der angestrebten Behälterlebensdauer von 1000 Jahren. Die Strukturanalyse zeigt, dass der Behälter gegenüber der erwarteten Korrosionstiefe von insgesamt 2 cm eine ausreichende Wandstärke aufweist, so dass Strukturbelastungen nicht zu einem Versagen innerhalb von 10 000 Jahren führen würden.

Die Evaluation der Korrosion eines Kupferbehälters unter Tiefenlagerbedingungen im Kristallin sowie im Opalinuston ergibt in Übereinstimmung mit schwedischen und finnischen Analysen eine Behälterlebensdauer von mindestens 100 000 Jahren.

Technical Report NTB 02-10

Project Opalinus Clay
Radionuclide concentration limits in the near-field of a repository for spent fuel and vitrified high-level waste

Zusammenfassung

Die Abfolge von Modellen zum «Entsorgungsnachweis 2002» der Nagra hat zum Ziel, das Verhalten der aus einem Endlager austretenden Radionuklide quantitativ zu beschreiben. Als ein Glied dieser Modellkette beschreibt die vorliegende Arbeit sogenannte «Löslichkeitslimiten», d.h. die maximalen, in den Porenwässern der Einschlussmaterialien gelösten Mengen an sicherheitsrelevanten Nukliden. Das betrachtete chemische System enthält abgebrannte Brennelemente und verglaste hochaktive Abfälle, welche in Tongesteinen (Opalinuston, Bentonit) unter reduzierenden Bedingungen der geologischen Langzeitlagerung unterworfen werden.

Für die meisten der potentiell wichtigen 37 Elemente wurden Löslichkeit und Speziation im Porenwasser des Barrierenmaterials Bentonit mit Hilfe der neu überarbeiteten Nagra/PSI chemisch thermodynamischen Datenbank (TDB) evaluiert. Für die verschiedenen Aktiniden-Elemente zeigten erste Anwendungen zunächst aber nicht das aus Analogiegründen erwartete ähnliche chemische Verhalten, da offensichtlich teilweise unvollständige Datensätze vorlagen. In einer separaten Arbeit wurden deshalb die noch fehlenden Daten für das betrachtete chemische System erarbeitet. Eine Zusammenstellung dieser problemspezifischen Ergänzungen zur Datenbank wird in Abschnitt 4.1 vorgestellt.

Die erarbeiteten Maximalkonzentrationen sind ausschliesslich Resultate geochemischer Modellrechnungen. Um die Nachvollziehbarkeit dieser Berechnungen zu gewährleisten, sind alle thermodynamischen Grunddaten welche nicht in der überarbeiteten TDB enthalten sind, an entsprechender Stelle im Dokument aufgeführt. Solche Auflistungen mögen stellenweise etwas pedantisch anmuten, sie werden aber im Sinne der Qualitätssicherung und Nachvollziehbarkeit einer manchmal schwierigen und oft gar unmöglichen Referenzierung vorgezogen. Aus ähnlichen Gründen unterscheidet die Zusammenstellung der Resultate in Tabelle 1 klar zwischen Rechnungen mit ausschliesslich überarbeiteten Daten (Kolonne «CALCULATED») und Evaluationen die auch «andere» Daten mit einschliessen (Kolonne «RECOMMENDED»).

Den Unsicherheiten der berechneten Maximalkonzentrationen, ausgedrückt als obere und untere Limite, wird spezielle Aufmerksamkeit gewidmet. Die konzeptuellen Schritte zur Bestimmung dieser Unsicherheiten sind im Abschnitt 3 dargelegt. Aus Mangel an Information war es nicht für alle Nuklide möglich, die Unsicherheiten in einer ähnlich strikt nachvollziehbaren Art und Weise zu erarbeiten wie die Maximalkonzentrationen. Für einige Elemente mussten die Unsicherheiten aus weniger scharf definierten Daten abgeleitet, oder sogar mit Schätzungen und/oder mit Hilfe von «Expertenwissen» festgelegt werden. Dies wird damit gerechtfertigt, dass den Unsicherheiten in der konkreten Anwendung zur Sicherheitsanalyse eine ähnlich wichtige Bedeutung zukommt wie den Maximalkonzentrationen selbst. Für fast alle relevanten Nuklide standen für die Festlegung des oberen Grenzwertes angemessene Informationen zur Verfügung.

Eine eigene Klasse von Variabilitäten entspringt dem zugrundeliegenden chemischen System, insbesondere der Unsicherheit in Bezug auf den CO₂-Partialdruck. Solche «Unsicherheiten» wurden mit entsprechenden Diagrammen visualisiert. Die Limiten wurden aus den Maximalwerten (entweder aus den thermodynamischen Unsicherheiten oder aus den System-Variabilitäten) abgeleitet.

Obwohl oxidierende Bedingungen als äusserst unwahrscheinlich eingestuft worden sind (erwartet wird ein reduzierendes Umfeld), sind entsprechende Modellrechnungen durchgeführt worden. Abschnitt 5 zeigt auf, welche Maximalkonzentrationen für die redox-sensitiven Elemente Pu, Np, U, Tc, Se und Sb in einem oxidierenden Umfeld erwartet würden.

Technical Report NTB 02-09

Assessment of Porewater Chemistry in the Betonite Backfill for the Swiss SF/HLW Repository

Zusammenfassung

Die Porenwasserchemie der Bentonitverfüllung beeinflusst die Mobilität von Radionukliden über Sorptions- und Löslichkeitsgleichgewichte nachhaltig. Das Ziel dieser Arbeit war die Herleitung eines Referenzporenwassers für das schweizerische Lager für hochaktive Abfälle und die Abschätzung von Unsicherheiten bezüglich dessen Zusammensetzung. Dabei galt ein spezielles Augenmerk den Säure-Base-Pufferungsmechanismen und den damit zusammenhängenden Variablen pH und pCO_².

Neuere Experimente, die bei hohen Feststoff-/Wasserverhältnissen durchgeführt wurden, werden mittels eines klassischen chemischen Gleichgewichtsmodells und zwei unterschiedlichen Datensätzen von Sorptionsreaktionen ausgewertet. Ein optimiertes thermodynamisches Modell wird hierauf für Lagerbedingungen mit Hilfe der geochemischen Codes MINSORB und PHREEQC angewendet. Zudem wird eine Sensitivitätsanalyse durchgeführt, um die kritischen geochemischen Parameter zu identifizieren und deren Auswirkung auf die Porenwasserchemie zu quantifizieren. Die zeitliche Entwicklung der Porenwasserzusammensetzung wird mit Hilfe von zwei Modellen, das eine basierend auf Wasseraustauschzyklen, das andere auf Diffusion, verfolgt. Für die Herleitung des Referenzporenwassers wird ein Redoxmodell, das auf dem Gleichgewicht zwischen Magnetit und gelöstem Fe²⁺ basiert, in das Ton-/Wasser-Reaktionsmodell integriert. Unsicherheiten bezüglich pH, Eh und den Hauptanionen (Cl^-, SO₄^2- und CO₃^2-) werden evaluiert. Schliesslich werden vorhandene Daten von Spurenelementen präsentiert.

Zwei limitierende Bentonitporenwasserzusammensetzungen werden unter der Bedingung von fixiertem pCO₂ = 10^-3.5 bzw. 10^-1.5 bar modelliert, um die Bandbreiten bezüglich pH und Eh zu definieren. Eine dritte intermediäre Zusammensetzung, die unter der Bedingung von pCO₂ = 10^-2.2 bar berechnet wurde, widerspiegelt die wahrscheinlichsten Lagerbedingungen und wird deshalb als Referenzwasser definiert. Alle resultierenden Wässer sind Na(-Ca-Mg)-Cl(-SO₄) dominiert und haben eine Ionenstärke von ca. 0.3 M.

Die wichtigsten Ergebnisse dieser Modellierungsstudie lassen sich wie folgt zusammenfassen:

Technical Report NTB 02-08

The Uptake of Eu(III) and Th(IV) by Calcite under Hyperalkaline Conditions: The Influence of Gluconic and Isosaccharinic Acid

Zusammenfassung

Kalzit ist ein wichtiger Bestandteil des Valanginian Mergels, der als mögliches Wirtgestein für ein Tiefenlager für schwach und kurzlebig mittelaktive Abfälle (Tiefenlager SMA) in der Schweiz vorgesehen ist. Dieses Mineral ist ebenfalls ein wichtiger Bestandteil in der gestörten Zone um ein Endlager, da es durch das aus dem zementhaltigen Nahfeld austretende, hochalkalische Wasser kaum verändert wird.

Die Sorption von Eu(lIl) und Th(IV) auf Merck Kalzit wurde im Batchverfahren bestimmt. Dabei wurde Merck Kalzit in einem künstlichen Zementporenwasser bei pH 13.3 suspendiert. Im weiteren wurde der Einfluss von α-Isosaccharinsäure (ISA) und Gluconsäure (GLU) auf das Sorptionsverhalten der beiden Kationen untersucht. Eine starke Wechselwirkung von Eu(lIl) und Th(IV) mit Merck Kalzit wurde in Abwesenheit von ISA und GLU beobachtet. Die Sorption erfolgte sehr schnell und die Isothermen entsprachen einem linearen Adsorptionsverhalten im experimentell zugänglichen Konzentrationsbereich. Eine Abnahme des Sorptionswerts (R_d Wert) mit zunehmendem Festphasen-zu-Flüssigkeitsverhältnis wurde für Eu(lll) beobachtet, was darauf hindeutet, dass nebst der Adsorption weitere Prozesse das Sorptionsverhalten dieses Kations auf Merck Kalzit unter Zementporenwasserbedingungen beeinflussen. Keine Abhängigkeit des R_d Werts vom Festphasen-zu-Flüssigkeitsverhältnis wurde hingegen bei Th(IV) beobachtet.

Steigende Lösungskonzentrationen von ISA und GLU hatten einen messbaren Effekt auf die Sorptionswerte von Eu(lIl) und Th(IV). Die R_d Werte von Eu(lIl) wurden bei ISA Konzentrationen oberhalb 10^-5 M und GLU Konzentrationen oberhalb 10^-7 M signifikant kleiner. Die Sorption von Th(IV) nahm bei ISA Konzentrationen oberhalb 2·10^-5 M und GLU Konzentrationen oberhalb 10^-6 M ab.

Der Einfluss von ISA und GLU auf die Immobilisierung von Eu(lIl) und Th(IV) wurde als Folge von Komplexbildungen in Lösung interpretiert. Im Falle von Eu(lIl) wurde eine 1:1 Stöchiometrie für die Metall-Ligand Komplexe gefunden. Die Komplexierungskonstanten für die gelösten Eu(III)-ISA und Eu(III)-GLU Komplexe wurden zu logß⁰_EuISA = -31.1±0.2 und logß⁰_EuGLU = -28.7±0.1 bestimmt.

Im Falle von Th(IV) wurde angenommen, dass Th(IV) - ISA - Ca Komplexe und Th(IV) - GLU - Ca Komplexe mit einer 1:2:1 Stöchiometrie gebildet werden. Die Komplexierungskonstanten für diese Komplexe wurden zu logß⁰_ThISA = -5.0±0.3 und logß⁰_ThGLU = -2.14±0.01 bestimmt.

Die Bildung von gelösten Metall-Ligand Komplexen hat keinen signifikanten Einfluss auf die Sorption von Eu(lll) und Th(IV) auf Kalzit unter der Annahme, dass die ISA und GLU Konzentrationen in der gestörten Zone vergleichbar sind mit den Konzentrationen im Nahfeld des Endlagers, d.h. 10^-5 M im Falle von ISA und 10^-7 M im Falle von GLU.

Technical Report NTB 02-07

Partitioning of Radionuclides in Swiss Power Reactor Fuels

Zusammenfassung

Im vorliegenden Bericht wird die mögliche bevorzugte Freisetzung von Spalt- und Aktivierungsprodukten aus abgebrannten Brennelementen in das Porenwasser nach Versagen der Abfallbehälter in einem geologischen Tiefenlager in der Schweiz diskutiert. Zu diesem Zweck wurden Daten aus Studien über die Freisetzung von gasförmigen Spaltprodukten aus den für Schweizer Kernkraftwerke typischen UO₂- und Mischoxid-(MOX)-Brennstoffen verwendet, um die durchschnittliche Freisetzung von gasförmigen Spaltprodukten (Fission Gas Release FGR) für abgebrannte Brennelemente abzuschätzen. Solche Abschätzungen werden sowohl für UO₂- und MOX-Brennstoffe mit durchschnittlichem Abbrand (48 GWd/tIHM; tIHM = tonne Initial Heavy Metal) als auch für Brennstoffe mit höherem Abbrand (MOX 65 sowie UO₂ 55, 65 und 75 GWd/tIHM) durchgeführt. Für UO₂-Brennstoff enthalten die Schätzungen eine Analyse des im äusseren Randbereich vorhandenen FGR-Anteils, der für Brennstoffe mit höherem Abbrand besonders wichtig ist. Als Basis für die Abschätzung des Inventaranteils der wichtigsten Radionuklide, die beim Versagen der Brennstoffhüllrohre bevorzugt freigesetzt werden könnten (the Instant Release Fraction IRF), werden Informationen aus einer Vielzahl von Auslaugungsversuchen an LWR-(Leichtwasserreaktor)-Brennstoff überprüft und mit dem FGR-Anteil verglichen. Für Brennstoffe mit höherem Abbrand, für die weitgehend keine solche Daten aus Auslaugungsversuchen verfügbar sind, basieren die IRF-Werte auf der Extrapolation des bei niedrigerem Abbrand beobachteten FGR-Verhaltens und auf einer Beurteilung des Einflusses der Brennstoff-Restrukturierung auf den FGR-Anteil bei höherem Abbrand. Somit schliessen die IRF-Werte die Freisetzung aus dem Brennstoff/Hüllrohr-Zwischenraum, aus den Korngrenzen sowie aus dem äusseren Randbereich des Brennstoffs ein. Ausserdem werden die erwarteten Radionuklid-Freisetzungsraten aus den Zirkaloy-Hüllrohren basierend auf einer Studie der für ein Tiefenlager relevanten Niedrigtemperaturkorrosion und Radionuklidfreisetzungsdaten diskutiert.

Technical Report NTB 02-06

Project Opalinus Clay:
Models, Codes and Data for Safety Assessment
Demonstration of disposal feasibility for spent fuel, vitrified high-level waste and long-lived intermediate-level waste (Entsorgungsnachweis)

Zusammenfassung

Der vorliegende Bericht hat zum Ziel, alle Informationen zu dokumentieren, die für den unabhängigen Nachvollzug der in Nagra (2002c) enthaltenen Resultate aller Rechenfälle für das Projekt Entsorgungsnachweis notwendig sind. Er beschreibt die konzeptuellen Modelle und entsprechenden Rechencodes für das Nahfeld, die Geosphäre und die Biosphäre, die in der Sicherheitsanalyse für die Durchführung der Rechenfälle Verwendung fanden, sowie die in der Datenverarbeitung der grossen Anzahl durchzuführender Rechenfälle benutzten Werkzeuge. Der Bericht nennt ferner die Gründe, wieso die eingesetzten Rechencodes als für den vorgesehenen Verwendungszweck geeignet gelten. Nicht im vorliegenden Bericht dokumentiert sind die Modelle und Rechencodes, die für die Herleitung von Parameterwerten für die Nahfeld-, Geosphären- und Biosphären-Rechencodes und für die Begründung von Modellannahmen Verwendung fanden. Hierzu gehören zum Beispiel Grundwassermodelle, mechanistische Sorptionsmodelle, Temperaturverlaufsmodelle und Abfallauflösungsmodelle. Diese Modelle und Rechencodes sind in den Referenzberichten des Projekts Entsorgungsnachweis beschrieben.

Ein Rechenfall ist definiert durch die spezifische Konzeptualisierung bestimmter Vorgänge und Ereignisse (abgekürzt mit der englischen Bezeichnung FEPs für «features, events and processes»), die für den Verbleib der Radionuklide im Lagersystem relevant sind, sowie durch die in der Modellierung dieser FEPs benutzten Parameter. In der Sicherheitsanalyse werden neben dem Referenzfall eine breite Palette von Rechenfällen mit dem Ziel untersucht, den Einfluss von ungünstigen FEPs und Ungewissheiten auf die Sicherheit des Lagersystems zu illustrieren. Die Definition der Rechenfälle, die Dokumentation der zugrundeliegenden Argumentation und die Präsentation der Resultate der Analyse erfolgt im Sicherheitsbericht.

In der Sicherheitsanalyse für das Projekt Entsorgungsnachweis werden die Rechenfälle gemäss dem Typ der untersuchten Fragestellung oder Ungewissheit gruppiert. Der Hauptteil des vorliegenden Berichts befasst sich, in dieser Reihenfolge, mit den Rechenfall-Gruppen zur Untersuchung

• der Konsequenzen von bestimmten Ungewissheiten in Bezug auf Szenarien, Konzeptualisierungen und Parametern, deren Schwankungsbereich sich aufgrund des vorhandenen wissenschaftlichen Verständnisses hinreichend zuverlässig eingrenzen lässt,
• von spekulativen Möglichkeiten (englisch „what if?“ possibilities), die auf das Testen der Robustheit des Lagersystems abzielen,
• von Auslegungs- und System-Optionen,
• verschiedener stilisierter Möglichkeiten der Erscheinungsformen und Entwicklungen der Erdoberfläche (Biosphäre).

Zu Gunsten der Transparenz erfolgt diese Beschreibungen im Sicherheitsbericht in qualitativer Art, d.h. ohne mathematische Gleichungen und unter Verzicht auf eine voll-ständige Dokumentation aller Eingabeparameter. Der vorliegende Bericht ergänzt den Sicherheitsbericht mit einer umfassenden Beschreibung von Modellen, Rechencodes und Daten und gewährleistet damit die Nachvollziehbarkeit der Sicherheitsanalyse. Zusammen erfüllen diese zwei Berichte das Prinzip der Transparenz und Nachvollziehbarkeit der Dokumentation des Sicherheitsnachweises, wie im Kap. 2 des Sicherheitsberichts gefordert.

Der vorliegende Bericht enthält Beschreibungen der konzeptuellen Modelle, auf denen die Rechenfälle basieren, sowie der getroffenen Annahmen und Vereinfachungen bei der Ableitung der mathematischen Gleichungssysteme und Eingabeparameter, die eine Behandlung der Rechenfälle mit den entsprechenden Rechencodes erlauben. Detaillierte Beschreibungen der Rechencodes, unter Angabe der zu lösenden mathematischen Gleichungssysteme, und deren Eingabeparameter sind in den Berichtsanhängen enthalten. Besonderes Augenmerk wird aus Sicht des FEP-Managements auf die Anwendungsbereiche der Rechencodes in Bezug auf die modellierbaren Phänomene («Super-FEPs») gelegt. In Nagra (2002d) wird gezeigt, dass alle identifizierten Rechenfälle mit den verfügbaren Rechencodes in geeigneter Art und Weise analysiert werden können (Eignung der Rechencodes). Einige wenige sicherheits-relevante Phänomene sind mit den verfügbaren Rechencodes nicht angemessen behandelbar. Ergänzende Studien zeigen aber, dass die damit verbundenen Effekte entweder unbedeutend sind (z.B. Kritikalität) oder sich günstig auf die Lagersicherheit auswirken und deswegen konservativ vernachlässigt werden dürfen (z.B. residualer Transportwiderstand der BE/HAA-Behälter nach dem Zeitpunkt ihres Versagens), oder aber es lassen sich Parameterwerte wählen (z.B. Zeitpunkt des Versagens der BE/HAA-Behälter), die gewährleisten, dass die damit erzielten Resultate auf der pessimistischen Seite liegen.

Zusätzlich zu den Modellen und Rechencodes, die bei der Analyse der Rechenfälle zur Anwendung gelangen, wurden vereinfachte Modelle (englisch «insight models») entwickelt, die das Verständnis spezieller Aspekte des Systemverhaltens verbessern und die es erlauben, Sensitivitäten in Bezug auf Schlüsseleigenschaften des Lagersystems oder Modellannahmen aufzuzeigen. Diese vereinfachten Modelle sind im Kapitel 9 beschrieben.

Die deterministischen Untersuchungen der Rechenfälle werden ergänzt durch probabilistische Modellrechnungen. Diese zielen auf ein vertieftes Systemverständnis ab und gewähren einen systematischen Einblick in das Systemverhalten auch für diejenigen Parameterkombinationen, welche durch die deterministischen Modellrechnungen nicht abgedeckt sind. Das verwendete Rechenwerkzeug zur Stichprobenentnahme und die Verteilungsfunktionen sind in den Anhängen 2 und 3 beschrieben.

Die Begründung von Modellannahmen und die Präsentation von Zwischen- und Endresultaten sind nicht Bestandteil des vorliegenden Berichts, ausser wenn dies für das Verständnis der Ausführungen erforderlich ist. Die umfassende Dokumentation der Resultate und die Begründung der Modellannahmen sind im Sicherheitsbericht und in den Referenzberichten zu finden.

Zum Schluss sei darauf hingewiesen, dass alle Rechenfälle teilweise, aber in unterschiedlichem Ausmass, auf pessimistischen oder konservativen Modellannahmen, Parametern und Vereinfachungen beruhen. Um den so eingeführten Grad an Realitätsabweichung festzuhalten, wurden die Modellannahmen systematisch und für jeden Rechenfall individuell auf ihre Realitätsnähe geprüft (Kapitel 10). Dazu wurden die unterschiedlichen Modellannahmen und Vereinfachungen zur Herleitung der mathematischen Gleichungen und Eingabeparameter eines jeden Rechenfalles aufgelistet und sodann auf ihren Grad an Realitätsnähe (realistisch, pessimistisch, konservativ) beurteilt. Diese Informationen dienen als Werkzeug zur systematischen Erfassung der in den Modellen enthaltenen Realitätsabweichung (englische Bezeichnung dieses Prozesses: «bias audit»).

Technical Report NTB 02-05

Project Opalinus Clay
Safety Report
Demonstration of disposal feasibility for spent fuel, vitrified high-level waste and long-lived intermediate-level waste (Entsorgungsnachweis)

Zusammenfassung

12 A4-Seiten (Download siehe oben)

Technischer Bericht NTB 02-03

Projekt Opalinuston
Synthese der geowissenschaftlichen Untersuchungsergebnisse – Entsorgungsnachweis für abgebrannte Brennelemente, verglaste hochaktive sowie langlebige mittelaktive Abfälle

Zusammenfassung

8 A4-Seiten (Download siehe oben)

Technischer Bericht NTB 02-02

Projekt Opalinuston
Konzept für die Anlage und den Betrieb eines geologischen Tiefenlagers – Entsorgungsnachweis für abgebrannte Brennelemente, verglaste hochaktive sowie langlebige mittelaktive Abfälle

Zusammenfassung

Die Entsorgung von abgebrannten Brennelementen (BE), verglasten hochaktiven Abfällen (HAA) und langlebigen mittelaktiven Abfällen (LMA) vor allem aus der Wiederaufarbeitung beruht auf dem Konzept der geologischen Tiefenlagerung, d.h. ihrem dauerhaft wirksamen Einschluss  in geeigneten, tiefliegenden Gesteinsformationen. Die ersten diesbezüglich durch die Nagra durchgeführten Projektstudien liegen über 20 Jahre zurück (Nagra 1980) und untersuchten die Entsorgung im kristallinen Untergrund und im Tongestein. Die über Jahre entwickelte Lagerstrategie der Nagra ist in guter Übereinstimmung mit dem Konzept der «Kontrollierten Geologischen Langzeitlagerung - KGL», wie es in den neuesten Vorgaben der Behörden formuliert ist (EKRA 2000, KEG 2001).

Der vorliegende Bericht ist als Projektbericht zum Entsorgungsnachweis erstellt worden, welcher im weiteren einen geologischen Synthesebericht zum Zürcher Weinland (Nagra 2002a) und einen Bericht zur Langzeitsicherheit (Nagra 2002b) umfasst. Das Projekt zeigt die Machbarkeit der Entsorgung der BE/HAA/LMA in der Nordschweiz auf.

Gegenstand dieses Berichtes ist die Abklärung der bautechnischen Machbarkeit eines geologischen Tiefenlagers BE/HAA/LMA im Opalinuston des Zürcher Weinlandes und die Bereitstellung projektspezifischer Unterlagen zur Führung des Langzeitsicherheits-nachweises. Dazu ist ein Anlagen- und Betriebskonzept erstellt worden. Die einzelnen Bauelemente bzw. Anlagenteile, für welche der Machbarkeitsnachweis geführt wird, sind modellhaft als Baukastensystem zu einem in sich geschlossenen Gesamtprojekt zusammengefügt und werden in diesem Bericht als Referenzprojekt präsentiert.

Dieses Referenzprojekt ist das Resultat des nachstehend zusammengefassten Vorgehens, welches die folgenden grundsätzlichen Schritte umfasste:

Um die Flexibilität des Systems zu prüfen, ist jeweils fallspezifisch, im Sinne sog. «was, wenn»-Szenarien, auf mögliche andere Lösungen bzw. alternativ zu treffende Massnahmen eingegangen worden. Als Resultat der durchgeführten Arbeiten kann folgende Schlussfolgerung gezogen werden:

Ein geologisches Tiefenlager BE/HAA/LMA für abgebrannte Brennelemente aus dem Betrieb schweizerischer Nuklearanlagen sowie für verglaste hochaktive und langlebige mittelaktiveAbfälle vor allem aus der Wiederaufarbeitung kann im Opalinuston des Zürcher Weinlands mit heutiger Technologie im Rahmen der gesetzlich vorgegebenen Sicherheitsanforderungen gebaut, betrieben, überwacht und innert einiger Jahre verschlossen werden. Die gesellschaftlichen Anforderungen nach Überwachung und Kontrolle, wie sie im Entwurf zum Kernenergiegesetz 2001 formuliert wurden, werden erfüllt. Die Rückholbarkeit der eingelagerten Abfälle ist ebenfalls gegeben. Raumreserven sind vorhanden und das Anlagen- und Betriebskonzept bietet eine hohe Flexibilität bei der Fortführung des Projektes.

Technical Report NTB 01-08

Porewater chemistry in compacted re-saturated MX-80 bentonite:
Physico-chemical characterisation and geochemical modelling

Zusammenfassung

In vielen Ländern werden verschiedene Bentonite als Verfüllmaterial für Endlager hochaktiver radioaktiver Abfälle untersucht. Das Verständnis der Porenwasserchemie des kompaktierten Bentonits und die Kenntnis deren Einflussfaktoren sind sowohl für die Synthese von Sorptionsdatenbasen als auch zur Vorhersage der Radionuklid-löslichkeiten entscheidend und folglich auch für Sicherheitsstudien eines Endlagers. Die Quantifizierung der Wasserchemie in kompaktiertem Bentonit ist jedoch schwierig, da man selbst bei äusserst hohen Drücken keine verlässlichen Wasserproben für eine chemische Analyse erhält.

Im vorliegenden Bericht werden Konzepte vorgestellt, die sich von bereits veröffentlichten Arbeiten über Bentonit Porenwasser unterscheiden. Aufgrund des Quellvermögens von Montmorillonit geht man von 3 Arten verschiedener Wässer aus, die in wiederaufgesättigten kompaktierten Bentonit vorkommen können. Das als Porenwasser definierte Wasser macht dabei nur einen kleinen Anteil aus. Das Volumen des Porenwassers in wiederaufgesättigten Bentoniten mit unterschiedlichen Trockendichten, wurde mit Hilfe von CI^- Diffusionsversuchen («through diffusion») ermittelt.

Man betrachtet einen in hohem Masse kompaktierten Bentonit als eine wirksame semi-permeable Membran, so dass die Wiederaufsättigung vorwiegend über die Bewegung von Wassermolekülen und nicht über gelöste Moleküle stattfindet. Dies bedeutet, dass die Zusammensetzung der wässrigen Phase eine untergeordnete Rolle spielt. Folglich können CI^- Konzentrationen im Porenwasser über das abgeleitete Porenwasservolumen und das CI^- Inventar berechnet werden.

Der pH Wert des Porenwassers eines kompaktierten Bentonits übt einen entscheidenden Einfluss auf die Löslichkeit und Sorption von Radionukliden aus.

Im vorliegenden Bericht wird die Annahme diskutiert, dass der initiale pH Wert durch die hohe Pufferkapazität der amphoteren ≡SOH Gruppen bestimmt wird. Der pH Wert des Porenwassers hängt direkt mit der Speziation der amphoteren ≡SOH Gruppen zusammen, die sowohl als ≡SOH, ≡SOH₂⁺ und ≡SO^- Gruppen vorliegen können. Im vorliegenden Bericht wird ferner darauf eingegangen, inwiefern der Aufbereitungsprozess die Speziation der amphoteren Gruppen im unbehandelten Bentonitmaterial beeinflusst.

Infolge der hohen Kationenaustauschkapazität des Montmorillonits und der kleinen Porenwasservolumina im Verhältnis zur grossen Masse eines kompaktierten und wiederaufgesättigten Bentonits wird deutlich, dass die chemische Zusammensetzung des Porenwassers vom Montmorillonit und anderen mineralischen Phasen bestimmt und gepuffert wird.

Die oben gemachten Überlegungen zur Berechnung der initialen Porenwasser-zusammensetzungen in kompaktiertem Bentonit sind in Verbindung mit detaillierten physiko-chemischen Untersuchungen an MX-80 zu bewerten (siehe Anhang).

Für das untersuchte MX-80 Material wurden Porenwasserzusammensetzungen für verschiedene Trockendichten berechnet (1200 und 1600 kg m^-3). Sie zeigten eine relativ hohe Ionenstärke (0.3 bis 0.33 M), eine ähnlich hohe Kationenkonzentration und einen pH Wert von 8.0. Die Zusammensetzung der Porenwässer änderte sich von einem Na₂SO₄-haltigen Wasser (bei einer Trockendichte von 1200 kg m^-3) auf ein NaCI/ Na₂SO₄-haltiges Wasser (bei 1600 kg m^-3).

Technical Report NTB 01-07

Water-extractable Organic Matter from Opalinus Clay: Effect on Sorption and Speciation of Ni(II), Eu(III) and Th(IV)

Zusammenfassung

Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist die Charakterisierung von wasser-extrahierbaren Organika aus Opalinus Ton (OPA) im Hinblick auf mögliche komplexierende Eigenschaften. OPA Proben aus dem Mont Terri Felslabor und von der Benken Bohrung wurden für diese Studie verwendet. Der Effekt der extrahierbaren Organika auf die Sorption von Ni(II), Eu(lIl) und Th(IV) an einem kommerziell erhältlichen Kationentauscherharz wurde bei pH ~8 untersucht. Die fest-flüssig Verteilungskoeffizienten wurden mit jenen für synthetische Wässer verglichen. Letztere sind in ihrer chemischen Zusammensetzung an die OPA Extrakte angepasst, enthalten jedoch keine Organika. Im Allgemeinen waren keine Unterschiede im Rahmen der geschätzten Unsicherheitsbereiche festzustellen. Eine leichte Sorptionsreduktion wurde nur in Einzelfällen bei Ni(ll) und Eu(lIl) beobachtet. Testexperimente mit bekannten niedrigmolekularen Liganden und Aldrich Huminsäure zeigten, dass die Sensitivität der Ionenaustausch Methode unter den spezifischen chemischen Bedingungen der Extrakte befriedigend ist. Begleitende laserfluoreszenzspektroskopische Tests mit zwei ausgewählten Extrakten liessen keinen Einfluss der Extrakte auf die Speziation von Cm(III), welche durch Carbonatokomplexe dominiert wurde, erkennen. Dies deutet daraufhin, dass die in den Ionenaustauschexperimenten beobachtete Sorptionsreduktion mit grosser Wahrscheinlichkeit nicht durch Komplexbildung der Radionuklide mit den Organika bewirkt wurde, sondern möglicherweise im Zusammenhang mit leichten Unterschieden in der Zusammensetzung der synthetischen Referenzwässer und der Extrakte steht.

Aufgrund dieser Befunde, wie auch aufgrund UV-VIS spektroskopischer Charakterisierung der Organika in den Extrakten, lässt sich folgern, dass nur ein kleiner Anteil der Organika aus Humin- oder Fulvinstoffen bestehen kann. Der Hauptanteil der Organika setzt sich entweder aus niedrigmolekularen Verbindungen oder aber aus makromolekularen Komponenten mit einem vergleichsweise niedrigen Anteil an funktionellen Gruppen zusammen.

Die untersuchten Gesteinsproben stellen eine repräsentative Auswahl für die unter-schiedlichen Fazies der OPA Formation dar. Somit können die Schlussfolgerungen für den Einfluss der wasser-extrahierbaren Organika auf die Sorption und Speziation der Radionuklide auf irgendeine Stelle in der OPA Formation in Benken übertragen werden. Die Ähnlichkeit der OPA Schichten im Mont Terri und Benken wird einmal mehr durch diese Untersuchungen hervorgehoben. Die letztere Formation wird als möglicher Standort für ein geologisches Tiefenlager für hochradioaktive und langlebige mitteIaktive Abfälle in der Schweiz evaluiert.

Technischer Bericht NTB 01-06

Optimierungsstudie für ausgewählte Abfalltypen aus Medizin, Industrie und Forschung

Zusammenfassung

Für diesen NTB existiert keine Zusammenfassung

Technical Report NTB 01-05

Indications for self-sealing of a cementitious repository for lowand intermediate-level waste

Zusammenfassung

Endlager für schwach- und mittelradioaktiven Abfall werden zu einem Grossteil aus Zement bestehen. Aufgrund der Wechselwirkung mit dem Wirtsgestein wird der Zement langsam degradiert und Sekundärminerale werden ausfallen. Das Ausmass dieser Ausfällungen hängt dabei von der chemischen Zusammensetzung des Wassers im Wirtsgestein ab. Darüber hinaus werden sich während der Zementdegradierung die hydraulischen und physikalischen Transportbedingungen für Radionuklide in der Um­gebung des Endlagers mit der Zeit verändern. Porositätsänderungen sind die Folge der Zement- und Mineralreaktionen, wobei diese die Permeabilität und Diffusivität beein­flussen: CO₂-reiches Gesteinswasser führt zu Calcitausfällungen in den wasserführenden Zonen um das zementhaltige Endlager, was die Freisetzung von Radionukliden vom Endlager in das umgebende Gestein beeinflusst.

In Kolonnenexperimenten im Labor wurden Porositäts-und Permeabilitätsänderungen während der Alterierung von porösen Zementscheiben beobachtet. Dabei gab es deut­liche Unterschiede bei der Verwendung von CO₂-haltigem bzw. CO₂-freiem Wasser. Der sequentiell gekoppelte Strömungs-Transport-Chemie Code MCOTAC wurde benutzt, um dieses beobachtete Verhalten zu modellieren. Porositäts-Permeabilitäts-und Porositäts-Diffusivitäts-Beziehungen werden für die Modellierung der Zementalterierung und Ausfällung von Sekundärphasen benutzt. Unter Berücksichtigung dieser komplexen gekoppelten Prozesse werden die Grenzen für die Anwendung eindimensionaler Modelle deutlich. Deshalb wurden hier zweidimensionale Modellrechnungen durchgeführt, die die Entwicklung der Transportparameter in einem kleinskaligen, zementhaltigen Endlager-Nahfeld beschreiben. Die Rückkopplung von chemischen Reaktionen auf die hydraulischen und Transportparameter im Nahfeld hat aufgrund von Porositäts-und Permeabilitätsänderungen im Grenzbereich Gestein-Endlager einen verminderten Transport der Radionuklide in der Nähe des Endlagers zur Folge. Der Transport von Radionukliden weg vom Endlager kann durch Porositäts- und Permeabilitätsverringerung drastisch reduziert sein. Dies ist speziell für die Radionuklide wichtig, die nicht oder nur wenig sorbieren, da nur die Transportparameter (Wasserfliessgeschwindigkeit, Dispersion und Diffusion) ihr Migrationsverhalten beeinflussen. Mit diesem kleinskaligen Ansatz für ein poröses Medium führt die Kopplung zwischen chemischen Reaktionen und hydrodynamischen Parametern für verschiedene Szenarien zu einer selbstschliessenden Barriere an der Grenze Wirtsgestein-Endlager. Diese Barriere kann über grosse Zeiträume beständig sein und Radionuklide effektiv innerhalb des Endlagers einschliessen.

Technical Report NTB 01-04

Calculations of the Temperature Evolution of a Repository for Spent Fuel, Vitrified High-Level Waste and Intermediate Level Waste in Opalinus Clay

Zusammenfassung

Die thermische Entwicklung ist ein wichtiger Faktor für das Systemverhalten eines Lagers für radioaktive Abfälle, weil erhöhte Temperaturen viele Prozesse beeinflussen, welche sich auf das Verhalten der technischen Barrieren und des Wirtgesteins auswirken. Im vorliegenden Bericht wird die thermische Entwicklung eines Lagers für abgebrannte Brennelemente, verglaste hochaktive Abfälle (HAA) und langlebige mittelaktive Abfälle (LMA) bewertet. Dabei wird angenommen, dass sich das Lager in einer Tiefe von 650 m im Opalinuston der Nordschweiz befindet. Das Lagersystem besteht aus abgebrannten Brennelementen und HAA, die in Stahlbehältern eingeschlossen und in horizontalen Stollen eingelagert werden. Der Hohlraum zwischen Behältern und umgebendem Gestein wird mit Bentonit verfüllt. Die Einlagerungsstollen weisen einen Abstand von 40 m auf. Betoncontainer mit LMA werden in separaten Tunnels eingelagert, wobei der Hohlraum um die Container mit Zementmörtel verfüllt wird.

Die anfängliche Wärmeproduktion der Abfälle und deren Abnahme im Laufe der Zeit infolge radioaktiven Zerfalls hängen von der Beschaffenheit des Abfalls ab. Einige Behälter enthalten ausschliesslich UO₂-Brennelemente, während andere Behälter sowohl UO₂- als auch MOX (Mixed Oxide)-Brennelemente enthalten. Die anfängliche Wärmeproduktion beider Behältertypen ist begrenzt auf 1500 W/Behälter, wobei die Wärmeproduktion der UO₂/MOX-Behälter aufgrund des signifikant höheren Pu-Gehalts langsamer abnimmt. Die Wärmeproduktion der HAA-Behälter beträgt am Anfang ca. 700 W/Behälter und nimmt aufgrund des niedrigen Aktinidengehalts schneller ab als diejenige von abgebrannten Brennelementen.

Die Temperaturentwicklung der technischen Barrieren und des umgebenden Gesteins wurde mittels eines Finite-Element-Modells simuliert, unter Verwendung von Referenzdaten für die thermischen Eigenschaften von abgebrannten Brennelementen, HAA, Bentonit und Opalinuston. Die Resultate zeigen, dass die Oberflächentemperatur sowohl der Brennelement- als auch der HAA-Behälter innerhalb weniger Jahre nach Einlagerung ein Maximum von ca. 150°C erreicht. Die HAA-Behältertemperatur nimmt allerdings viel schneller ab als diejenige der Brennelement-Behälter. Die Temperaturen im Bentonit hängen stark vom angenommenen Wassergehalt ab. Im Falle der erwartet geringen Wasserzuflussraten aus dem geringdurchlässigen Opalinuston in das Lager weist Bentonit eine geringe thermische Leitfähigkeit auf und die Temperatur in der Mitte zwischen den Brennelement-Behältern und dem Wirtgestein beträgt maximal ca. 110°C. Im Falle der HAA-Behälter bleibt die Temperatur in der Bentonitmitte unter ca. 100°C. Die Temperaturen im Wirtgestein bleiben für alle Zeiten unter ca. 90°C. Im unwahrscheinlichen Fall eines erhöhten Wasserzuflusses aus dem Opalinuston fällt die thermische Leitfähigkeit von Bentonit signifikant höher aus und die Temperaturen an der Behälteroberfläche und im Bentonit sind deutlich vermindert.

Für die Berechnung der Temperaturentwicklung in den LMA-Tunnels wurde ein Boundary-Element-Modell verwendet, das die Wärmeentwicklung infolge Hydratation und radioaktiven Zerfalls berücksichtigt. Die Resultate zeigen, dass die Temperatur innerhalb des technischen Barrierensystems maximal ca. 50°C erreicht, 12°C über der Umgebungstemperatur im Opalinuston in 650 m Tiefe.

Technical Report NTB 01-03

Contaminant Transport in Fracture Networks with Heterogeneous Rock Matrices: The PICNIC Code

Zusammenfassung

Im Zusammenhang mit der Beurteilung der Langzeitsicherheit von Endlagern für radioaktive Abfälle spielen komplexe Modelle, die die wichtigsten Effekte des Radionuklidtransports einschliessen, eine bedeutende Rolle. In den jüngsten schweizerischen Sicherheitsanalysen wie zum Beispiel Kristallin-I war die eingeschränkte Möglichkeit, die Heterogenität der Geosphäre zu berücksichtigen, ein wichtiger Nachteil. Im scharfen Gegensatz zu diesen Einschränkungen bei den Möglichkeiten der Transportmodellierung, wurde die Heterogenität der Geosphäre mit grossem Aufwand untersucht. So wurde der Einfluss der Heterogenität der Geosphäre auf die Hydrologie erforscht. Mit strukturgeologischen Methoden wurde die Geometrie der Fliesspfade analysiert, und Diffusions- und Sorptionseigenschaften der unterschiedlichen Gesteinstypen wurden erforscht. Von dieser umfangreichen Wissensbasis konnte jedoch nur ein kleiner Teil für die Transportmodellierung verwendet werden.

Um die Ergebnisse solcher aufwendigen Untersuchungen zukünftig nutzen zu können, wurde das «PICNIC Projekt» als eine Zusammenarbeit von PSI/Nagra und QuantiSci begründet, um ein neues Geosphären-Transportmodell für schweizerische Sicherheitsanalysen für Endlager radioaktiver Abfalle zu schaffen. Der neue Transport-Code PICNIC kann alle Prozesse behandeln, die im älteren Geosphären-Transportmodell RANCHMD betrachtet wurden, das als Hauptwerkzeug für den Geosphären-Transport in der Kristallin-I Studie eingesetzt wurde. Darüber hinaus berücksichtigt PICNIC ausdrücklich die Heterogenität der Geosphäre auf verschiedenen räumlichen Skalen.

PICNIC umfasst die folgenden Transportphänomene und Effekte: (advektive) Makro-Dispersion auf Grund des Transports der Nuklide in einem Netzwerk von wasserführenden Spalten (Teilstrecken); Mikro-Dispersion in den einzelnen Teilstrecken; Matrixdiffusion in verschiedenen homogenen und heterogenen Gesteinsmatrix-Geometrien; lineare Sorption im Bereich des fliessenden Wassers und in der Gesteinsmatrix sowie radioaktiver Zerfall und Aufbau von Nuklidketten. Um die verschiedenen Transportmechanismen effizient zu berücksichtigen, die typischerweise auf extrem unterschiedlichen Zeitskalen wirken, sind analytische und numerische Methoden der Laplacetransformation in einem dafür entwickelten hierarchischen Linearen Responsmodell integriert. Die eindimensionale Matrixdiffusion in homogene Gesteinsschichten mit ebener oder zylindrischer Geometrie wird im Laplaceraum analytisch behandelt. Für eindimensionale oder zweidimensionale Diffusion in eine heterogene Gesteinsmatrix wird eine Finite-Elemente Methode benutzt. Die Fähigkeit von PICNIC, zweidimensionale Matrixdiffusion zu berücksichtigen, ist – unseres Wissens nach – zurzeit einzigartig für ein Kluftnetzwerkmodell.

PICNIC verbindet Methoden aus der Graphentheorie, der Laplacetransformation, Finite-Elemente Methoden, analytische und algebraische Transformationen und die Berechnung von Faltungsintegralen, um komplexen Radionuklidtransport in einem weiten und vielfältigen Anwendungsbereich zu berechnen. Um die Verlässlichkeit des Codes zu gewährleisten, wurde der Code abwechselnd entwickelt und verifiziert. Dadurch wurde der Code iterativ verbessert, insbesondere wurden vorhandene Fehler sukzessive beseitigt. Das Vorgehen bei der Verifikation basiert auf der inneren mathematischen Struktur von PICNIC.

Der Code wird in sieben Hauptschritten mit wachsender Komplexität der Gesteinsmatrix verifiziert. Der Transport von Einzelnukliden und auch von Nuklidketten wird analysiert, sowohl für Teilstrecken, für ganze Transportwege als auch für Netzwerke. Der Effekt von verschiedenen Nuklidquellen und Randbedingungen wird untersucht. Die Genauigkeit des Codes wird abgeschatzt mit Hilfe von analytischen Losungen, soweit möglich über Quervergleiche mit anderen Rechen­Codes sowie mittels verschiedenen Selbstkonsistenztests und ausgedehnten Tests mit verschiedenen Diskretisierungen der Finiten-Elemente Gitter für die unterschiedlichen Gesteinsmatrixgeometrien. Dabei hat sich die sogenannte Geosphären-Barriereneffizienz als ein gutes Mass für die Rechengenauigkeit des Codes herausgestellt. Anwendungsbereiche des Codes mit reduzierter Rechengenauigkeit werden aufgezeigt.

Für den Fall von eindimensionaler Matrixdiffusion in homogene und auch in heterogene Gesteinsmatrizen werden Quervergleiche mit anderen Codes gemacht. Für zweidimensionale Matrixdiffusion ist jedoch kein Code für Quervergleiche vorhanden. Deshalb baut die Verifikation für diese Art von Gesteinsmatrix auf der Verifikation für eindimensionale Matrixdiffusion auf, sowie auf qualitativen Abschatzungen und auf verschiedenen Selbstkonsistenztests. Zusätzlich wird der Spezialfall des stationären Nuklidtransports quantitativ verifiziert.

PICNIC wurde so weit als zur Zeit möglich verifiziert und kann vertrauensvoll für die Geosphären­Transportmodellierung im Zusammenhang mit Sicherheitsanalysen und für die Modellierung von Transportexperimenten verwendet werden. Darüber hinaus wird gezeigt, dass Informationen aus der Strukturgeologie, zum Beispiel über die kleinräumige Heterogenität von kataklastischen Scherzonen einfach bei PICNIC-Rechnungen berücksichtigt werden können, So wird beispielsweise aufgezeigt, dass die Berücksichtigung von zweidimensionaler Diffusion in eine alterierte Zone bei offenen Kanälen die Wirksamkeit der Geosphäre als Transportbarriere für mobile Radionuklide stark verbessern kann; dies ist aber abhängig von den Eigenschaften der betreffenden Nuklide und des Gesteins. Die Auswirkungen von Matrixdiffusion in eine zweite Gesteinszone können ebenfalls hochwillkommen sein.

Technical Report NTB 01-02

Experimental studies on the inventory of cement-derived colloids in the pore water of a cementitious backfill material

Zusammenfassung

Da Kolloide den Transport von Radionukliden beeinflussen können, wurden Untersuchungen zur Bildung und zum Inventar von Kolloiden im Nahfeld eines Endlagers für schwach und mittelaktive Abfälle (Endlager SMA) durchgeführt. Es ist geplant, einen hochpermeablen Mörtel (Nagra Bezeichnung: Mörtel M1) als Verfüll­mörtel in einem Endlager SMA zu verwenden. Die in diesem zementgebundenen Verfüllmörtel erzeugten chemischen Bedingungen könnten die Bildung von Kolloiden im Nahfeld begünstigen.

In einer Serie von Experimenten wurden die physikalisch-chemischen Prozesse untersucht, die das Kolloidinventar im Zementporenwasser des Verfüllmörtels bestimmen können. Die Untersuchungen wurden in Batch Systemen unter solchen Bedingungen durchgeführt, wie sie während der ersten Phase der Zementdegradation auftreten. Dazu wurde Verfüllmörtel oder Quarz, der als Aggregatmaterial zur Herstellung des Verfüllmörtels verwendet wurde, mit synthetisch hergestelltem Zementporenwasser (ein NaOH/KOH reiches Zementporenwasser) in Kontakt gebracht. Die Kolloidkonzentrationen im Zementporenwasser wurden in Abhängigkeit der Zeit und für verschiedene experimentelle Auslegungen bestimmt. Die Resultate zeigen, dass ein Kolloid-Kolloid Wechselwirkungsprozess (Koagulation) das Kolloidinventar kontrolliert. In nicht gestörten Batch Systemen war die Massen­konzentration der im Zementporenwasser suspendierten Kolloide typischerweise unter einem Wert von 0.02 ppm. Unter Berücksichtigung der Messunsicherheiten wurde der Maximalwert für die Konzentration auf 0.1 ppm abgeschätzt.

Um die Möglichkeit einer Kolloidbildung in dynamischen Systemen beurteilen zu können, wurden in weiteren Untersuchungen die Kolloidkonzentrationen im Poren­wasser einer mit Verfüllmörtel gefüllten Kolonne ermittelt. Das vom Verfüllmörtel kontrollierte chemische Milieu in der Kolonne entsprach Bedingungen, wie sie während der zweiten Phase der Zementdegradation (ein Ca(OH)₂ kontrolliertes Zementsystem) auftreten. In diesem dynamischen System wurde der Maximalwert der Kolloidmassen­konzentrationen auf 0.1 ppm abgeschätzt.

Die Auswirkungen von Nahfeldkolloiden auf die Radionuklidmobilität im Verfüllmörtel wurde anhand der experimentellen Resultate beurteilt. Der Einfluss von Kolloiden auf die Radionuklidmobilität wurde unter der Annahme, dass die im Zementporenwasser suspendierten Kolloide zu einer Reduktion der Radionuklidbindung am Zement (R_d Werte) führen können, abgeschätzt. Diese Sorptionsreduktion konnte unter Berücksichtigung des Verteilungskoeffizienten (R_c) eines Radionuklids zwischen dem Zementporenwasser und der kolloidalen Phase sowie der Kolloidmassenkonzentration (m_c) quantifiziert werden. Keine Reduktion der Bindung an Zement wird für schwach und mässig sorbierende Radionuklide (R_d ≤ 1 m³ kg^-1) bei Kolloidkonzentrationen von weniger als 1 ppm erwartet. Bei stark sorbierenden Radionukliden (R_d > 1 m³ kg^-1) findet ebenfalls keine wesentliche Sorptionsreduktion bis zu einer Maximal­konzentration der Kolloide von 0.1 ppm statt. Diese Kolloidmassenkonzentration wird als typischer Wert für den Verfüllmörtel angesehen. Im Falle der stark sorbierenden Radionuklide wird bei höheren Kolloidkonzentrationen eine Reduktion der Radionuklidbindung an Zement erwartet. Wegen der sehr starken Bindung in Abwesenheit von Kolloiden wird jedoch für diese Radionuklide auch bei erhöhten Kolloidkonzentrationen noch ein hohes Rückhaltevermögen durch Zement vorausgesagt.

Technical Report NTB 01-01

Model Radioactive Waste Inventory for Reprocessing Waste and Spent Fuel

Zusammenfassung

Der vorliegende Bericht beschreibt ein modellhaftes Inventar, das für abgebrannten Brennstoff («SF/spent fuel»), hochaktive Abfälle aus der Wiederaufarbeitung (HAA) sowie langlebige mittelaktive Abfälle (LMA) entwickelt wurde. Das Inventar umfasst die konditionierten und verpackten Abfälle, die aufgrund einer 60-jährigen Betriebszeit der 5 schweizerischen Kernkraftwerke (192 GWa(e) bei 3.2 GW(e)) und im Rahmen eines alternativen Szenarios von 300 GWa(e) zu erwarten sind. Bei den Abfällen handelt es sich um nicht wiederaufgearbeiteten Brennstoff (inkl. MOX-Brennstoff) und die Rückstände aus der Wiederaufarbeitung. Langlebige mittelaktive Abfälle aus anderen Quellen werden im Rahmen von konservativen Betrachtungen des Volumens berücksichtigt.

Die Abfälle werden in 17 Abfallsorten unterteilt, die jeweils durch ein mittleres Abfallgebinde repräsentiert werden mit Angaben zu Aktivitäten der Radionuklide und weiteren radiologischen Eigenschaften, Bestandteilen und sonstigen Eigenschaften. Alle Daten sind in einer Datenbank gespeichert und werden hier – zusammen mit einer Beschreibung der Herkunft der Rohabfälle – präsentiert.

Den Abschluss bildet die Zusammenfassung des gesamten Abfallvolumens und des gesamten Aktivitäts- und Material-Inventars. Zusammen mit einer konservativen Betrachtung bilden diese Daten die Planungsgrundlage für die in einem geologischen Tiefenlager zu lagernden Abfälle.